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高岭土负载氧化铜脱除还原态砷的机制研究

2021-09-01汪宁波仲兆平杜浩然

高校化学工程学报 2021年4期

汪宁波, 仲兆平, 杜浩然

(东南大学 能源热转换及其过程测控教育部重点实验室, 江苏 南京 210096)

1 前 言

As 在元素周期表中属于第V 主族,它是具有金属特性的非金属元素。砷的常见价态为三价和五价,其中三价砷的毒性约为五价砷的50 倍[1]。砷及其化合物具有致癌、毒性大等特点。在我国,燃煤及垃圾焚烧造成的As 排放是我国大气中As 的主要来源。在燃烧、热解及气化过程中,燃煤和城市生活垃圾中的砷在较低的温度时大部分会进入气相。当燃煤和垃圾燃烧时,砷的主要存在形式为三价的氧化物(As2O3和As4O6)。当以热解、气化手段处理时[2,3],温度较低(400~600 ℃)时砷的主要存在形式为As2、As4及AsH3。因此脱除砷及其污染物就是针对这些特征污染物采取经济、高效的处理措施。

As 及其污染物的控制技术众多[4]。在燃煤电厂中可分为燃烧前脱砷、燃烧中脱砷及燃烧后脱砷,其中燃烧后脱砷可利用现有设备和吸附剂脱砷[5]。根据材料的不同,砷的吸附剂可分为活性炭[6-7]、金属氧化物及黏土矿物等[8-9]。Wang 等[10-11]考察了多种添加剂,发现氧化铜与沸石、活性炭等的复合添加剂在低温条件及合成气中能够较好地去除砷。Lachas 等[12]研究发现高岭土和活性炭在低温时(450 ℃)都能很好地保留气态的砷,而高岭土因较高的捕集率及较低的浸出率优于活性炭。吸附剂的改性及复合具有比单一吸附剂更加有效、稳定的去除效果。高岭土改性方法有插层、负载等[13],但其吸附作用的机理相对复杂[14]。赵鹏飞[15]基于密度泛函理论研究活性炭对Hg0的氧化机理,通过不同的改性手段可以增加汞的吸附途径及汞氧化物的稳定性。……

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