介孔空心碳球限域酸碱液滴促进水-油两相反应研究
2021-05-19张天宇张晓明关茹群郝雅娟杨恒权
山西大学学报(自然科学版) 2021年2期
张天宇,张晓明,关茹群,郝雅娟,杨恒权
(山西大学 化学化工学院,山西 太原 030006)
0 引言
以水作为反应介质具有成本低、无毒、易于与有机产物分离等优点,因而,基于水相介质的反应引起了研究者们的广泛关注,如氢甲酰化、Suzuki偶联、烯烃H2O2催化氧化等[1-4]。然而,由于大多数有机物在水中的溶解度较低,导致有机反应物和水相中的催化活性单元难以有效接触,反应活性普遍偏低。为了解决这个问题,通常需要加入共溶剂、两亲性表面活性剂[5-10]等添加剂来改善水油两相之间的传质效率。但是添加剂的加入对最终产物的分离、纯化将带来困难。
相较而言,通过结合固体材料增大油-水接触界面来改善传质效率是提高两相反应速率的一条更加有效的途径。目前,固体材料增大油水反应界面的方法主要有两种。一种是使用具有较高比表面的多孔材料[11-16]为载体,通过浸渍方法将水相催化剂分散于孔道内,形成负载型水相催化剂。该方法虽然能够获得较大的水油接触面积,但传统的多孔材料孔道较长,疏水性的反应物分子在其内部的扩散阻力依然较大,催化效率难以大幅度提高。另一种是使用固体纳米颗粒作为乳化剂,形成Pickering乳液,从而增大油-水反应界面。研究表明,通过减小乳滴尺寸可增大反应界面,缩短反应路径,进而提高反应活性。然而通过加入固体乳化剂形成的Pickering乳液的乳滴尺寸只能调整到微米级别,利用该途径获得更大的反应界面仍然是一个挑战。……
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