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双配体CuFe@MOFs材料为前驱体的催化剂的组分调控对CO2加氢制C2+醇性能的影响

2021-08-10温月丽范鹤鸣宋镕鹏张维中

无机化学学报 2021年8期
关键词:物种催化剂

张 倩 温月丽*, 王 斌 范鹤鸣 杨 晨 宋镕鹏 张维中 黄 伟*,,3

(1太原理工大学环境科学与工程学院,太原 030024)

(2省部共建煤基能源清洁高效利用国家重点实验室,太原 030024)

(3山西太原理工煤转化技术工程有限公司,太原 030024)

0 引言

人类对化石燃料的过度依赖不仅导致能源短缺,还引发了因CO2过度排放所带来的一系列环境问题[1-2]。CO2减量化、资源化利用已引起国际社会的广泛关注[3-4]。习近平总书记在2020年召开的联合国大会上也倡导通过“人工碳汇”实现“碳中和”目标。

CO2催化加氢转化为燃料或其它高附加值化学品,是固定化、资源化利用CO2的经济有效的途径,可以实现“资源—CO2—资源”的可持续循环利用,具有重要的战略意义[5-7]。相比于甲醇,加氢产物中的C2+醇合成需要同时控制CO2还原和碳链的增长[8-9],更具有挑战性。

当前制约CO2加氢合成C2+醇工业化的因素主要是催化剂催化效率低、寿命短、稳定性差等问题。在催化剂的研究中,改性费托催化剂[10-11]因原料易得、价格低廉颇受关注。其中,相比于稳定性差、醇选择性低的CuCo催化剂,CuFe双组分催化剂更具催化优势,因为其中的Fe可以同时催化逆水煤气变换(RWGS)和费托合成(FTS)反应[12],Cu 既能活化 H2又对CO非解离插入具有活性。然而,铜活性组分在高温加氢条件下容易发生迁移,引起颗粒团聚、烧结[7],导致催化剂活性和稳定性差[13],在一定程度上阻碍了CuFe基催化剂的应用。目前的研究均集中于引入载体或助剂以期提高金属的分散性、相互作用、酸碱性进而提高其催化性能[14-16],而载体、助剂的使用不仅提高了成本也增加了实验的难度和不可控因素。……

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