李睿之，孙世乔，周一东，张立军，张生栋

(中国原子能科学研究院，北京 102413)

反应堆屏蔽层用于屏蔽反应堆运行时产生的中子和γ射线，保证反应堆大厅和厂房处于较低的辐射剂量率水平[1-2]。反应堆屏蔽层通常采用重混凝土浇筑而成。随着反应堆的运行，屏蔽层在热中子辐照环境下被活化，由于屏蔽层通常体积和重量巨大，是反应堆退役的重要源项之一，掌握重混凝土屏蔽层的活化源项情况，可为制定退役方案和废物管理方案提供重要数据支撑。

重水研究堆(HWRR)是一座重水冷却、重水慢化的罐式反应堆，原设计采用235U富集度为2%的金属铀作为燃料组件，额定功率7 MW，最大功率10 MW；1958年达到临界投入运行，在20世纪70年代末80年代初经过大修改建后，采用235U富集度为3%的UO2作为燃料组件，设计最大功率提高至15 MW。HWRR运行了近50年，于2007年底永久停闭[3]。制定的退役目标是保留反应堆主厂房和堆本体外侧部分未活化的重混凝土屏蔽层，经过修缮改造后作为我国第一座核工业历史纪念馆[4]。

为确定反应堆屏蔽层的活化深度、制定切割拆除方案，必须提前对屏蔽层的活化情况进行调查。

1 HWRR屏蔽层结构

HWRR堆本体(剖面图如图1所示)为多层罐式结构，中央为堆芯构件，依次向外分别为石墨反射层、屏蔽水箱、填充砂层和屏蔽层。屏蔽层上部有一圆柱形屏蔽水箱。

图1 HWRR堆本体剖面图Fig.1 Vertical diagram of HWRR reactor block

HWRR的屏蔽层是一巨大的圆柱体结构，用于屏蔽反应堆运行期间产生的各种射线和中子。屏蔽层内径4 600 mm、厚2 000 mm、高8 650 mm，采用400#硅酸盐水泥作为胶结料，以苇浆作为塑化剂，添加了大小不均的铸铁块作为骨料，形成密度为2.3、3.3、3.6 t/m3的钢筋重混凝土构件，总重约1 100 t，体积约335 m3。屏蔽层结构复杂，在径向标高+1 100 mm处有7个水平通孔，用于安装6个水平实验孔道和1个水平热中子柱(热柱)孔道。在堆本体西侧预埋有1个长2 100 mm、高1 900 mm、厚900 mm的铸铁屏蔽体。在屏蔽层内预埋有回路系统管道、辐照样品转运孔道等构件[4]。

HWRR屏蔽层径向剖面结构示意图示于图2。

图2 HWRR屏蔽层径向剖面图Fig.2 Radial profile of HWRR shielding layer

屏蔽层内部有除前述的6个水平试验孔道和1个水平热柱外，还有预埋的斜孔道、屏冷系统和氦气系统管道、热屏蔽体。采用理论方法计算屏蔽层的活化情况，再对屏蔽层进行取样分析，通过理论计算结果与实验分析结果比较，校核计算结果的准确性，最后确定屏蔽层的活化深度。

2 理论计算

2.1 堆本体计算模型建立

堆本体活化源项理论计算采用MCNP和ORIGEN软件相结合的方法，采用MCNP中子输运软件建立屏蔽层的3D计算模型，中子注量率计算采用三维蒙特卡罗输运程序MCNP，活化材料的放射性核素活度计算采用ORIGEN程序[4]。

将运行历史、堆本体构件材料、尺寸、结构等以及材料成分作为输入，采用三维蒙特卡罗输运程序MCNP计算构件的中子注量率及分布；再将其结果作为输入，利用ORIGEN计算不同构件的活化源项[4-5]。堆本体构件中子活化源项计算流程如图3所示。

图3 源项计算流程图Fig.3 Flow diagram of source term calculation

根据反应堆本体实际结构建立3D计算模型，对不影响中子注量率计算的结构进行了适当的概化处理。由于重混凝土屏蔽层体积庞大且密度较高，具有较强的中子散射和吸收作用，导致重混凝土屏蔽层内的中子注量率分布很不均匀，在内侧距离堆芯较近的位置中子注量率远大于外围位置，这将直接影响屏蔽层不同位置的活化情况，因此，必须将混凝土屏蔽层分割成多个小区域分别计算其中子注量率。利用MCNP建立的计算模型示于图4。

图4 MCNP建立的HWRR 3D计算模型Fig.4 3D calculation model for HWRR by MCNP

2.2 屏蔽层中子注量率计算

考虑到屏蔽层结构的差异性，分别选取4个计算位置，即均匀重混凝土屏蔽层位置、水平实验孔道位置、铸铁热屏蔽位置、热柱孔道位置，如图5所示。

图5 屏蔽层热中子注量率计算位置Fig.5 Calculation region of neutron flux ratein shielding layer

分别计算了这4个典型位置的热中子注量率，如图6所示。由图6可看出，活性区中央位置(坐标零点)的中子注量率最高，沿轴向和径向方向逐渐降低。

位置1为屏蔽层的主体区域，没有水平孔道和其他结构，可代表屏蔽层内中子注量率的主要分布情况；位置2是有水平实验孔道穿过的区域，由于中子在水平孔道内的穿行距离很长，同等深度处水平孔道内的中子注量率明显高于周围混凝土区域；位置3为包含铸铁热屏蔽层所在区域，铸铁块对γ射线起到了较好的屏蔽作用，中子注量率显著下降；位置4为包含热柱孔道的区域，由于石墨的热中子吸收截面较小，中子在热柱孔道及热柱石墨层内穿行距离很长，中子注量率远大于周围混凝土区域。

2.3 活化计算

将中子注量率计算结果、HWRR功率运行历史、HWRR材料成分作为输入条件，利用ORIGEN活化计算软件计算上述4个区域活化产物的核素种类及活度。

混凝土屏蔽层原始成分获取方法为：在外层活化区域不同位置取3个混凝土块样品。首先将混凝土样品中的铸铁块和骨料进行剥离，将去骨料样品研磨成300目的粉末，采用等离子体质谱法分析样品中的元素。分析结果表明，混凝土样品中含有44种微量元素。计算源项时需要考虑2类元素：第1类是对屏蔽体放射性活度贡献大的易活化核素(本文参考文献[6]中给出的反应堆重混凝土样品主要放射核素种类和放射性核素活化反应链评估核素贡献大小)；第2类是考虑产生放射性核素半衰期大于1 a的元素，其他元素可不予考虑。筛选后混凝土屏蔽层骨料中主要元素为Si、Fe、Ca、Mn、Co、Ni、K、Eu和Ba。

图6 屏蔽层不同区域中子注量率剖面分布Fig.6 Neutron flux distribution in different regions in shielding layer

对于混凝土中的铸铁块、钢筋以及屏蔽钢板的材料成分，由于目前还不具备取样条件，因此采用HWRR碳钢屏蔽水箱材料中的元素含量代替。

3 取样分析

3.1 屏蔽层取样

为校核计算模型的准确性，在屏蔽层上进行取样，分析样品中关键核素的活度浓度。根据屏蔽层的结构，首先选取在2#和3#水平孔道夹角中央位置的混凝土区域，取样高度选取活性区中央位置，距地面1 100 mm高度处，钻孔取样位置如图7所示。

考虑到HWRR屏蔽层属于重混凝土材料，普通钻头无法完成钻孔任务。通过对比，采用喜利得DD200型金刚石钻孔机沿水平方向由外向内钻孔。为避免产生放射性废水，选择φ32 mm×650 mm的干磨取芯钻头，利用压缩空气进行冷却。在钻入500 mm深度后，更换长度为2 100 mm的干磨空心金刚石钻头配延长杆后继续钻孔，历时近2个月，钻透2 000 mm厚的重混凝土屏蔽层达到砂层。取出混凝土样品后，用切割机将样品切割成100 mm长段，遇到钢筋和铁块，将其剥离。屏蔽层混凝土样品如图8所示。

图7 屏蔽层钻孔取样位置Fig.7 Sampling location in shielding layer

3.2 样品源项分析结果

将制作好的屏蔽层样品装入样品盒，采用高纯锗γ谱仪(堪培拉公司)测量γ核素的活度，并测量总β活度。分析结果表明，屏蔽层中的γ放射性核素为60Co和152Eu，这两种核素分别来自混凝土中微量的Co元素和Eu元素，通过(n，γ)反应生成。为验证计算模型和计算结果的准确性，将相同位置的样品活度分析结果与计算结果比较，根据相对误差=(计算值-测量值)/测量值×100%，计算混凝土样品核素活度浓度测量值、计算值之间的相对误差，结果列于表1。

图8 屏蔽层混凝土样品Fig.8 Concrete sample of shielding layer

表1 屏蔽层混凝土样品核素活度浓度测量值与计算值对比Table 1 Comparison of measurement value and calculation result of concrete sample of shielding layer

从表1可看出，混凝土样品分析得到的γ放射性核素种类与计算结果一致，为60Co和152Eu两种核素。其中60Co是屏蔽层铸铁块中59Co通过(n，γ)反应生成的，半衰期为5.27 a；而152Eu由屏蔽层混凝土中的微量151Eu通过(n，γ)反应生成，半衰期为13.54 a。由于β核素测量前并未进行分离，无法从连续谱中区分产生β射线的核素种类。但从总β活度浓度分析结果可看出，总β活度浓度大于总γ活度，说明样品中存在不产生高能γ射线的β核素。根据屏蔽层的组成和计算结果可知，活化产生的β核素主要为63Ni和55Fe，其中63Ni是纯β发射体，由铸铁中微量的62Ni经过(n，γ)反应生成，半衰期为100 a；而55Fe由铸铁中微量的54Fe经过(n，γ)反应生成，半衰期为2.73 a[7]。

各种放射性核素的活度浓度计算值和分析测量值的变化趋势随混凝土屏蔽层深度变化保持一致，即核素的活度浓度随穿透深度的增加近似指数衰减。这是由于中子从堆芯穿透到混凝土屏蔽层时已充分慢化，根据吸收截面的1/v(v为中子速度)规律，中子在混凝土材料中的平均吸收效应远大于散射效应，且吸收截面随深度增加变化不明显，因此，中子注量率分布近似呈指数衰减趋势，放射性核素的活度浓度计算值与分析测量值均在同一数量级，但仍存在一定差异，主要原因是MCNP建立的反应堆模型存在误差，屏蔽层材料数据存在分析误差，以及计算软件本身的误差，另一方面，由于只在屏蔽层上取了1个样品，无法代表混凝土屏蔽层整体的活化情况。

4 屏蔽层活化厚度确定

为确定屏蔽层活化厚度，利用ORIGEN计算了屏蔽层4个不同区域的放射性核素活度分布(计算时间节点为2022年底)，如图9所示。图中位置1为环向屏蔽层常规区域，该区域远离热柱、孔道等特殊结构，其活度分布可代表屏蔽体内大多数位置的活化分布情况。从图9可见，活化区域沿轴向大致对称分布，最大位置位于屏蔽体最内侧标高零点处(堆芯中心高度)，并随径向和轴向距离的增加而减小。位置2为有水平孔道穿过的混凝土区域，在接近水平孔道的位置上活化程度变高，这是因为孔道内存在飞行方向接近孔道方向的中子，这些中子在孔道内可穿透较深距离后再打到孔道壁附近的混凝土上产生活化，但由于孔道较窄，随着深度的增大，深穿透中子的数量逐渐减少，因此更深处的管壁位置受到的活化很小。位置3为有屏蔽碳钢板的混凝土区域，屏蔽碳钢板受中子长期辐照后产生了活化，且由于钢板的屏蔽作用，其周围的混凝土活化程度较低。位置4为有热柱穿过的混凝土区域，与水平孔道位置不同，热柱壁附近的混凝土活化程度并未增大，反而相比常规混凝土区域减小，这是因为热柱壁内砌有10 mm厚的高密度含硼混凝土层用以屏蔽热柱内逸出的深穿透热中子，由于硼的强吸收作用，导致热柱壁外混凝土处中子注量率很低，因此，活化程度很低。

图9 屏蔽层不同区域的活度分布Fig.9 Activity distribution in different regions in shielding layer

对于60Co和152Eu核素，参考《放射性废物分类》[6]，清洁解控管理目标值为0.1 Bq/g。因此，将屏蔽层内60Co和152Eu活度浓度高于0.1 Bq/g的区域作为活化区域，该区域内的混凝土将作为放射性废物进行处理。

综上所述，若以2022年底为时间节点确定活化边界，对于常规混凝土区域，应将轴向-1 500～-1 000 mm和1 000～1 500 mm、径向2 300～2 900 mm、360°全角度区域划分为极低放区，其余区域划分为清洁解控区。6个水平实验孔道附近，第1部分为轴向-1 500～-1 000 mm和1 000～1 500 mm、径向2 300～2 900 m区域，第2部分为轴向-500～500 mm、径向2 300～4 300 mm区域划分为极低放区，其余区域划分为清洁解控区。热柱和屏蔽铸铁块附近混凝土活化较低，极低放区域均低于常规区域。图10为屏蔽层活化区域，其中黄色区域为极低放废物区，灰色区域为清洁解控区，不存在更高的放射性等级。

5 废物处理

按固体废物材质，屏蔽层在退役时将产生两种类型的放射性废物，分别是混凝土和铸铁。根据源项计算结果和放射性分类标准，按照前述的放射性边界划分，对2022年拆除反应堆屏蔽层时产生的废物量进行了估算，结果显示，将产生极低放混凝土91 t(约27.4 m3)、极低放铸铁16 t(约2 m3)。按照我国现行法规要求，极低放混凝土废物将运输至极低放废物填埋场填埋，极低放铸铁可采取熔炼后在核工业行业内循环再利用[8]。同时，产生清洁解控混凝土1 010 t(约308 m3)，这些达到清洁解控的混凝土废物可作为建筑施工填埋材料处理。

图10 屏蔽层活化区域Fig.10 Activated area of shielding layer

6 结论

对HWRR屏蔽层的源项情况进行了调查，采用MCNP和ORIGEN程序对活化源项进行了理论计算，为校验计算结果的准确性，利用喜利得DD200型金刚石钻孔机在屏蔽层活性区标高零点位置沿径向方向进行了钻孔取样，对样品中的γ核素和总β活度进行了分析测量，并将测量结果与计算结果进行了对比。结果表明，源项计算结果与分析测量结果一致性较好，证明了计算模型的正确性。通过源项计算，初步估计屏蔽层活化厚度为600 mm。但由于目前只取得1个样品，代表性有限，后续还需在轴向和径向不同位置进行取样，方能准确得到屏蔽层活化厚度。根据退役规划，希望保留反应堆重混凝土屏蔽层，按照初步的源项调查，切割600 mm厚重混凝土屏蔽体后剩余部分的放射性水平可达到清洁解控水平，因此，部分保留重混凝土屏蔽层从理论上是可行的。