王聪颖 周 皞 杨 迪 张 恒 赵辉爽 叶必朝 苏亚欣＊,

(1东华大学环境科学与工程学院，上海 201620)

(2常州工程职业技术学院，常州 213164)

0 引 言

化石燃料燃烧过程中排放的氮氧化物(NOx)引起的光化学烟雾、对流层臭氧增加、大气酸沉降、硝酸盐气溶胶等，严重影响着大气环境质量和人类身体健康。人类活动产生的氮氧化物主要来自固定源(燃煤电厂等)和移动源(柴油机动车等)。在我国，柴油车尾气排放的NOx约占移动源总量的70%[1]。柴油车氮氧化物机外净化控制技术主要包括NOx催化分解技术、三效催化(TWC)、NOx储存还原(NSR)技术、选择性催化还原(SCR)技术，其中，SCR技术是最为成熟的柴油机尾气机外净化技术[2-4]。SCR技术分为氨选择性催化还原(NH3-SCR)技术和烃类选择性催化还原(HC-SCR)技术(HC为碳氢化合物)[5]。目前，NH3-SCR技术在柴油车净化系统中已广泛使用，但同时也存在一些问题，如氨具有一定的危险性、不易储存、价格昂贵等[6]。1990年，Iwamoto等[7]首次将Cu-ZSM-5催化剂应用于HC-SCR中。随后，分子筛类催化剂用于HC-SCR的研究得到了广泛关注[8-10]。此外，在贫燃条件下，柴油发动机的尾气中通常含有 0.05%NO、0.05%～0.1%HC、5%～10% O2和5%左右的H2O[11]，如果将HC直接作为SCR过程的还原剂，可省去车载还原剂发生装置，且烃的来源广泛、环境友好。因此，HC-SCR是一种非常具有应用前景的柴油机车脱硝技术。

目前，用于柴油车尾气处理研究的铜基分子筛通常有Cu-β、Cu-ZSM-5、Cu-SAPO-34、Cu-SSZ-13等。Kwak等[12-14]研究发现，在NH3-SCR技术中，小孔径分子筛Cu-SSZ-13比大孔分子筛Cu-β和中孔分子筛Cu-ZSM-5具有更高的催化活性、选择性以及水热稳定性，在同样的反应条件下，在160～550℃内Cu-SSZ-13脱硝性能更为优异。……