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(新疆大学 化工学院 煤炭洁净转化与化工过程新疆维吾尔自治区重点实验室,新疆 乌鲁木齐 830046)

目前,中国对传统化石能源(煤炭、石油、天然气等)特别是对石油资源的依赖性很强,而中国尤其是新疆的煤储量非常丰富。随着一碳化学的进一步发展,利用煤制气,煤制天然气、甲醇、二甲醚(DME)、乙二醇、甲酸甲酯、乙酸甲酯等技术受到人们的广泛关注[1-5]。这一技术的发展不仅能利用丰富的煤炭资源来弥补石油资源的匮乏,对煤炭资源的清洁利用还能够缓解能源和环境污染的矛盾。因此,开发和利用以煤为代表的一碳化学资源对新疆能源清洁利用发展有着深远的意义。

合成气作为碳氢化合物的载体,逐渐成为煤炭、天然气及生物质等含碳资源洁净化高效利用的桥梁和纽带。因此,加快推进合成气下游技术开发与产业化,通过高附加值下游产品来提升合成气价值链,对合成气行业发展已显得至关重要[6-16]。在一定的温度、压力和催化剂存在的条件下,以合成气为原料合成乙酸甲酯、高级醇等高附加值产品,是煤高值化利用需要开发的关键技术[17-21]。然而,这一过程非常复杂,需要研发高活性、长寿命、化学和热稳定性好、可再生的催化剂。

目前以合成气为原料合成乙酸甲酯需要多步反应和使用昂贵的催化剂[23-30],且存在目标产物收率低和分离困难等问题。研究发现[31-33],负载型纳米Au催化剂对合成气一步合成乙酸甲酯具有一定的催化活性,当Au粒子的尺寸比较小且具有一定酸中心时,其催化活性较高。……