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乙醇还原制备氮掺杂多孔碳负载纳米钯催化全氢化N-乙基咔唑脱氢*

2021-08-02陈晓敏冯兆路白雪峰

化学与粘合 2021年4期
关键词:催化剂

陈晓敏,冯兆路,白雪峰,**

(1.黑龙江省科学院 石油化学研究院,黑龙江 哈尔滨150040;2.哈尔滨工程大学 材料科学与工程学院,黑龙江 哈尔滨150001)

前 言

氢能是一种清洁高效的可再生能源,在各种替代能源策略中,它被认为是替代现有化石能源的最佳选择,能否安全有效地控制氢气的储运和释放尤为重要。在众多储氢材料中,液体有机氢载体(LOHC)储氢是借助某些具有不饱和基团的烃类与氢气的一对可逆加氢和脱氢反应来实现储氢和释氢的,具有储氢密度高,安全可靠,适合远距离输送,可利用现有加油设施等优点,被认为是最具潜力的储氢技术之一[1~2]。N-乙基咔唑(NEC)的储氢量为5.8wt%,加氢后的全氢化N-乙基咔唑(12H-NEC)常温下为液体,脱氢焓低,反应可在低于200℃的温度下实现完全脱氢,因此NEC被认为是最佳的储氢载体之一[3~4]。为了实现大规模应用,12H-NEC脱氢反应仍需要进一步加快脱氢反应速率,降低脱氢反应温度,而研究的重点在于反应所用的催化剂。根据现有研究成果,Pd基催化剂更适合用于12H-NEC脱氢反应[5~6]。

化学还原法是制备钯纳米催化剂最常用的方法之一,常用的还原剂有硼氢化钠、水合肼、抗坏血酸、柠檬酸钠、H2和多元醇等[7~9]。当使用乙醇作还原剂时,加入NaOH溶液可以有效提高催化活性,这是因为乙醇的-OH基团与Pd离子位点相互作用,使醇羟基氧化为醛,这些醛稳定性差,容易氧化为乙醇酸,它可在碱性介质中进一步氧化为CO2或碳酸盐,从这些氧化反应中获得的电子导致Pd金属离子的还原[10]。……

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