吴 石，刘丽霞，邓辉球，贺新福,*，王东杰，曹金利，杨 文

(1.中国原子能科学研究院 反应堆工程技术研究所，北京 102413; 2. 湖南大学，湖南 长沙 410082)

受控核聚变反应堆能解决人类终极能源问题，但聚变堆运行条件对面向等离子结构部件材料(PFMs)提出了严苛的要求，包括导热性、强度、延展性、抗热震性、热疲劳性、高温下的结构稳定性、低活化以及在14.1 MeV中子长期辐照条件下的稳定性等[1]。在众多候选材料中，因W及其合金具有高熔点(3 410 ℃)、低溅射、导热性能优异以及不与H反应等优点，被视为最有应用前景的PFMs[2]。但由于W的原子序数Z很高，一旦有W杂质进入等离子体中，将冷却等离子体，导致聚变反应难以维持。同时W属于难熔金属，未辐照条件下即具有极高的韧-脆转变温度(大于700 ℃)[3]。辐照诱导的W内微观缺陷的扩散、聚集等行为驱动着材料内微观结构的不断演化，并在材料内形成多种微观缺陷组织(如位错环、空洞等)，这些微观缺陷阻碍位错运动从而导致W及其合金的韧性降低、脆性增加，引起韧-脆转变温度上升，加速PFMs在运行温度下的脆断风险，危及聚变堆的稳定与安全运行[4]。

在经典的形核理论中，基于热扩散导致的缺陷演化，即各类缺陷在温度作用下发生的扩散诱发的聚集成团，已广泛应用于各类热老化条件下材料内缺陷演化行为的预测与评估，解释了空洞的形核及长大过程[5]。然而，在高能粒子辐照尤其是中子和重离子辐照条件下，经典形核理论并不能精准预测位错环等缺陷浓度的变化，Yoshida[6]通过实验观测发现，在290 ℃中子辐照Fe-Ni-Cr模型合金中，采用经典形核理论预测的位错环数密度较实验观测值(约1023m-3)低3个量级。分子动力学模拟发现，中子或离子诱发的初始离位原子(PKA)与晶格点阵原子的相互作用可导致一系列级联碰撞过程，这不仅会在材料内产生大量的点缺陷，同时会产生许多缺陷团簇，缺陷的尺寸分布遵循幂律的变化[7]，高能PKA诱发的级联碰撞中也可直接产生位错环[8]、层错四面体[9]等。由于级联碰撞产生的大多数缺陷的尺寸很小(小于1 nm)，此类缺陷在传统透射电镜(分辨率约1 nm)下仅能观测到模糊的黑斑形貌[10]，采用球面镜差矫正后可将电镜的分辨率提升至原子级别(分辨率高于0.1 nm)，此分辨率已足够看清单个缺陷[11]，但在寻找、分析低浓度缺陷团簇时仍存在一定困难，且无法对缺陷演化行为实施动态观测。2001年Gan等[12]将辐照导致的非均匀形核引入速率理论模型中，并在此基础上预测奥氏体钢内位错环浓度随损伤剂量的变化趋势，模拟结果表明，这些非均匀形核弥补了经典形核理论在预测辐照损伤下位错环形核率的不足，首次证明了非均匀形核对辐照诱导微观缺陷演化行为的影响。

作为一类简单的团簇动力学方法，速率理论方法采用总浓度和平均尺寸替代各尺寸缺陷，虽可高效模拟缺陷随损伤剂量的演化行为，但忽略了对各尺寸缺陷演化行为的详细描述[13]，不能给出详细尺寸分布的变化。相比之下，精细团簇动力学模型能更细致地描述各尺寸缺陷浓度的变化，有助于深入理解各类缺陷的变化，尤其是辐照诱导级联碰撞产生的缺陷演化行为。针对辐照诱导W内级联损伤行为，国内外均开展了大量的分子动力学模拟研究，并获得了级联碰撞后W内存活缺陷的初始尺寸分布[14-15]，但尚无后续演化行为的详细分析。为更详细地描述辐照诱导W内微观缺陷的演化过程，本文拟构建一套辐照诱导W内缺陷演化行为的精细团簇动力学模型，并基于分子动力学结果，模拟辐照条件下W内基体损伤缺陷的演化行为。

1 研究方法

1.1 精细动力学模型构建

辐照缺陷的演化行为是一个跨越时空尺度(缺陷直径为nm到m，时间跨度为ps到年)、涉及多物理耦合作用的复杂过程。高能粒子的辐照作用会导致金属材料中形成高密度的间隙原子、空洞等点缺陷以及相应的缺陷团簇，这些缺陷的产生骤然增加了材料内的温度与能量，使材料远离初始平衡状态。为达到稳定状态，材料内的辐照缺陷不断发生扩散、复合、聚集等反应，在此过程中能量不断耗散，逐渐向平衡状态演化，缺陷的聚集导致材料中出现更多稳定的位错环、空洞等大尺寸缺陷结构籽核，并逐渐长大，最终形成可观测的缺陷结构，进而影响其宏观性能。

为高效模拟并预测上述辐照缺陷的演化行为，在采用团簇动力学方法时忽略缺陷的空间信息，借用化学反应速率思想，在无时空限制的均匀介质中采用反应速率描述各类热缺陷或辐照缺陷的相互作用速率[13,16]。在温度与辐照作用的驱动下，缺陷不断扩散迁移，随着缺陷相遇，缺陷间发生一系列反应，从而导致各类缺陷浓度随时间变化，缺陷浓度随时间的演化关系与各种缺陷间的反应速率相关，其主方程表达式[17]如下：

(1)

式(1)中的产生项Gn，除电子辐照在材料内只产生点缺陷外，高能中子、离子都会在材料内引发级联碰撞，缺陷发生相关复合后，材料中点缺陷与缺陷团簇共存。为有效描述辐照条件下缺陷的产生行为，经典辐照损伤理论常采用Norgett-Robinson-Torrens(NRT)模型计算级联内缺陷的存活率，同时考虑缺陷成团率及缺陷团簇的存活份额[18]，点缺陷和缺陷团簇产生项的表达式如式(2)、(3)所示。

Gn=1=GNRT(1-εr)(1-εc)

(2)

(3)

式中：GNRT为真实材料的辐照损伤速率；εγ为级联碰撞过程中缺陷发生相关复合引起的相关复合份额，因此1-εγ为初始损伤阶段缺陷的存活率；εc为缺陷成团率；fn为存活缺陷中团簇尺寸为n的缺陷份额，所以缺陷成团率与缺陷份额之间的关系为εc=∑fn。虽然多尺度模拟方法的思想是将分子动力学模拟的初始损伤结果作为介观尺度(动力学蒙特卡罗方法、团簇动力学方法)的产生项[19]，但现有文献中，仅有针对分子动力学与动力学蒙特卡罗方法的耦合，而团簇动力学方法的产生项常采用近似求和的方法代替详尽描述，如2004年Poker等[20]在模拟奥氏体钢内位错环演化行为时，仅详细描述了n<4的缺陷团簇的团簇份额，而将n≥4的缺陷团簇份额统一归为n=4中。2008年Meslin等[21]在模拟离子辐照RPV钢内微观结构演化行为时，则将所有团簇的缺陷份额归为n=8的成团份额。为探讨初始辐照损伤对后续微观结构演化行为的影响，本文将纯W内级联碰撞的分子动力学模拟结果引入团簇动力学模型的产生项中，详尽描述各类缺陷的产生行为。

式(1)中的第2、3项代表不同类型、不同尺寸缺陷之间的相互转换速率，涉及缺陷间的聚集、释放等行为，其与缺陷的形态紧密相关。原位透射电子显微镜观测离子辐照W样品的结果表明，在30～1 073 K温度范围内，辐照剂量较低时，纯W内的辐照缺陷主要以1/2[111]位错环为主，包括间隙型和空位型位错环[22]；当辐照温度在300～1 073 K范围时，随着损伤剂量由0.01 dpa增加至30 dpa，1/2[111]构型的间隙型位错环成为主要的结构缺陷[23]。目前本文仅针对90 ℃下的辐照损伤行为展开探索性研究，因此在本文建立的模型中假设间隙原子团簇以二维位错环形式存在，空位团簇则以三维空洞形式存在，可动缺陷的吸收系数采用式(4)、(5)计算：

(4)

(5)

(6)

例如，尺寸为n的间隙原子团簇ni向尺寸为n-1的间隙原子团簇(n-1)i转变速率的具体形式如式(7)所示：

(7)

式(1)中第4项缺陷湮灭速率与材料内的位错、晶界等缺陷阱浓度相关，在位错密度为ρd的单晶材料内，位错对n类可动缺陷的吸收速率如式(8)所示：

(8)

第一性原理计算表明，W中的间隙原子迁移能远低于空位的扩散迁移能[24]，分子动力学计算结果证实了间隙原子团簇的可动性，且其扩散迁移能也远低于空位的[25]，因此本模型中假设间隙原子以及一定尺寸的间隙团簇可动(模型中未考虑间隙团簇的一维可动)，但空位型缺陷中仅有单空位可动。模型所需的缺陷基本参数(如复合半径、结合能、迁移能、扩散指前因子等)均源于原子尺度的计算结果[24-25]。

1.2 级联碰撞分子动力学模拟结果

为了解纯金属W内级联碰撞过程中缺陷的演化行为，Liu等[15]深入探讨了金属W级联碰撞势函数的影响，并基于此开展了大量模拟研究，包括363 K温度下，1、5、10、20、50、80 keV 6种不同能量(分子动力学模拟的PKA动能，EMD)PKA所引发的级联碰撞过程，为避免特定方向所引起的级联碰撞结果差异，针对〈100〉、〈111〉、〈122〉、〈133〉和〈235〉等5个方向各开展了不少于15次模拟，进而获得了级联碰撞过程中缺陷演化行为的统计信息，其中不同能量PKA诱发级联碰撞后的缺陷存活率的分子动力学模拟结果列于表1，相应能量下存活缺陷团簇份额的分布曲线示于图1。

表1 金属W内不同PKA能量所对应的缺陷存活率Table 1 Survival ratio from cascade in W under various PKA energy

由表1可知，伴随着PKA能量的增加，金属W内的缺陷存活率逐渐降低，在EMD≥20 keV后,缺陷存活率在0.40附近波动，缺陷存活率的标准差在0.08～0.12之间。但如图1所示，在存活缺陷的尺寸分布曲线中，金属W内级联碰撞过程中所产生的缺陷尺寸分布存在一定的波动性与偶然性，尤其是在EMD=80 keV的情况下，存活缺陷团簇份额曲线表现出明显的不连续性，如空位团尺寸在107～208之间时，并没有存活的空位团簇，表明在级联碰撞过程中缺陷团簇的产生速率并不相同，能量越高，这种非均匀性越突出，而且图1中的很多大尺寸缺陷团簇(如115-SIA和208-Vac)在90次模拟过程中只出现过1次。

分子动力学的模拟结果同时表明，对于单一能量的高能PKA(如EMD=80 keV)，在不同方向上，所得到的存活缺陷尺寸分布情况也存在很大差异，如图2所示。在〈133〉方向和〈235〉方向上PKA诱发的级联碰撞所产生的缺陷初始分布中，〈133〉方向上产生的最大缺陷团簇只有62-SIA和38-Vac，而〈235〉方向上产生的最大缺陷团簇则有115-SIA和208-Vac，相当于直接产生了直径为2.9 nm的间隙型位错环与直径为1.85 nm的空洞。上述模拟结果证实，在金属W内，高能粒子引发的级联碰撞过程中，可以直接产生位错环等微观缺陷的籽核，其尺寸甚至可达TEM的可观测量级。

为探讨上述级联碰撞所引起的非均匀形核对辐照诱导W内微观缺陷长时间演化所造成的影响，本文基于上述团簇动力学模型，在Radieff软件[26-27]中引入上述分子动力学的模拟结果作为缺陷产生项，并开展辐照诱导W内微观缺陷演化行为的模拟。

2 缺陷演化团簇动力学模拟结果分析

基于金属W内级联碰撞模拟获得的存活缺陷信息，利用团簇动力学方法开展中子辐照诱导金属W中微观结构演化的模拟，模拟条件为：辐照温度90 ℃、辐照损伤速率1.4×10-7dpa/s、中子辐照，探讨存活缺陷对后续微观结构演化的影响，单晶W内的位错密度设定为1014m-2。为充分体现非均匀形核对缺陷演化行为的影响，首先假设只有点缺陷可动，而不考虑间隙原子团簇可动的影响，进而探讨非均匀形核与间隙团簇扩散行为对微结构演化的协同影响。

图2 不同PKA方向下存活缺陷的尺寸分布Fig.2 Size distribution of survival defect from various PKA direction

2.1 非均匀形核对微结构演化的影响

由图2可知，EMD=80 keV 时，PKA沿〈235〉方向作用的情况下，PKA诱发的级联碰撞后的缺陷分布的不均匀性尤为明显，因此本节首先针对80 keV沿〈235〉方向的PKA引起的辐照诱导微观缺陷演化行为开展模拟研究，模拟至1、103、106s时刻，间隙型缺陷与空位型缺陷的尺寸分布如图3所示，作为对比，图3中同时展示出级联碰撞模拟获得的缺陷初始分布的柱状图。由图3a可知，在间隙型缺陷随时间演化过程中，间隙型缺陷的尺寸分布都出现了许多细小尖峰，1 s时刻尖峰形貌最为明显，且与初始间隙型缺陷分布相比，1 s时刻间隙型缺陷尺寸分布尖峰值所对应的缺陷尺寸与缺陷初始分布一一对应，如87-SIA和115-SIA都与1 s时刻的曲线尖峰对应。在2个尖峰之间，随着缺陷尺寸的增加，缺陷的数密度逐渐下降。由于模型中假设只有点缺陷可动，因此数密度的下降主要是因为尖峰对应的缺陷吸收间隙原子，从而引起更大尺寸缺陷浓度升高，这也导致与尖峰处缺陷尺寸的差别越大，缺陷数密度越低。由图3b可知，空位型缺陷的演化行为与间隙型缺陷的演化行为十分类似，各时刻的尺寸分布都与空位型缺陷的初始分布相关，如54-Vac和208-Vac都对应1 s时刻的曲线尖峰。由于金属W内间隙原子较空位扩散更快，导致空位型缺陷极易通过吸收间隙原子而缩小，从而引起空位型缺陷与间隙型缺陷两个尖峰之间的尺寸分布存在明显差异，即空位型缺陷的尺寸分布受控于尺寸更大的缺陷所对应的尖峰浓度，随着缺陷尺寸的逐渐增加，空位型缺陷浓度在曲线尖峰前缓慢攀升。

随着模拟时间的逐渐增加，无论是间隙型缺陷还是空位型缺陷，各尺寸缺陷的数密度都在逐渐增加，导致1、103、106s 3个时刻，2类缺陷的数密度呈现明显的层状结构，如图3阴影区所示，虽然时间增加导致初始缺陷分布所引起的尺寸分布尖峰形貌逐渐变得平缓，但在辐照时间达到106s时，尖峰形貌清晰可见，并未消失。由此可推断，随辐照时间的延长，缺陷数密度的增加主要来源于级联碰撞所带来的缺陷非均匀形核。

根据辐照损伤理论，在辐照条件下，材料内位错环和空洞的形成主要源于两种机制，一是通过热扩散缺陷在材料内不断聚集形核，从而引发缺陷形核，这种均匀形核并非辐照条件下所特有，在热力学驱动下，一些空位也可聚集成为空洞，但辐照会产生更多的缺陷从而促进均匀形核；二是高能粒子辐照导致的非均匀形核，高能粒子与基体原子碰撞后会在基体内诱发级联碰撞从而产生大尺寸的缺陷团簇，其中最大缺陷团簇尺寸能达到nm量级，可与透射电镜实验观测的位错环和空洞尺寸相比拟。如上述分子动力学所模拟的能量为80 keV的PKA在〈235〉方向上所引发的级联碰撞，所产生的最大位错环、空洞直径均大于1 nm。由图3可推测，缺陷数密度随时间的增加，主要来源于级联碰撞所引起的缺陷团簇非均匀形核。

为验证上述推论，在模拟过程中统计了不同时刻源于级联碰撞产生的位错环和空洞的数密度，并对模拟结果中尺寸大于1 nm的位错环(14-SIA)和空洞(34-Vac)的数密度随时间的变化进行对比，结果如图4所示。

图3 80 keV下PKA沿〈235〉方向诱导的缺陷演化在不同时刻的尺寸分布Fig.3 Size distribution of defect evolution result from 80 keV PKA in 〈235〉 direction under various radiation time

由图4a可知，两类缺陷浓度随时间的演化曲线基本重合，表明级联碰撞所产生的位错环在位错环形核过程中起主要作用，即位错环的数密度上升主要是因为中子诱发金属W内级联碰撞所导致的间隙位错环的非均匀形核，而扩散导致的均匀形核对整体数密度的影响可忽略。分析图4b可知，空洞数密度增加的原因与位错环相似，空洞数密度的增加主要源于级联碰撞过程中所产生的空洞非均匀形核，其影响远超扩散所引起的非均匀形核。

上述非均匀形核对位错环和空洞数密度的影响并非在〈235〉方向上所独有，本文同时探讨了动能为80 keV的PKA在〈133〉上引发的级联碰撞与缺陷演化行为之间的关联，结果表明，在1～106s辐照时间内，〈133〉方向上的位错环、空洞的尺寸分布同样存在许多尖峰形貌，与〈235〉方向类似，这些曲线尖峰所对应的缺陷团簇尺寸与级联碰撞导致的缺陷初始尺寸分布一一对应。由于PKA在〈235〉和〈133〉方向上诱发级联碰撞所产生的缺陷团簇尺寸存在很大差异，同时，团簇动力学模拟表明，在单间隙原子可动的情况下，位错环和空洞数密度增加主要源于辐照导致的非均匀形核，因此，如果初始缺陷分布中所形成的位错环比例更高，则后续演化所产生的位错环浓度也会更高。〈133〉和〈235〉两个方向上位错环数密度随时间的演化关系示于图5a。由图5a可知，〈235〉和〈133〉 2个方向的PKA诱发的缺陷演化，导致位错环数密度随着损伤剂量增加呈线性增长，且〈235〉方向PKA所对应的位错环数密度始终高于〈133〉方向，随着损伤剂量的增加，位错环数密度之间的差值逐渐增大。图5b展示了图5a中两条曲线的差值随辐照损伤剂量的变化，及〈133〉和〈235〉两个方向PKA诱发级联所导致的非均匀形核产生位错环浓度的差值随损伤剂量的变化。由图5b可知，2个算例中的真实数密度差值与2个算例中非均匀形核引起的位错环数密度的差值非常接近，仅在0.06 dpa后略有差异，表明2个算例中初始缺陷分布的差异，尤其是级联碰撞所产生位错环比例的不同，是导致后续位错环随时间演化过程中2个算例中内位错环数密度出现差异的主要原因，从而也表明辐照导致的非均匀形核是位错环数密度增加的一个主要原因，随着辐照时间的增加，缺陷扩散引起的缺陷反应也在同时进行，但在1.5 dpa内，其引起的均匀形核的影响远低于非均匀形核。

图4 缺陷数密度及差值随辐照时间的变化Fig.4 Changing of defect number density dependence on radiation time

图5 〈235〉和〈133〉两个算例中位错环的数密度和数密度的差值随损伤剂量的变化Fig.5 Dislocation loops number density and difference evolution with radiation dose in 〈235〉 and 〈133〉 PKA direction cases

2.2 非均匀形核与缺陷团簇扩散的协同作用

单个间隙原子可动情况下的计算结果表明，非均匀形核机制对中子辐照诱导W内位错环和空洞演化行为会产生重要影响。第一性原理计算表明，除单个间隙原子外，间隙原子团簇或位错环也能进行扩散，级联碰撞产生的间隙原子团簇一旦发生扩散，则可能与非均匀形核一起对微观结构演化产生影响。

基于团簇动力学模拟获得1-SIA可动与30-SIA团簇可动情况下位错环与空洞的演化行为，辐照时间达到1 s时，2种情况下位错环和空洞的尺寸分布如图6所示。由图6a可知，间隙团簇可动的情况下，尺寸分布中依然存在许多尖峰，这些尖峰与单间隙原子可动情况下的尺寸分布相同，与初始缺陷分布一一对应。与单间隙原子可动情况相比，间隙原子团簇可动导致尺寸分布出现了3种差异，如图6a中的3个阴影区：1) 可动尺寸范围内，间隙团簇的数密度明显降低；2) 两个尖峰之间，出现许多细小的亚尖峰；3) 在主尖峰后伴随着尺寸的增加，缺陷浓度呈台阶拖尾状下降。由图6b可见，空洞的尺寸分布与位错环尺寸分布相似，也分成3个区域，与间隙型缺陷分布的区别在于，在间隙团簇可动尺寸的区域空位团簇的数密度有所升高，同时台阶状区域出现在主峰值前逐渐攀升。

1) 间隙团簇可动尺寸区

如图6所示，在可动间隙团簇区，可动间隙团簇的扩散导致可动间隙团簇尺寸明显降低，同时在此区域中的空位团簇浓度明显上升，这主要是因为间隙团簇的扩散，导致更多的间隙团簇被位错或大尺寸位错环吸收，从而引起相应团簇浓度降低，同时限制了可动间隙团簇与空位团簇的复合行为，导致此区域中空位团簇浓度上升。可以推断，伴随着可动间隙团簇尺寸的增大，区域Ⅰ的影响范围变宽，同时相应的间隙团簇数密度下降，区域内空位团簇数密度上升。

不同可动间隙团簇尺寸所对应的1 s时刻间隙型缺陷和空位型缺陷尺寸分布示于图7。由图7可知，伴随着间隙团簇可动尺寸的增加，区域Ⅰ逐渐变宽，缺陷尺寸分布中的主峰依然存在，同时，相应间隙团簇浓度降低，空位团簇浓度升高。

2) 细小尖峰区

本节主要考虑了间隙团簇的可动行为，因此2个主要尖峰之间细小尖峰的出现与间隙团簇的扩散行为紧密相关。初始缺陷尺寸分布与1 s时刻间隙、空位型缺陷尺寸分布中细小尖峰尺寸分布的对比示于图8。

图6 〈235〉方向PKA诱发缺陷演化时不同间隙团簇可动尺寸对缺陷行为的影响Fig.6 Influence of interstitial cluster mobility on defect evolution behavior along 〈235〉 direction

图7 〈235〉方向间隙团簇可动尺寸对缺陷尺寸分布的影响Fig.7 Influence of mobile interstitial cluster size on defect size distribution along 〈235〉 direction

图8 〈235〉方向双峰间尺寸分布与初始缺陷尺寸分布的对比Fig.8 Comparison of defects size distribution in two spikes and initial defect along 〈235〉 direction

由图8a可知，在位错环中尺寸位于87～115-SIA范围内的位错环尺寸分布的细小尖峰与初始间隙型缺陷分布(30-SIA以下)一一对应，分析可知，87-SIA对相应可动团簇的吸收导致相应间隙团簇数密度上升，从而形成细小尖峰；虽然在100-SIA附近并没有初始缺陷，但由于27-SIA可以发生扩散，此处的尖峰很可能源于73-SIA俘获27-SIA后引起100-SIA缺陷浓度升高。图8b为位于175～208-Vac范围内的空位型缺陷尺寸分布的细小尖峰与初始间隙型缺陷分布(30-SIA以下)的对应关系，与位错环尺寸分布相似，这些细小尖峰的出现主要源于208-Vac吸收可动间隙团簇，从而引起空洞尺寸缩小，相应小尺寸空洞数密度增加，并导致细小亚尖峰出现。

不同间隙团簇可动尺寸在1 s时刻所对应的缺陷分布示于图9。由图9a可知，伴随着可动团簇尺寸的逐渐增加，2个主峰之间的缺陷数密度逐渐降低，同时缺陷尺寸分布中所对应的亚尖峰更加明显，这主要是因为当可动间隙尺寸大于90以后，图中柱状图范围内间隙团簇都在发生扩散，即级联产生的间隙团簇通过扩散而被尾闾吸收，从而引起间隙团簇尺寸降低。与此同时，空位型缺陷的尺寸分布随着可动团簇尺寸的增加并没有明显的变化，这表明，间隙团簇的可动行为对此区域内空位团簇的尺寸分布没有明显影响，由于间隙团簇扩散太快，导致间隙团簇很快被俘获，从而引起数密度降低，与空位团簇相互作用的间隙团簇很少，因此对空位团簇的尺寸分布影响很小，从而从侧面证明，对于空位团簇的演化，级联碰撞导致的非均匀形核对后续空洞演化起主导作用。

亚尖峰主要源于在较短时间内级联碰撞所引起的非均匀形核对微结构的影响高于缺陷扩散所引起的均匀形核。随着辐照时间的延长，均匀形核在位错环等缺陷中所占的比例逐渐增加，当其接近非均匀形核所产生的位错环数密度时，细小的亚尖峰逐渐消失，如图10(mi=60)所示。但伴随间隙团簇可动尺寸的增加，一旦非均匀形核所产生的缺陷团簇迅速发生迁移，则会引起次区域内间隙团簇数密度骤然降低，均匀形核在可动缺陷区域的影响也会消失，如图10(mi=120)所示。

3) 台阶状拖尾区

图5a中的台阶状拖尾结构已超过了级联碰撞所产生的最大间隙缺陷尺寸(115-SIA)，因此台阶状拖尾结构的形成主要源于缺陷的扩散聚集。不同缺陷可动尺寸对应的台阶拖尾结构示于图11。由图11可见，伴随着缺陷可动尺寸的增加，拖尾区域中的台阶宽度也在逐渐增加。

由图11还可发现，每种算例中拖尾部分台阶的宽度都是一固定值，对比初始缺陷尺寸分布(图2)可知，这一固定值与级联碰撞产生的最大缺陷可动尺寸相等，在4种情况下，分别是27-SIA、48-SIA、87-SIA和115-SIA。此结果表明，尺寸分布中此台阶状的形成与级联碰撞过程中产生的最大可动间隙原子团簇相关，当最大可动间隙团簇不断被大尺寸位错环(115-SIA)吸收后，引起位错环尺寸长大，导致相应位错环数密度升高，并最终导致台阶拖尾结构形成。

图9 〈235〉方向间隙团簇可动尺寸对细小尖峰值演化行为的影响Fig.9 Influence of movable size of interstitial clusters on evolution behavior of fine spike along 〈235〉 direction

图10 不同时刻亚尖峰的演化行为Fig.10 Evolutionary behavior of sub-spikes at different time

3 结论

本文基于金属W内级联碰撞的分子动力学模拟结果，结合团簇动力学方法，针对中子辐照诱导W内微观结构演化行为开展模拟研究，在细化物理模型中的缺陷产生项后，详细模拟计算并分析了级联碰撞过程中产生的辐照缺陷对后续微观结构演化的影响，尤其针对高能PKA条件下非均匀形核的影响进行了深入探讨，得到如下结论。

图11 〈235〉方向不同缺陷可动尺寸对应的台阶拖尾结构Fig.11 Step-shaped trailing structure corresponding to different mobile defect sizes along 〈235〉 direction

1) 级联碰撞过程的分子动力学结果表明，初始产生的缺陷团簇尺寸分布存在波动性与不均匀性，PKA的能量越高，尺寸分布的不均匀性越大，其结果是导致后续演化的尺寸分布中产生许多尖峰；级联碰撞产生的大尺寸团簇，引起位错环与空洞的非均匀形核成为后续位错环、空洞演化中的主要形核机制；在点缺陷可动的情况下，随损伤剂量的增加，初始缺陷中的非均匀形核对位错环、空洞数密度变化的影响越来越明显。

2) 与点缺陷扩散相比，非均匀形核产生的间隙团簇的扩散行为导致缺陷尺寸分布中出现3种变化：(1) 可动间隙团簇的数密度明显降低；(2) 除主峰外，双峰之间还出现了许多细小峰；(3) 在级联产生的最大团簇附近，出现了许多台阶状拖尾结构，伴随尺寸的增加，间隙型团簇数密度台阶逐渐降低，空位型团簇的台阶逐渐升高；细小峰源于位错环或空洞与这些间隙团簇间的相互作用。

3) 亚尖峰与台阶状拖尾结构的出现均与级联碰撞产生团簇的可动行为有关，主峰缺陷吸收可动间隙团簇，导致亚尖峰所对应的缺陷与初始间隙团簇尺寸分布一一对应；台阶状拖尾结构源于级联产生的最大间隙团簇俘获可动间隙团簇，台阶宽度与级联产生的最大可动间隙团簇尺寸一致。