曹 雪， 滕元成， 王山林， 王 文

(西南科技大学 材料科学与工程学院， 四川 绵阳 621000)

石墨是核反应堆常用材料之一，常被用作慢化剂、反射层及结构材料等。核反应堆持续运行、长期辐照后石墨具有放射特性，其中高放射性石墨(高放石墨)中含有大量以14C(半衰期为5 730 a)为代表的长半衰期核素，积累魏格纳能多，为退役石墨的安全处理、处置带来挑战[1-2]。

据国际原子能机构统计，目前世界范围内有100多座以石墨为中子慢化剂的核反应堆。随着第2代核反应堆陆续退役，第4代核能系统持续发展，待安全处理处置的放射性退役石墨不断增加，急需妥善处理。有效处理高放石墨，使其安全、 稳定， 再进行深地质处置是目前国际通用做法[3-4]。陶瓷固化法采用自然类比原则，优选自然界或人工合成的稳定矿物，实现核素晶格固溶，其固化体化学性能优异，是固化处理高放石墨较理想的方法，可以分为碳化钛(TiC)、 碳化硅(SiC)2种类型[5]。

目前，大量研究集中在以石墨、二氧化钛、铝粉为原料，采用自蔓延高温合成法

制备TiC-Al2O3复相陶瓷固化体[4,6-7]。该方法快速、高效且固化体性能较好，但石墨反应不完全，副产物较多(如CO、 CO2等废气)，Al的储运安全性差，增容增重大(理论上TiC-Al2O3复相陶瓷固化体重量是石墨的10.6倍，实际在20倍以上)，而且固化体的致密度及性能有待提高。

SiC具有优异的物理化学稳定性、高温力学性能、辐射稳定性等，可用于高温气冷堆燃料颗粒的包覆层材料，是处理高放石墨理想的基质材料之一[8-9]，但是，SiC共价键极强且自扩散系数极低，难以实现低温致密烧结，对SiC固化高放石墨的烧结带来了困难。……