田泽中，朱 艳，王浩洋

（昆明理工大学，云南 昆明 650500）

0 引言

近几十年，太赫兹技术在高带宽通信[1-2]、医疗诊断[3]、无损检测[4-5]和安全检查[6-7]方面引起了广泛关注，表现出巨大的发展潜力。超短脉冲激光器的发展，使获得可靠的太赫兹源成为可能[8-9]，但缺乏大功率、宽频带和高效率的太赫兹源仍然是制约太赫兹技术发展的关键问题。在众多产生太赫兹辐射的方法中，最常见的是光整流和飞秒成丝[10]两种方法。飞秒成丝是指飞秒激光脉冲在介质中传输时，由强激光引起的自聚焦效应和电离介质后产生的等离子体带来的衍射与折射效应共同作用而达到的一种动态平衡，形成稳定的等离子体通道，而太赫兹波伴随着等离子体形成产生[11]。相较于光整流方法，飞秒成丝可以产生宽带宽、高能量的太赫兹辐射[12]。自1993 年飞秒成丝产生太赫兹被报道以来，飞秒成丝主要使用气体介质（通常为空气、氮气）产生太赫兹波，但气体介质一般存在分子密度低、能量转换效率低等问题。与气体介质相比，液体介质具有较高的分子密度和较低的电离势。此外，由于液体介质具有良好的自愈性，所以不容易被击穿。2017 年，Zhang 等人通过将高强度超短激光脉冲聚焦在液体水膜中，产生了强于空气介质的太赫兹辐射[13]。这是自2008 年继水蒸气产生太赫兹辐射后，水介质作为太赫兹辐射源的另一个重大进展[14]。近年来，液体太赫兹源作为新的研究方向获得了人们的广泛关注。迄今为止，除水之外的其他液体如乙醇、甲醇、重水和丙酮激发太赫兹辐射的实验都已得到验证[15-16]。

基于飞秒成丝的太赫兹辐射方法，通常根据激发激光器的数目分为单色和双色两种情况。单色光情况下，只有一个特定中心波长（通常为800 nm）的泵浦激光脉冲。双色光情况下，需要在光束路径中使用偏硼酸钡（Barium Metaborate，BBO）晶体来产生泵浦激光（400 nm）的谐波。通常使用有质动力模型解释单色光辐射太赫兹的物理机制[17]。对于双色光，一般采用瞬态光电流模型进行解释。该模型将太赫兹辐射归因于快速隧道电离产生的电子定向漂移电流[18]。

除理论分析，仿真模拟有助于理解物理机制。在众多仿真模型中，PIC 方法被广泛应用于等离子体放电或等离子体真空器件的研究[19-20]。它通过跟踪粒子轨迹来研究介质与激光之间的相互作用，引入MCC 方法处理粒子之间的碰撞，因此可以采用PIC/MCC 方法对液体太赫兹源的辐射机理进行研究。近几年，PIC 方法被用于研究太赫兹的激发情况。2019 年，PIC 方法被用于研究单色激光脉冲激发水线的太赫兹辐射过程[21]。通过研究电子分布情况，人们将太赫兹辐射的产生归因于水线几何形状的非对称性。但之前的太赫兹仿真研究较少考虑电子与液体分子间的碰撞作用，而液体介质中粒子间的相互碰撞对于产生太赫兹辐射的影响远大于气体介质，不能忽略。

本文通过PIC/MCC 模拟构建了双色激光脉冲激发液体介质产生太赫兹辐射的仿真模型，以液态水和重水介质为对象展开研究。首先，仿真模拟液体介质的电离过程，并在双色激光场作用下产生自由电子。其次，为了深入了解激光与液体介质相互作用的细节，计算电子在非对称激光场下的运动以及电子与分子的碰撞作用。电子的集体运动构成方向性电流浪涌，产生了远场区域的太赫兹辐射。再次，为了消除双色激光场中电子高频振荡对太赫兹辐射的影响，采用小波变换对电子电流进行滤波处理，得到了太赫兹时域波形。最后，对太赫兹场强与激光能量的关系进行研究，结果显示，仿真结果与现有实验结果趋势大致相同。

1 模型方法

液体介质太赫兹辐射的PIC/MCC 模拟示意图如图1 所示，仿真周期从图1（a）开始到图1（g）结束。

以激光脉冲为实验条件，图1 中步骤（a）的线极化激光电场可表示为[22]：

图1 液体介质太赫兹辐射的PIC/MCC 模拟

式中：τ0是激光半高全宽；E1和E2分别是基频波ω和倍频波2ω的振幅；φ是基频波与倍频波之间的相位差。

图1 中步骤（b）模拟了液体介质中的电离过程。粒子产生在被时间步长和空间步长划分的连续时间和连续空间中。为了将现有的电离理论应用于水介质和重水介质，将水介质和重水介质视为无定型半导体。液体介质的光击穿可以被描述为电子空穴对的产生[23]。由瞬态光电流模型可知，只有隧穿电离机制可以对漂移电流产生贡献，辐射太赫兹波。因为隧穿电离电离率与振荡电场直接相关，所以在每个光学周期内可以产生净漂移电流密度的累加，从而形成电流浪涌[24]。因此，仿真过程中只考虑隧穿电离。由于电子与空穴的复合所需时间在皮秒尺度，远大于脉冲时间，因此不考虑电子复合[25]。在如此短的时间尺度下，电子扩散也可以忽略不计[26]。

图1 中步骤（c）描述了电子在激光场下的加速运动，根据电子在每个时间步长所受到的电场力计算电子的速度和位置。根据牛顿力学原理，电子的速度和位置更新如下：

式中：dt为循环一次的时间步长；Fi为每个电子所受的电场力；字母i代表迭代次数；vi,1和xi为当前时间步经过激光电场加速后的电子速度和位置。对于远场辐射，等离子体可视为点源。由于相互作用过程中电子的最大位移远小于辐射太赫兹场的波长，因此没有考虑电子位移的影响。由于电子的速度远小于光速，因此不考虑相对论效应，忽略磁场。等离子体势场远小于电场，因此也被忽略。

与气体介质相比，液体介质中自由电子的自由路径长度较小，因此粒子之间的碰撞不可忽略，故引入MCC 格式来处理粒子之间的碰撞。在图1 步骤（d）中，电子的能量损失和碰撞后速度由MCC模型计算。水和重水是由自由水分子及其不同质量和构型的团簇组成的，因此在水和重水中的碰撞过程十分复杂[27]。电子与分子的碰撞有弹性碰撞、振动激发碰撞[（010）和（100）+（001）]以及旋转激发碰撞（J=0 →0-3）[29-36]。对于弹性碰撞，采用经典力学中的二体碰撞法计算电子碰撞后的速度[37]。对于非弹性碰撞，能量损失是通过在不改变运动方向的情况下减少动力能量来计算的[27]，然后用二体碰撞法计算碰撞后的速度。电子碰撞后的速度为vi,2，是下一步的初速度。

仿真模型的物理基础是瞬态光电流模型，根据图1 中步骤（g）计算电子电流密度和太赫兹场[18]：

式中，e是电子电荷，Ne是介质中电子密度，vd为电子在非对称激光场下的漂移速度。根据式（2），辐射的太赫兹场取决于介质中自由电子的密度和漂移速度。图1 中步骤（e）的电子密度Nei是根据电子的空间分布来计算的。图1 中步骤（f）的电子速度Vi是通过对网格点空间步长范围内vi,2电子速度求均值得到的，可以反映电子运动的一般趋势。

2 仿真和讨论

使用构建的液体介质激发太赫兹辐射的PIC/MCC仿真模型，对比研究液态水介质和重水介质激发产生太赫兹辐射的过程，并充分分析中间变量的计算过程。仿真中所用的激光及介质参数如表1 所示。

表1 激光及介质参数

激光脉冲激发介质中电子密度的演化如图2（a）所示。在激光脉冲范围内，液态水和重水的电子密度逐渐增大。激光脉冲结束时，不再发生电离事件，使得电子密度达到最大值。出现最大值后，电子密度出现了轻微的下降趋势，并伴有振荡。造成这种现象的原因在于，激光离开后电子不断离开和进入模拟区域，且离开的电子多于进入的电子。两种介质电子密度变化趋势相同，但由于液态水电离能低于重水电离能，所以液态水的电子密度增速和电离总量均大于重水介质。通过跟踪粒子的运动轨迹，得到如图2（b）和图2（c）所示的电子速度和电子电流密度。电子在双色激光场中的运动是高频振荡和平均漂移叠加而成的，因此电子速度和电子电流密度均会剧烈振荡。从图2（c）中不容易观察到明显的漂移电流。为了滤除电子高频振荡，得到电子的漂移电流密度，采用小波变换（Wavelet Transform，WT）方法处理振荡的电子电流。平滑的漂移电流密度如图2（d）所示，可以观察到液态水中产生的电子电流密度大于重水介质。

图2 液态水与重水激发太赫兹计算结果

根据式（4），由漂移电流密度计算介质对太赫兹辐射的吸收率后得到太赫兹的时域波形。如 图3 所示，使用小波变换的方法可以滤除电子高频振荡得到良好的太赫兹时域波形。重水介质的太赫兹时域宽度低于液态水介质，这是由于重水介质电离能高，相对于液态水介质产生电离的时间短，因此产生的太赫兹辐射脉宽较短。但是，重水介质产生太赫兹辐射场的强度高于液态水。虽然水中的电子电流密度高于重水介质，但由表1 可知，重水介质对太赫兹的吸收相对液态水介质少。因此，重水介质产生的太赫兹远场辐射强于液态水介质。激光离开后，两种介质产生的太赫兹场开始振荡并逐渐减小到零，这是由波包失去相干性的散射过程引起的[41]。

图3 太赫兹时域波形的实验结果和仿真结果的对比

使用该模型研究太赫兹场幅值随激光能量的变化情况，如图4 所示。可以看出，随着激光能量的增大，两种介质产生太赫兹场的幅值均逐渐增大。这一变化趋势与之前的研究保持一致[42]。重水介质在激光能量小于0.9 mJ 时，产生的太赫兹辐射峰值小于液态水介质，这是由于重水介质电离能高，存在一段范围内的激光能量能够电离液态水但不能或只能较少电离重水介质，只产生较小的漂移电流密度。当激光能量大于这一范围并增大时，重水介质电离程度增加，形成较大的漂移电流密度产生较大的太赫兹辐射。由于液态水对于太赫兹辐射的强吸收性，使得重水介质产生的太赫兹强度逐渐大于液态水介质。但是，两种介质的仿真结果均略小于实验结果。有两个原因可解释这一现象：一是实验中电离情况远比仿真复杂，如两种介质中均存在不同种类的分子基团，会对电离过程造成影响；二是仿真过程中只考虑了瞬态光电流对太赫兹产生的贡献，而没有考虑有质动力和其他非线性效应。

图4 太赫兹强度随激光能量的变化情况

3 结语

本文采用PIC/MCC 仿真方法基于瞬态光电流模型构建了用于研究液态水介质的仿真模型，对比研究了液态水介质和重水介质产生太赫兹辐射的过程及结果，并用小波变换得到了电子漂移电流密度和太赫兹时域波形，解释了仿真结果背后的物理机制。这一工作有助于更好地理解液体介质产生太赫兹辐射的物理机理，为选择合适的液体介质、优化液体太赫兹源提供了方法和思路。