华凯敏，刘晓放，魏百银,3，张书南，王慧,＊，孙予罕,3,4,＊

1中国科学院上海高等研究院，中科院低碳转化科学与工程重点实验室，上海 201203

2中国科学院大学，北京 100049

3上海科技大学物质科学与技术学院，上海 201203

4上海低碳技术创新功能型平台，上海 201620

1 引言

目前，大气中二氧化碳(CO2)的浓度已达到创纪录的水平，且在持续增长，这引发了全球气候变暖、海平面上升和海洋酸化等重大环境问题1。因此减少CO2排放成为国际社会的共识和高度关注的热点，也是国内产业升级和环境保护的重要指标2,3。另一方面，温室气体CO2也是一类理想的C1资源，具有储量丰富、可再生、廉价易得、无毒等优点。基于此，开发CO2利用技术以获得高附加值化学品4和燃料5等越来越受到关注，这既减少了碳排放，又促进了经济的可持续发展。

在CO2利用中，虽然CO2容易与强亲核试剂反应，它仍通常被认为是一种“惰性”分子，这是因为CO2已经处于碳的最高氧化态，本身化学性质稳定，其标准吉布斯自由能为ΔG = -394.38 kJ·mol-1，具有热力学稳定性和动力学惰性的特点。为解决CO2活化动力学上的挑战，近几十年来的基础研究持续关注于催化剂的开发，并取得了显著进步6-8。在过去的几十年里CO2利用被广泛地探索，将CO2转化为高附加值的化学品和能源产品取得长足的发展6,9。如图1所示6，根据CO2分子的还原水平和键形成过程(C＝O键被C―H或其他C―元素键取代)，CO2转化可分成三类。图1左侧CO2通过非还原性转化，生成诸如碳酸酯或聚碳酸酯等产品；右侧则是CO2被完全还原，生成甲烷(CH4)或饱和碳氢化合物。……