均相催化CO2/H2还原羰基化合成高值化学品研究进展
2021-06-02张雪华曹彦伟陈琼遥沈超仁何林
物理化学学报 2021年5期
张雪华,曹彦伟,陈琼遥,沈超仁,何林,3,*
1盐城师范学院化学与环境工程学院,江苏 盐城 224007
2中国科学院兰州化学物理研究所,羰基合成与选择性氧化重点实验室,兰州 730000
3中国科学院洁净能源创新研究院,辽宁 大连 116023
1 引言
CO2是构成温室气体的主要成分,实现其高效利用不仅可有效解决环境问题,还可创造经济价值1。依照巴黎协定在联合国气候变化公约框架下所制定的目标,控制CO2在大气中的浓度,将全球平均气温升幅控制在1.5 °C之内2。随着清洁能源的普及和CO2捕集技术的成熟,通过化学固定的方式将廉价易得、环境友好的CO2作为可再生C1资源转化成高值化学品,符合绿色与可持续发展的要求3-5。
目前,全世界范围内CO2资源化的年利用量已达到1亿吨,主要是通过非还原性转化与氨、氯化钠、苯酚钠和环氧化物等反应生产尿素、纯碱、水杨酸和碳酸酯类产品,以及作为超临界溶剂使用6-10。拓宽基于CO2还原性转化的化学品合成新路线是开发其资源化利用的热点。其中,通过热化学的催化方法,将惰性CO2还原,进而转化为甲醇、甲酸、烯烃、烷烃等能源产品相关研究不断创新,正在向产业化迈进,譬如CO2加氢制甲醇技术已经进入工业化放大阶段11-13。如能以清洁、高原子经济性的H2作为还原剂实现惰性CO2还原性转化,结合羰基化过程构筑C―O、C―N和C―C键,合成醛/醇、羧酸、酯、酰胺等化学品,将极大扩展由CO2高值化利用的范围与种类,无论在资源利用性和环保性等方面都表现出极具潜力的应用前景14-16。……
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