钾掺杂对Fe/GO催化合成气制α-烯烃的影响
2021-08-15李玉峰杨鹏举胥月兵刘小浩
燃料化学学报 2021年7期
李玉峰,杨鹏举,姜 枫,刘 冰,胥月兵,刘小浩
(化学与材料工程学院 江南大学,江苏 无锡 214122)
费托合成(FTS)技术能够将以煤、天然气、生物质来源的合成气转化为高附加值的化学品和清洁燃料[1,2],为解决人类社会可持续发展与环境污染问题提供了重要保障。铁基和钴基催化剂是常用的FTS 催化剂,一直以来受到研究人员的广泛关注[3−15]。由于铁基催化剂更弱的加氢反应能力,相比于钴基催化剂更有利于α-烯烃的生成[16−22]。此外,铁基催化剂表现出更好的抗硫和氯等强给电子体中毒的能力,因此,铁基催化剂是合成气制α-烯烃最有应用前景的催化剂[23,24]。然而,铁基费托催化剂具有容易积炭而失活、反应过程中铁物相演变复杂[25,26]、高CO2选择性[27,28]等缺点。因此,如何利用铁基催化剂获得高α-烯烃选择性,同时具有良好的催化稳定性和低的二氧化碳选择性是极具挑战性的研究课题。
与传统的氧化物载体(SiO2,γ-Al2O3等)相比较,铁与碳材料之间具有弱相互作用并且不会发生固相反应生成不可还原的铁物相,相反,其还能促进铁氧化物的还原,因此,碳材料广泛应用于铁基催化剂的制备和费托合成反应。然而,由于铁与碳载体之间弱的相互作用,反应过程中铁纳米粒子容易长大导致催化剂活性下降。Galvis 等[17]利用碳纳米纤维(CNF)做载体负载Fe 制备催化剂,并用S 和Na 助剂对催化剂进行改性,获得高达60%的低碳烯烃选择性。Chen 等[29]制备了碳纳米管限域的铁基催化剂(Fe-in-CNT),CNT 的限域作用能显著抑制反应过程中Fe 纳米粒子生长,且该催化剂相比非限域催化剂(Fe-out-CNT)具有更高的催化活性。……
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