原位同步辐射光电离质谱研究压力对3Mn10Fe/Ni催化剂上N2O形成途径的影响
2021-07-29许鸣皋朱宝忠杨玖重孙运兰
许鸣皋 ,文 武 ,朱宝忠,3 ,杨玖重 ,潘 洋,* ,孙运兰,3,*
(1. 安徽工业大学 冶金工程学院,安徽 马鞍山 243032;2. 中国科学技术大学 国家同步辐射实验室,安徽 合肥 230026;3. 常州大学 石油工程学院,江苏 常州 213164)
氮氧化物(NOx)是导致光化学烟雾、酸雨和臭氧损耗的主要空气污染物。目前,NOx主要来源于以化石燃料燃烧为主的火电厂、工业窑炉等固定源排放的烟气;其次来自船用重油柴油内燃机尾气、汽车尾气等移动源排放的尾气。当前,降低NOx最为有效的技术为选择性催化还原NOx(SCR)技术[1,2]。一氧化二氮(N2O)作为氨选择性催化还原反应中主要副产物之一,已被列入受管制的温室气体(GHG)污染物名单,其全球变暖潜力是CO2的298倍,对满足基于CO2的燃料经济和GHG标准的能力产生负面影响[3,4]。
催化剂是氨选择性催化还原(NH3-SCR)技术的关键,其活性对NOx和N2O的减排有着巨大的影响。文献中报道了各种各样的SCR催化剂,包括贵金属(如Pt、Pd、Rh、Au、Ag)[5-8]和过渡金属(如V、W、M、Cu、Fe、Mn、Ce)[9]。贵金属催化剂活性高,但价格昂贵,过渡金属催化剂成本低,抗中毒能力强。Fe基催化剂有很好的应用前景,Mn的添加可以有效提升Fe基催化剂的低温脱硝活性,Ni具有肉眼可见的网状结构,价格低廉,是承载催化剂的重要载体之一。铁和锰(Fe-Mn)基催化剂因其良好的低温SCR活性(350 ℃以下),近年来获得了广泛的关注和研究[10-13]。然而,Fe-Mn基催化剂在应用中受到了极大地限制,主要集中在以下两个方面[14,15]:第一,催化剂容易中毒而失去活性(例如:碱金属中毒、SO2中毒和H2O中毒等);第二,反应中伴随一定量N2O的形成。……
