于天鑫 彭 璇

(北京化工大学 信息科学与技术学院， 北京 100029)

引 言

近年来，甲烷作为一种清洁燃料越来越被人们所重视，而采用金属有机框架材料(MOFs)实现甲烷的吸附[1-3]和储存也引起了较为广泛的关注。随着实验室制备的MOFs以及计算机虚拟合成的MOFs的数量呈现爆发式的增长，仅仅利用巨正则系综蒙特卡洛模拟(GCMC)方法[4-5]实现高性能吸附材料的高通量计算筛选已经无法满足要求。

基于GCMC的高通量筛选方法往往受限于庞大的MOFs数据库和有限的计算资源，因此，具有强大数据分析和挖掘能力的机器学习方法被研究者们用来进行高效的MOFs高通量筛选研究[6-8]。基于此，本文采用机器学习建模的方法，通过决策树(DT)模型及其衍生的随机森林(RF)模型、极端随机树(ET)模型和梯度提升树(GBDT)模型这4种模型对吸附甲烷的MOFs材料进行高通量的计算筛选以选择出最佳性能材料；对两种较优模型(RF模型和GBDT模型)的参数优化进行了探究，并推荐了合适的材料结构特征参数。

1 实验部分

1.1 数据库的选择

目前，MOFs数据库基本上可划分为两类，即由实验合成的MOFs(eMOFs)所组成的数据库和由计算机合成的MOFs(hMOFs)所组成的数据库。尽管通过计算机合成的hMOFs为MOFs的种类提供了无限的可能，但是hMOFs数据库中的材料仅有一小部分能够在实验中合成，绝大部分hMOFs设计的合理性和可行性存在着很大问题，导致无法通过实验合成相应的材料。

本文采用eMOFs数据库[9-10]，实验数据集中包含1 800个真实的MOFs数据样本，其中每一种MOFs由9种特征描述符来表征，即表1中的前6种结构描述符和后3种化学信息描述符。……