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全固态锂金属电池多物理场耦合下的电化学过程仿真模拟

2021-05-17孙哲韬何英杰陈邵杰黄缘齐

高等学校化学学报 2021年5期
关键词:界面体系

孙哲韬,何英杰,陈邵杰,聂 璐,黄缘齐,刘 巍

(上海科技大学物质科学与技术学院,上海201210)

快离子导体,又称固体电解质,作为一种固态材料其拥有接近甚至高于液体的离子电导[1]. 使得快离子导体能够在许多高新科技领域得到应用,如固态电池、燃料电池、忆阻器及气体传感器等[2~4]. 而室温下离子电导率大于10 mS/cm的快锂离子导体的发现使得比液态锂离子电池具有更高理论比容以及更快充电速率的固态锂离子受到关注. 固态电解质包含多种类型. 如由无机晶态物质组成的石榴石型、锂快离子导体型、钠快离子导体型与钙钛矿型固体电解质等;由非晶态硫化物组成的Li2S为主体的多元非晶固体电解质,氮氧化锂磷(LiPON)等非晶固体电解质以及聚合物固体电解质等[5].

锂金属作为电化学势最低[-3.05 V(vs. SHE)]的负极,具有极大的理论能量密度(3860 mA·h·g-1),是传统石墨负极的10倍[6]. 作为下一代高能锂电池的理想材料,在锂金属负极参与实际生产应用前需克服一些安全性与稳定性的挑战[7]. 主要归因于在充放电循环中,锂离子并不会均匀沉积在负极表面,而这种体系的不均匀沉积效应在反复的充放电过程中被不断放大,从而产生枝晶[8]. 同时,锂金属本身较低的库仑效应与逐渐增长的负极过电势也会导致整个体系容量降低[9].

固态电解质和锂金属负极组合既保障了体系的安全性,固态电解质相对优秀的机械性能与稳定的物化性质也使得其可有效抑制锂枝晶的……

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