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不同形貌金属氧化物的制备及其在工业催化反应中的应用

2021-06-30周石杰任祯杨宇森卫敏

化工学报 2021年6期
关键词:催化剂结构

周石杰,任祯,杨宇森,卫敏

(北京化工大学化学学院,化工资源有效利用国家重点实验室,北京100029)

引 言

金属氧化物催化剂是一类重要的工业催化剂,其在逆水煤气变换、CO氧化、选择性加氢等多种重要的工业反应中发挥着不可替代的作用,引起了国内外研究者的广泛关注。然而,金属氧化物通常使用多步制备方法:在水相中沉淀金属离子以形成金属氢氧化物,然后对氢氧化物进行热处理以生成氧化物,极快的沉淀速度阻碍了对氢氧化物前体大小和形貌的精确控制,而通常在高温下发生的脱水过程并不是拓扑转变,因此氢氧化物和氧化物之间的晶体结构差异很大。此外,在脱水过程中除去水会产生大量无序的孔和表面空位,从而导致表面粗糙和多晶的形成。另一方面,金属氧化物通常应用于高温下的化学反应中,并且它们的表面空位和晶格氧物种经常参与催化循环,导致尺寸和形貌的显著变化,在催化反应过程中温度和反应气氛促使氧化物表面重构为热力学更稳定的表面,从而使总表面能减至最小[1]。晶体学结构的这些不确定性使得构效关系的理解变得困难。随着人们对工业生产的要求不断提高,制备形貌可控的金属氧化物催化剂引起科研工作者的广泛关注。

金属氧化物[2-4]是一类无机材料,在传感器、催化剂、燃料电池等领域具有广泛应用。氧化物表面包含不同类型的缺陷(纽结、台阶、平台),可能在催化反应中起作用,例如导致金属氧化物催化剂对催化反应的结构敏感性。……

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