袁俊鹏 刘秀英 李晓东 于景新

(河南工业大学理学院, 郑州 450000)

基于分子模拟的高通量计算方法, 通过对199个沸石结构特征和吸附分离性能之间的关联性研究, 发现具有超微孔结构的沸石材料对CH4分子有良好的吸附分离性能, 等摩尔CH4/H2混合组份的CH4吸附选择性和单组份的CH4吸附量之间存在明显的线性关系.通过使用巨正则蒙特卡罗模拟方法, 获得了3个孔道形沸石对CH4和H2的吸附等温线和等量吸附热等物理量.结果表明在相同外界环境下, 孔道形沸石的孔结构(表面积和孔体积)对CH4吸附量的影响高于能量效应(吸附热).结合甲烷蒸汽重整制氢的工业背景, 进一步研究了CH4/H2混合体系在不同组份下的分离选择性能, 结果表明, 超微孔沸石材料对CH4的吸附选择性与体相压力和进料比无关.通过气体分子的质心分布密度发现, CH4在孔道形沸石中优先占据更小孔窗的空间,而H2的分布范围更大但是未存在明显的优先吸附位点.

1 引 言

随着人口增长和经济发展, 化石能源日益枯竭, 人们迫切需要寻找新的能源替代品.氢气作为一类无污染、热值高、可循环的能源气体引起了研究者的高度关注[1—4].在甲烷蒸汽重整制氢系统中,各种气体杂质(如CH4)严重影响到氢气产率[5,6],因此氢气提纯是该工艺的一个重要环节.在各种分离技术中, 基于多孔材料的物理吸附由于能耗低、经济成本小、操作条件简单等优点得到了广泛应用[7—10].因此, 近几年来物理变压吸附方法……