刘岩峰,崔冠楠,白鑫宇,于湛秋,董黎明

广西武鸣河流域非点源氮磷污染特征及源解析

刘岩峰,崔冠楠*,白鑫宇,于湛秋,董黎明**

(北京工商大学生态环境学院,中国轻工业清洁生产和资源综合利用重点实验室,国家环境保护食品链污染防治重点实验室,北京 100048)

分析了广西武鸣河流域不同种植作物的土壤氮磷形态特点,并使用主成分分析对河流水体和沉积物中的氮磷进行了源解析.不同种植作物土壤统计和单因素方差分析结果表明,流域周边农田土壤总氮(TN)和总磷(TP)含量范围分别为802.60～2740.42和109.01～784.59mg/kg.种植玉米土壤氨氮(NH4+-N)和硝酸盐氮(NO3--N)显著高于其他土壤(<0.05);甘蔗土壤NO3--N显著高于其他土壤(<0.05);种植柑橘土壤交换态磷(Ex-P)和铁/铝态结合磷(Fe/Al-P)显著高于其他土壤(<0.05).主成分分析结果表明,武鸣河水体中TN可能主要来源于种植玉米和甘蔗土壤的养分流失.沉积物中Fe/Al-P、钙结合磷(Ca-P)和NH4+-N可能分别主要来源于柑橘、桉树和玉米土壤.种植玉米和甘蔗土壤的氮流失可能造成了武鸣河最主要的非点源污染问题,说明土地作物类型是影响流域非点源污染的重要因素.

土壤；氮磷形态；农业非点源污染；主成分分析；源解析

2007年全国第一次污染普查表明,农业带来的氮磷非点源污染已经超过工业,成为了河流氮磷污染的最大来源[1].河流周边农田土壤会因雨水淹没形成地表径流,氮磷等元素通过地表径流进入水体中从而造成水质和水生生态系统的恶化[2].不同作物土壤会由于施肥和管理的方式不同导致氮磷形态分布存在差别并直接影响径流中氮磷的形态和浓度[3-5].通常认为,土壤中氮磷的含量越高,在水中释放能力就越强[6].所以了解河流周边土壤氮磷含量对于控制非点源污染至关重要[7].

多元统计方法中的主成分分析是一种数据降维的有效手段,它借助正交变换使向量能以一个较高的精度转换成低维变量系统,再通过构造适当的价值函数,进一步把低维系统转化成一维系[8].这种方法已经被广泛应用于土壤、大气、水体和沉积物污染的源解析[9-13].

广西省南宁市武鸣区属于我国南方丘陵地带,农业用地占比较大,当地主要农作物为甘蔗、玉米和柑橘等[14],近年来农田面积增加等原因使该地区农业非点源污染愈加严重,从而对珠江水系产生了严重的影响[15].由于该地区为丘陵地形,许多种植物都种植在坡地上,更易产生土壤氮磷流失问题.目前针对南方典型农耕区的土壤氮磷非点源污染研究较少,且多集中于水体污染的源解析[16],较少同时考虑水体和沉积物污染.本文分析了典型南方丘陵地区武鸣河流域周边不同种植作物农田土壤的氮磷特征,并利用主成分分析和相关性分析对水体和沉积物中的各形态氮磷进行源解析,以期为南方丘陵地区农业非点源污染防治提供依据.

1 材料与方法

1.1 研究区域

武鸣河位于珠江水系右江段支流,发源于马山县古零乡,自北向南流经武鸣县、隆安县境,汇入右江.河流位于108°15′35″E～107°59′11″E,23°34′16″N～ 23°03′16″N,河流周边主要为村庄和大量农田,多为丘陵地形,种植农作物主要有柑橘、甘蔗、玉米、香蕉和桉树.南宁雨季为4～9月份,降水量占全年70%～ 85%,10月份～次年3月份为干季.本次采样时间为11月上旬,许多农作物仍处于种植期间,各作物施肥情况如下:该地区夏季玉米播种一般在6～7月,种植时一般采用覆土深施的方式施用尿素和复合肥或农家肥等作为基肥,半个月后表面撒施复合肥作为追肥.春季甘蔗栽种一般在3～4月份,会深施农家肥和复合肥作为基肥,之后在5～9月份撒施2～3次尿素和钾肥等作为追肥.柑橘一般3月上旬施萌芽肥主要为尿素等氮肥或农家肥,之后喷施尿素和磷肥等作为稳果肥,7～8月施加农家肥等作为壮果肥,最后11～12月还会施加一定农家肥和氮磷肥作为采后肥,施肥方式主要为沟施.香蕉一般在4～6月以农家肥和复合肥,有的会追施一些叶面肥,并在10月左右施农家肥为主的过冬肥.此外,如果条件允许果农往往会优先使用人畜粪尿等农家肥,并常会选择雨后施肥.本文对正在种植期间且未收获的不同农作物土壤进行采样.

武鸣河流域周边土壤、水质和沉积物采样点的位置如表1和图1所示,共12个土壤采样区域(S1～S12)以及12个水体和沉积物采样点(W1～W12),每个水质和沉积物采样点周围都有大片的典型农作物农田.12个土壤采样区域分别为每个水体和沉积物采样点周边的典型农作物农田,每个土壤采样区域中有3个土壤采样点,采样点土壤类型大多为黄色赤红壤,该类土壤母质一般多为砂页岩风化物,另外还有部分采样点为棕色石灰土和红色石灰土,土壤母质一般为石灰岩风化物.共计36个土壤样点和12个水体和沉积物采样点.区域分为了上、中和下游,采样点水域长度约74km.

采集水质样品时,尽量在河流中间部分进行采样,取约200mL水样置于用河水润洗后的聚乙烯塑料瓶中,并放置于4℃保温箱中保存,对于需要检测氮磷的水样使用硫酸酸化至pH<2.沉积物采样点为同一水质采样点水下0～20cm表层底泥.土壤采样时,每份土壤样品采用多点混合的方法使用铁锹取约1kg的0～20cm表层土壤样品.将土壤和沉积物样品带回实验室冷干并过200目筛后收集约50g装入干净聚乙烯袋内待测.

表1 武鸣河流域采样点分布

续表1

图1 武鸣河流域采样点分布

1.2 分析方法

武鸣河水质指标中pH值采用便携式pH计进行现场测定(PHS-29Ax,雷磁,上海),溶解氧(DO)、温度指标采用多参数水质测定仪(PROPLUS,YSI,美国)现场直接测定.水质氨氮(NH4+-N)使用纳什试剂分光光度法测定[17],硝酸盐氮(NO3--N)使用紫外分光光度法测定[18],COD采用USEPA消解比色法测定[19].总碳(TC)和总有机碳(TOC)是对采集水样通过0.45μm滤膜后使用仪器直接测定(varioTOCⅢ, Elementar,德国).水质TP采用钼酸盐分光光度法测定[20].土壤和沉积物总碳(TC)、总有机碳(TOC)和TN采用元素分析仪测定(varioEL, Elementar,德国),土壤和沉积物TP使用碱熔-钼锑抗分光光度法测定[21].土壤和沉积物NH4+-N和NO3--N使用氯化钾溶液提取分光光度法测定[22].土壤和沉积物交换态磷(Ex-P)、Fe/Al-P和Ca-P使用SMT法提取后使用钼酸铵法测定[23].

1.3 多元统计分析

本文通过SPSS 13.0软件进行多元统计方法为单因素ANOVA方差分析、主成分分析和Pearson相关性分析.单因素ANOVA方差分析经过了齐次性检验和数据正态分布检验,主成分分析经过了KMO(Kaiser-Meyer-Olkin)抽样适切性量数和Bartlett球形度检验.绘图软件采用Origin 2018.

2 结果与讨论

2.1 河流周边不同种植作物表层土壤有机质和氮磷形态分布情况

如表2所示,该流域周边土壤TOC含量范围为5103.00～16565.00mg/kg.TN含量范围为802.60 ～2740.42mg/kg.TOC含量顺序为玉米>香蕉>柑橘>甘蔗>桉树种植土壤,玉米土壤显著高于其他土壤(<0.05).不同种植作物土壤TN含量并未出现明显差异性(>0.05),含量顺序为玉米>香蕉>桉树>柑橘>甘蔗种植土壤.根据全国第二次土壤普查,将土壤TN含量依据丰富水平分为Ⅰ～Ⅵ类,分别为: >2000 (很丰富)、1500～2000(丰富)、1000～1500(中等)、750～1000(缺乏)、500～750(很缺乏)和<500mg/kg(极缺乏)[24].依此得出本研究区域玉米、柑橘、香蕉和桉树种植土壤TN整体平均处于丰富水平(1500～ 2000mg/kg),甘蔗土壤采样点整体平均处于中等水平(1000～1500mg/kg).TP含量范围为109.01～ 784.59mg/kg,不同作物土壤中TP含量顺序为桉树>甘蔗>柑橘>香蕉>玉米种植土壤,玉米土壤中TP含量相较于其他土壤有着显著性差异(<0.05),明显低于其他土壤.根据中国第二次全国土壤普查,将土壤TP含量依据丰富水平分为Ⅰ～Ⅵ类,分别为: >1000(很丰富)、800～1000(丰富)、600～ 800(中等)、400～600(缺乏)、200～400(很缺乏)和<200mg/kg(极缺乏)[24].依此得出玉米土壤TP整体平均处于很缺乏水平(200～400mg/kg),而其它作物土壤采样点TP含量整体平均都处于缺乏水平(400～600mg/kg).由此可见,该地区土壤TP比较缺乏而TN较为丰富.土壤NH4+-N含量范围为9.50～ 117.56mg/kg,NO3--N含量范围为0.28～135.56mg/kg.其中香蕉和玉米土壤NH4+-N与其他农作物土壤有显著性差异(<0.05),显著高于其他作物土壤.甘蔗和玉米土壤的NO3--N含量与其他农作物土壤有显著性差异(<0.05),显著高于其他作物土壤.土壤Ex-P、Fe/Al-P和Ca-P含量范围分别为0.30～100.23, 57.51～361.36和6.13～ 451.23mg/kg.其中柑橘土壤Ex-P显著高于其他土壤(<0.05),柑橘和香蕉土壤中的Fe/Al-P显著高于其他土壤(<0.05),桉树种植土壤Ca-P显著高于其他土壤(<0.05).单因素ANOVA方差分析得出:玉米种植土壤中的TOC、NH4+-N、NO3--N含量较高,而TP含量较低.玉米种植时,需要每年施加基肥和追肥,主要为含氮素的尿素或复合肥,磷肥较少.甘蔗土壤中NO3--N极高,但NH4+-N含量与其他土壤无明显差异.这可能是因为甘蔗相比于其他农作物更易吸收NH4+-N,但吸收NO3--N较差[25].柑橘土壤中含Ex-P和Fe/Al-P量较高,各形态氮素和有机质均未出现明显差异性.雷靖等[26]指出全国范围内柑橘的施用磷肥过量程度明显高于氮肥,因为过量施用氮肥会使柑橘产量明显变低[27].香蕉种植土壤NH4+-N和Fe/Al-P含量较高,其他指标并未出现明显差异性.杨文慧等[28]曾指出南宁境内香蕉种植土壤普遍存在铵态氮过高从而导致铵硝比不合理的状况.桉树除Ca-P含量较高外,无明显差异性,种植桉树虽然施肥频率较低,但是土壤上的树枝或树叶等残余物依然为土壤提供了充足的营养[29].表3所示TOC与NH4+-N和TN呈显著正相关(<0.05),表明有机肥或有机质中的氮素可能是土壤NH4+-N的主要来源.而Fe/Al-P和Ex-P含量呈正相关(<0.05),说明2种磷素存在同源性.

表2 不同作物土壤有机碳与氮磷形态分布和差异性分析

注:同行不同字母表示具有显著性差异(<0.05),若无字母则表示本组指标并未出现显著性差异(>0.05).

表3 土壤各形态氮磷相关性分析

注:*表示<0.05,**表示<0.01,=12.

2.2 武鸣河流域水体和沉积物各形态氮磷及其他指标分布

如图2所示,武鸣河水体TC浓度为17.78～ 26.06mg/L,TOC浓度为1.40～2.25mg/L.水质pH值为7.90～8.40.DO浓度为5.15～8.95mg/L.COD浓度为4.00～10.00mg/L.TP浓度为0.01～0.08mg/L,TN浓度为1.34～2.89mg/L,NH4+-N浓度为0.26～0.89mg/L.对照《地表水环境质量标准》(GB3838-2002)[30],COD浓度均优于地表水Ⅰ类标准;TP浓度则为上游3个采样点中有2个符合国家Ⅰ类水标准,1个采样点符合Ⅱ类水标准.中游和下游均符合Ⅱ类水标准.上游大部分采样点TN浓度符合Ⅲ类水标准,中下游所有采样点均超出Ⅴ类水标准.下游的W9和W10采样点NH4+-N浓度满足Ⅲ类水标准,其他采样点满足Ⅱ类水标准.武鸣河属于地表Ⅲ类水功能区,由此可见,武鸣河中下游总氮超标严重,应该是受到中下游农业非点源污染显著影响.

如图3所示,沉积物采样点TC和TOC范围分别为6124.50～21751.38,4807.12～16340.00mg/kg,可以看出TOC含量占TC的绝大部分.TN和TP范围为714.00～2920.00,238.55～652.512mg/kg. NH4+-N含量范围为14.05～114.48mg/kg,NO3--N含量范围为3.27～13.21mg/kg. Ex-P、Fe/Al-P和Ca-P这3种磷形态的含量范围分别为4.56～26.66, 112.26～ 380.04, 55.50～191.76mg/kg.沉积物氮磷形态分布情况表明,各个样点的沉积物中TN普遍高于TP,无机氮形态主要以NH4+-N为主,TP主要以Fe/ Al-P和Ca-P为主.

图2 武鸣河水体各形态氮磷和其他指标浓度

图3 沉积物中TC,TOC和各形态氮磷含量

2.3 沉积物与流域周边土壤、水体指标相关性分析

如表4所示,沉积物中主要碳氮磷指标呈现较高的正相关性.TC与TOC具有极显著正相关性(<0.01),说明该地沉积物中TOC对TC影响较大.TOC与TN也具有显著正相关性(<0.05),说明沉积物中TN与TOC变化一致.TOC和Ca-P具有显著正相关性(<0.05),沉积物Ca-P通常与周边流失土壤石灰质含量有关[31],高石灰质土壤常常会带来更多的土壤TOC流失并导致周边沉积物TOC含量也较高[32].NH4+-N与TN呈极显著正相关 (<0.01),说明NH4+-N仍是影响沉积物中TN含量的主要因素.TP和NO3--N、Fe/Al-P具有显著正相关性(< 0.05),说明Fe/Al-P占TP的主导部分,且与NO3--N具有一定同源性.

如表5所示,水体中NH4+-N与沉积物中NH4+-N有显著正相关性(<0.05),说明河流中的NH4+-N含量很可能与沉积物的NH4+-N释放有关.水体中NH4+-N也与沉积物中NO3--N具有极显著正相关性(<0.01),说明沉积物中NO3--N应与水-沉积物界面硝化反应有关,武鸣河流域水体pH值偏弱碱性,且DO较高,NH4+-N较易发生硝化反应生成NO3--N[33].河流周边土壤Fe/Al-P和沉积物中的Fe/Al-P和TP具有显著正相关性(<0.05),说明河流周边农田土壤Fe/Al-P流失对沉积物磷贡献较大.此外,土壤与沉积物的NH4+-N呈显著正相关性,表明沉积物中NH4+-N来源可能为周边土壤的氨氮流失.

表4 沉积物碳氮磷相关性分析

注:*表示<0.05,**表示<0.01,=12.

表5 相同采样点河流沉积物和水体及周边土壤各形态氮磷相关性分析

注:*表示<0.05,**表示<0.01,=12.

2.4 河流水质主成分分析

如表6所示, KMO抽样适切性量数和Bartlett球形度检验值分别为0.711和0.001,并提取出特征值大于1的3个主成分,说明造成水体污染的成因主要有3个,它们分别的贡献率为57.274%、17.407%和14.675%,解释了河流水质数据总方差的89.356%.

使用最大方差法得到旋转后成分矩阵和各个主成分中的高载荷因子(载荷>0.5).主成分1中高载量因子有TN、NO3--N、TP、TOC和COD,由于武鸣河流域周边主要为农田和桉树林地,所以周边土壤中氮磷及有机质的流失应为河流污染的最大来源,因此主成分1判断为来自农业非点源.主成分2高载量因子为TC和一部分TOC,河水TC包括TOC和无机碳(TIC),由上述武鸣河水质分析可知,河水中TIC占TC主要成分,小型河流TIC大多主要来源于岩性流失等过程[34],所以主成分2应为岩性流失等自然源.主成分3高载量因子为NH4+-N,由前文中相关性分析可知河流中NH4+-N可能主要来源于沉积物中NH4+-N析出.综上可见,农业非点源污染应是影响武鸣河水质的主要因素.

表6 武鸣河水质主成分分析

注:加粗表示高载荷因子.

分析可知,武鸣河流域水体污染主要为TN.该流域周边玉米类农田土壤中TOC、NO3--N和NH4+-N较高,这类农作物在南方丘陵地区因为翻耕等原因,其土壤养分随径流的流失量比柑橘园地和林地更高[35].同时,夏季播种玉米时间为6～7月份,之后表面施撒追肥一次,这些肥料中富含氮素,并且处于在雨季,所以玉米类农田土壤很可能为周边水体带来更多的TN和NO3--N.此外,种植甘蔗土壤中NO3--N也较高.有研究发现在广西坡耕地主要经济作物中,甘蔗土壤在常规施肥情况下TN随径流流失量略高于玉米,而NO3--N略低于玉米[36],并且当地甘蔗农作物的快速生长期在6～8月,在5～9月一般会施用3次追肥,处于雨季,所以甘蔗土壤也有可能是水体中TN的主要来源之一.因此玉米和甘蔗种植应是造成武鸣河水体氮含量较高的主要原因.根据主成分分析和相关性分析可知,河水中NH4+-N与沉积物释放有关,有研究表明NO3--N和NH4+-N在径流中主要存在的方式是不同的,NO3--N主要存在于土壤溶液中,而NH4+-N主要吸附在土壤颗粒表面[37],这应是大部分NH4+-N并未直接随径流溶解在武鸣河水体中的原因,与本研究中周边土壤和沉积物NH4+-N含量正相关的结果一致,沉积物吸附的NH4+-N易释放进入水体[38].

2.5 河流沉积物主成分分析

如表7所示,KMO抽样适切性量数和Bartlett球形度检验值分别为0.665和0.001,并提取出特征值大于1的3个主成分.说明河流沉积物污染成因主要有3个,其贡献率分别为55.511%、17.199%和12.682%,解释了沉积物总方差的85.392%.

使用最大方差法,得到旋转后成分矩阵和各个主成分中的高载荷因子(载荷>0.5).河流周边土壤流失过程中的颗粒态氮磷往往会成为沉积物中氮磷的主要来源[39-40].但是不同种植类型土壤的土壤氮磷分布与流失的特征不同,所以会产生一定差异性.主成分1方差贡献率最高,其中高负荷因子有TOC、TP、NO3--N、Ex-P和Fe/Al-P.由于甘蔗土壤NO3--N含量较大流失风险高,柑橘土壤Fe/Al-P含量高,因此主成分1应为周边甘蔗和柑橘土壤中的养分流失.主成分2高载荷因子有TC、TOC和Ca-P,土壤中的Ca-P主要自于石灰质土壤中磷肥的转化[31].桉树土壤采样样品多为含有较高石灰质的红色石灰土,其土壤母质主要为石灰岩风化物,这导致了该土壤中含有较高的Ca-P[31].石灰质土壤富含碳酸钙,致使土壤颗粒中含有较高无机碳,并成为沉积物中TC的重要来源.另外,桉树多种在易造成土壤颗粒流失的坡地,所以主成分2可能来自于桉树土壤.主成分3中高载荷因子主要有TN和NH4+-N.主成分3中高负荷因子主要有TN和NH4+-N.玉米类农田土壤具有较高的TN和NH4+-N,玉米土壤TN和NH4+-N含量较高,而且玉米种植需翻耕等原因易产生养分流失,所以主成分3很可能来自玉米类农田土壤.

表7 沉积物主成分分析

注:加粗表示高载荷因子.

3 结论

3.1 武鸣河流域玉米种植土壤中TOC、NH4+-N、NO3--N含量较高,而TP较低.种植甘蔗土壤NO3--N含量较高.种植柑橘土壤Ex-P和Fe/Al-P含量较高.种植香蕉土壤NH4+-N和Fe/Al-P含量较高.种植桉树土壤Ca-P含量较高.

3.2 武鸣河水质主成分和相关性分析结果表明,水体中NO3--N多来自周边土壤氮流失,而NH4+-N与河流沉积物内源释放有关.玉米和甘蔗种植土壤氮流失为河流水体带来了较多的TN和NO3--N,这应是武鸣河水体TN超标的主要原因.

3.3 沉积物主成分和相关分析结果表明,沉积物中TP、NO3--N、Ex-P和Fe/Al-P与周边甘蔗和柑橘种植的氮磷流失有关,沉积物TC和Ca-P则可能来源于桉树种植的养分流失,TOC主要来源于甘蔗、柑橘和桉树土壤.沉积物TN和NH4+-N可能来自玉米种植土壤.

3.4 通过分析武鸣河水体、沉积物与流域周边土壤的氮磷分布和污染来源,可以看出武鸣河水体及沉积物污染特征与流域周边农作物种植结构关系密切,当地种植过程中因氮肥过度施用带来的非点源氮磷污染问题应引起足够重视.

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Characteristics and source apportionment of nitrogen and phosphorus non-point source pollution in Wuming River Basin, Guangxi.

LIU Yan-feng, CUI Guan-nan*, BAI Xin-yu, YU Zhan-qiu, Dong Li-ming**

(State Key Laboratory of Environmental Protection and Food Chain Pollution Control, Key Laboratory of Cleaner Production and Resource Utilization of China Light Industry, School of Ecological Environment, Beijing Technology and Business University, Beijing 100048, China)., 2021,41(6)：2821～2830

This paper analyzed the characteristics of soil nitrogen and phosphorus forms of different crops in the Wuming River Basin in Guangxi, and used principal component analysis to analyze the source of nitrogen and phosphorus in river water and sediments. The results of soil statistics and one-way analysis of variance for different crops showed that the total nitrogen (TN) and total phosphorus (TP) contents of the farmland around the watershed ranged from 802.60 to 2740.42mg/kg and 109.01 to 784.59mg/kg, respectively. The ammonium nitrogen (NH4+-N) and nitrate nitrogen (NO3--N) of corn planting soil were significantly higher than other soils (<0.05); The NO3--N of sugarcane soil was significantly higher than other soils (<0.05); Citrus planting soil Exchanged phosphorus (Ex-P) and iron/aluminum combined phosphorus (Fe/Al-P) were significantly higher than other soils (<0.05). The results of principal component analysis indicated that TN in Wuming river may mainly originate from nutrient loss of soil planted with corn and sugarcane. Fe/Al-P, Ca-P and NH4+-N in the sediments may mainly originate from citrus, eucalyptus and corn soils, respectively. From the above analysis, it is known that the nitrogen loss of the soil for planting corn and sugarcane may have caused the most important non-point source pollution problem in Wuming River, indicating that the type of land crop is an important factor affecting non-point source pollution in the watershed.

soil；nitrogen and phosphorus forms；agricultural non-point source pollution；principal component analysis；source apportionment

X53

A

1000-6923(2021)06-2821-10

2020-11-10

国家自然科学基金资助项目(41861124004)

* 责任作者, 讲师, 20170504@btbu.edu.cn; ** 教授, donglm@btbu. edu.cn

刘岩峰(1996-),男,北京市人,北京工商大学硕士研究生,主要从事流域非点源污染和污泥脱水方面研究.发表文章1篇.