黄青松 段波† 陈刚 叶泽昌 李江 李国栋2) 翟鹏程2)

1) (武汉理工大学, 新材料力学理论与应用湖北省重点实验室, 武汉 430070)

2) (武汉理工大学, 材料复合新技术国家重点实验室, 武汉 430070)

1 引 言

热电器件能实现热能和电能的相互转化, 在废热回收利用、深海和深空电源及绿色制冷等领域有着巨大应用潜力[1].热电器件的转换效率主要由热电材料的无量纲热电优值zT决定:

其中σ为电导率, S为Seebeck系数, T是绝对温度, 热导率κ通常由载流子热导率κc和晶格热导率κL组成.由于S, σ和κc均与载流子浓度有关,相互耦合, 很难在其他参数不变的情况下对某一参数单独调控.因此, 如何通过部分参数的解耦来优化材料的热电性能一直是热电材料研究面临的挑战之一.

PbTe基热电材料作为最早被开发的传统热电材料之一, 具有较高的热电性能, 得到了广泛的研究[2,3], 但PbTe在高温下不稳定, 且Pb易挥发污染环境, 这些问题限制了其应用.SnTe和PbTe是具有相似晶体结构和能带结构的IV-VI族半导体材料, SnTe对环境的污染较小, 被认为是一种潜在的优良热电材料.然而, 由于Sn空位的存在, 纯SnTe的载流子浓度在1020—1021cm—3之间[4], 过高的载流子浓度使得材料的Seebeck系数较低, 且载流子热导率较高.同时, 与PbTe相比, SnTe具有更小的带隙(0.18 eV)和更大的轻重价带之间的能量差(0.35 eV)[5], 导致严重的双极扩散和更低的Seebeck系数.此外, 纯SnTe还具有较高的晶格热导率, 使得SnTe材料的本征热电性能较低.

近年来, 人们在优化多晶SnTe热电性能方面做了大量的工作.一种重……