Ni/SSZ-13催化剂的CO2甲烷化反应性能研究
2021-08-15张锦川杨应举华芷萱
张锦川,杨应举,刘 晶,华芷萱
(华中科技大学 煤燃烧国家重点实验室,湖北 武汉 430074)
化石燃料利用过程中排放的CO2对生态环境和社会可持续发展造成了严重的影响,引起了广泛关注[1]。此外,化石燃料储量日益减少已成为当今世界面临的主要挑战之一,需要寻找替代能源[2]。CO2既是主要的温室气体,同时也是储量丰富、无毒、廉价易得的碳资源[3]。因此,将CO2转化成能源化学品是一种解决能源短缺与环境问题的可持续发展路线之一。
目前,CO2催化加氢制取甲烷已被广泛认为是一种高效、可靠、有前景的CO2转化利用技术[4]。CO2甲烷化反应(CO2+4H2=CH4+2H2O,ΔG=−114 kJ/mol)从热力学方面来看是有利的,但是CO2还原形成CH4需要克服较高的动力学能垒[5]。因此,开发高效的催化剂促进CO2甲烷化反应至关重要。到目前为止,Ni 基催化剂的CO2甲烷化催化反应活性与选择性已被广泛研究[6]。然而,Ni 基催化剂催化CO2甲烷化还存在许多问题,如CO 中毒和积炭等[7]。此外,Ni 金属纳米颗粒在高温反应条件下容易烧结团聚,使得催化剂的催化反应活性降低[8]。因此,需要增强Ni 基催化剂的抗烧结和抗中毒的能力,同时提高催化剂的催化反应活性。
载体与活性组分之间的相互作用可以用来调控催化剂的催化活性以及抗烧结能力[9]。因此,Ni 基催化剂的载体选择至关重要。SSZ-13 多孔材料是一种菱形沸石,其结构是由AlO4和SiO4四面体通过氧原子首尾相接、有序地排列成具有八元环形状的晶体结构,具有独特的孔道结构和良好的水热稳定性[1]。SSZ-13 沸石的独特孔道结构可以用来封装Ni 纳米颗粒,孔道尺寸限制了金属颗粒长大,不仅可以调控催化剂的催化反应活性,还能阻碍Ni 纳米颗粒烧结团聚。……
