针对CO2电催化合成多碳醇的双位点催化剂
2021-06-02刘志敏
物理化学学报 2021年5期
刘志敏
中国科学院化学研究所,北京 100190

N-掺杂石墨烯量子点修饰的铜基催化剂电催化还原CO2制备多碳醇。
CO2资源化利用制备重要化学品、燃料和材料对于实现可持续发展具有重要意义。其中,电催化还原CO2是最有应用前景的途径之一1。多碳醇可以直接作为燃料使用或与汽油混合形成更清洁的燃料,因此近年来电催化还原CO2制备多碳醇(如乙醇和丙醇)引起了人们的广泛关注2。
目前,铜基催化剂是已知的能将 CO2电催化转化成多碳产物的最有效催化剂,通过其形貌调控、杂原子掺杂、小分子修饰等方法可提高多碳醇的选择性3-5。然而,在可商业化电流密度下多碳醇的法拉第效率依然较低。氮掺杂碳材料是另一类能将CO2转化成多碳醇的催化剂,主要源于对含氧中间体(如*OCHx、*OH和*O等)的有效吸附6。据报道,氮掺杂介孔碳材料可将 CO2高选择性地转化成乙醇,法拉第效率达到 77%,但是电流密度较低7。因此,设计高活性、高选择性的CO2电催化制备多碳醇的催化剂仍然极具吸引力和挑战性。
最近,中国科学院化学研究所韩布兴院士课题组将氮-掺杂的石墨烯量子点(NGQ)修饰到氧化铜纳米棒上(CuO-nr),设计获得了新型双位点铜基催化剂NGQ/CuO-nr,实现了高活性和选择性CO2电催化合成多碳醇,法拉第效率达到52.4%,电流密度高达282.1 mA·cm-2。更重要的是,该催化剂具有良好的稳定性,100 h长时间使用后,依然能保持原有的催化剂结构和催化性能8。
研究表明,反应过程中 NGQ/CuO-nr催化剂的CuO被还原成金属Cu,而NGQ的存在没有改变 Cu的价态和配位环境。……
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