赵 齐，聂阳波，丁琰琰，吴海成，张环宇，任 杰，阮锡超

(中国原子能科学研究院 核数据重点实验室，北京 102413)

209Bi不仅是加速器驱动的洁净核能源系统ADS[1-3]中重要的靶材料之一，也是铅铋快堆系统[4]中的冷却材料之一。铅铋合金不但具有沸点高(1 670 ℃)、熔点低(125 ℃)和化学性质稳定等特点，且具有γ射线屏蔽好、中子散射截面大等核特性。这些特点使得铅铋堆在安全性、经济性和可行性等方面具有显著优势。铅铋堆是除压水堆外唯一在核潜艇上成功应用的堆型，且性能卓越[5]。第4代核能系统国际论坛(GIF)将铅铋快堆列为6种优选堆型之一，与压水堆相比，铅铋快堆中子能谱较硬，对于体积份额较大的209Bi核素，它的评价数据准确度将对装置的设计结果产生较大影响。

宏观实验是检验评价核数据可靠性的重要手段，测量中子与大体积样品(厚度一般为几个自由程)作用后的泄漏中子谱和泄漏γ谱已成为国际上检验评价数据可靠性的主要方法之一。209Bi核素在传统核装置中应用很少，尚未如主要锕系核素和常见结构材料(如Fe、Si等)同样受关注，因此，国际上针对Bi核素的宏观检验实验非常少，仅俄罗斯物理与动力工程学院(IPPE)在20世纪90年代开展过相关实验[6-8]。1992年，Simakov教授采用飞行时间法测量D-T中子源和铋球样品作用后的泄漏中子谱[7]。随后在1997年对实验装置进行改进后，又采用D-T中子源重新进行了测量，同时还采用252Cf自发裂变中子源进行了补充测量[8]。由于IPPE采用了球状样品开展实验，该类实验泄漏中子谱基本趋于各向同性，并不能很好反映评价数据中双微分截面数据存在的问题。而随着ADS和铅铋快堆系统的装置设计提出，209Bi的评价数据开始逐步受关注。本文开展新的宏观实验，通过测量不同角度的定向中子能谱和γ能谱对现有评价数据库中209Bi核素评价数据的质量进行检验，以满足这些新型核装置设计对核数据提出的需求。

1 实验布局

实验在中国原子能科学研究院核数据重点实验室的高压倍加器上开展，具体实验布局如图1所示。中子源采用氘氘(D-D)脉冲中子源，通过飞行时间法测量了不同厚度Bi样品61°和119°方向的泄漏中子飞行时间谱和泄漏γ能谱。探测器分别采用BC501A液体闪烁体探测器[9]和CLYC(Cs2LiYCl6:Ce)探测器[10-11]。其中，BC501A探测器尺寸为φ5.08 cm×2.54 cm，放置在加速器大厅墙外的测量大厅里，利用2 m厚的墙作为屏蔽体，探测器距样品约8.1 m，主要用于测量0.8～3.2 MeV能区的泄漏中子飞行时间谱；CLYC探测器尺寸为φ3.81 cm×3.81 cm，放置在加速器大厅内的含硼聚乙烯屏蔽体内，探测器距样品约3.55 m，用于测量0.2～0.8 MeV的泄漏中子飞行时间谱和泄漏γ能谱。将BC501A探测器中心、样品中心以及CLYC探测器中心均放置在墙体准直器的准直线D上，且BC501A和CLYC探测器位于样品的相反方向，如图1所示，这样当样品放在位置A时，BC501A探测器测量61°泄漏中子飞行时间谱，CLYC探测器可同时测量119°泄漏中子飞行时间谱和泄漏γ能谱；而当样品放在位置B时，BC501A探测器测量119°泄漏中子飞行时间谱，CLYC探测器可同时测量61°泄漏中子飞行时间谱和泄漏γ能谱。

1.1 中子源

中子通过D(d，n)3He反应产生，入射氘束能量为360 keV，束流流强约30 μA，脉冲频率为1.5 MHz，脉冲宽度约2 ns。中子源中心与准直线D的距离约17.5 cm。中子产额约4.5×107s-1，采用伴随粒子法，利用135°方向金硅面垒探测器，通过测量D(d，p)T竞争反应产生的质子获得中子产额。D-D中子源的能谱和角分布通过TARGET程序[12]计算获得，如图2所示，并利用BC501A探测器结合飞行时间法对角分布数据进行了实验验证，结果比较如图3所示，模拟计算结果和实验测量结果符合很好。

图1 Bi样品宏观实验布局Fig.1 Arrangement of benchmark experiment for bismuth sample

图2 TARGET计算的中子能谱和角分布Fig.2 Neutron spectrum and angular distribution calculated by TARGET

1.2 样品

采用表面积为30 cm×30 cm平板状样品，厚度分别为5、10和15 cm，对于能量约为3.1 MeV的入射中子，相当于1.12、2.24和3.36个平均自由程。样品中209Bi纯度为99.9%。样品中心与中子源中心之间的连线与D束流方向为29°。

图3 TARGET计算D-D中子角分布 和实验结果比较Fig.3 Comparison of angular distribution of D-D neutrons by TARGET and experimental result

1.3 探测器及数据获取系统

BC501A和CLYC探测器均具有很好的n-γ分辨能力和快时间响应，适用于通过飞行时间法来测量中子能谱。传统的BC501A探测器受n-γ甄别能力的限制，只能用来测量0.8 MeV以上能区的中子。先利用标准γ源137Cs源(662 keV)和22Na源(511 keV和1 274 keV)对探测器进行能量刻度以确定探测器的阈值；然后根据选定的阈值，选择对应的探测器效率曲线。该效率曲线通过3种方法获得：1) 利用双闪烁体法刻度了探测器的相对效率曲线；2) 采用D-D中子源刻度2.9 MeV能量点的绝对效率；3) 利用NEFF程序[13]计算该阈值下的探测效率。具体过程在文献[10]中有详细描述。BC501A探测器阈值选定在137Cs康普顿示边缘位置的0.3倍(0.3Cs等效电子能量为143 keV，对应的中子能量约为0.8 MeV)，图4示出了BC501A探测器的脉冲形状甄别谱(PSD2)与脉冲高度谱(PH2)的二维关联图，从图4可看出，在该阈值下，中子事件和γ事件能很好鉴别。探测器效率曲线计算结果和实验刻度结果如图5所示。

图4 BC501A探测器的n-γ甄别能力Fig.4 n-γ discrimination of BC501A detector

图5 BC501A与CLYC探测器效率曲线Fig.5 Efficiency curves of BC501A and CLYC detectors

CLYC探测器由于含有大量的6Li元素，因此，对低能中子探测非常灵敏，且由于中子和γ在探测器里产生的脉冲形状差异明显，如图6a所示，对中子脉冲和γ脉冲不同时间段进行电荷积分，得到QDC1(50～250 ns)和QDC2(450～650 ns)，对两者进行二维谱关联，得到图6b的甄别结果(QDC为电荷数字转换)，可看出，该探测器具有很好的n-γ甄别能力，即使热中子和γ也能清晰分开。探测器的中子效率曲线利用MCNP-4C程序[14]，通过CLYC分子式以及密度(3.31 g/cm3)计算获得(图5)。为获得CLYC探测器的能量分辨参数，分别测量获得了137Cs、22Na、60Co、152Eu以及232Th等γ源的脉冲高度谱，不同能量点的分辨率列于表1。根据能量分辨率公式(式(1))可推得ΔE与E之间的关系为式(2)，利用表1中获得的能量分辨率进行拟合，测量结果和拟合结果如图7所示。拟合得到能量分辨参数A、B、C分别为4.243%、4.796%、2.646%。

(1)

ΔE2=A2E2+B2E+C2

(2)

实验采用CAMAC总线的多参数获取系统，将BC501A、CLYC探测器以及束流拾取信号统一输入到KMAX系统，分别获得BC501A和CLYC探测器脉冲高度谱(PH谱)、脉冲形状甄别谱(PSD谱)以及飞行时间谱(TOF谱)。使用KMAX软件进行离线分析，甄别并挑选出中子事件和γ事件，分别获得BC501A探测器的TOF谱、CLYC探测器的TOF谱和γ射线PH谱，其中，γ射线PH谱首先通过二维谱挑选出γ事件(图4)，并在飞行时间谱中挑选出γ峰，得到的PH谱能消除大部分本底γ射线，如图8a所示。最后，对各谱进行源中子归一(通过伴随粒子计数获得中子产额)以及本底扣除(通过无样测量谱获得本底谱)等处理，如图8b所示。

图6 CLYC探测器的n-γ甄别能力Fig.6 n-γ discrimination of CLYC detector

表1 不同γ能量的能量分辨率Table 1 Energy resolution of different γ energy

图7 各种γ源的脉冲高度测量结果及能量分辨参数拟合结果Fig.7 Pulse height measurements from various γ sources and fitting result of energy resolution parameters

图8 CLYC获得有样和无样的γ射线脉冲高度谱Fig.8 Pulse height of γ ray obtained from CLYC detector with and without sample

2 蒙特卡罗模拟

采用MCNP-4C程序对出射中子飞行时间谱和γ脉冲高度谱进行模拟计算，模拟过程中对源中子能谱角分布(TARGET程序计算获得)、实验装置的几何结构(包括靶结构、准直器和屏蔽体等)、探测器中子效率曲线(MCNP程序和NEFF程序计算获得)以及脉冲时间分布等参数进行详细描述，209Bi的数据分别采用了CENDL-3.1[15]、ENDF/B-Ⅷ.0[16]、JENDL-4.0[17]以及JEFF-3.3[18]库的评价数据，其他结构材料核采用ENDF/B-Ⅷ.0库的评价数据直接模拟TOF谱和γ能谱，分别获得各数据库的模拟结果。模拟的TOF谱可直接与归一后的实验测量谱进行比较，而模拟的γ能谱还需进行以下处理后再与实验测量的γ射线PH谱进行比较：1) 利用MCNP程序模拟γ射线脉冲高度谱，将获得的γ能谱作为源项，直接垂直入射至CLYC探测器，并对CLYC探测器的几何结构和元素成分进行详细描述；2) 使用能量分辨参数A、B和C对模拟的脉冲高度谱进行能量展宽。

3 结果讨论与分析

3.1 标准样品检验实验系统

为检验实验测量系统测量数据的可靠性，首先采用标准样品(30 cm×30 cm×2 cm的板状聚乙烯样品)开展实验测量。利用BC501A探测器测量D-D中子与板状聚乙烯样品作用后45°方向泄漏中子飞行时间谱，利用CLYC探测器测量75°方向泄漏中子飞行时间谱，并采用MCNP程序获得相应的模拟结果，比较实验结果与模拟结果的n-p散射峰面积，如图9所示，两者符合较好，表明系统测量的数据是可靠的。

图9 标准样品测量结果与模拟结果比较Fig.9 Comparison between measured and simulated results of standard sample

3.2 实验不确定度分析

实验不确定度主要包括统计误差和系统误差。统计误差主要包括：1) 中子或γ计数统计误差，其中，BC501A探测器中子探测效率较高，TOF谱统计误差约5%，CLYC探测器中子探测效率低一些，TOF谱统计误差约10%，γ射线PH谱统计误差约5%；2) 归一系数误差，包括实验测量的n-p散射中子峰面积的统计误差(实验结果≤3%，模拟结果≤1%)和伴随粒子计数的统计误差(≤0.1%)。系统误差主要包括中子探测效率相对误差(≤3%)以及测量角度误差(≤1%)，实验数据最终采用相对系数进行归一，即将标准样品n-p散射峰面积的实验测量结果与模拟结果的比值作为相对系数，这样可减少甚至消除大部分系统误差，包括绝对探测效率(≤5%)以及伴随粒子法测量误差(≤3%)等。

3.3 Bi样品检验结果及分析

Bi样品泄漏中子飞行时间谱的模拟结果与实验结果如图10所示，不同能区的C/E值(模拟结果/实验结果)列于表2，从结果可看出：

图10 泄漏中子飞行时间谱模拟结果与实验测量结果比较Fig.10 Comparison of measured and calculated leakage neutron TOF spectra

1) 在弹性峰位置，119°方向，各库的模拟结果全低于实验结果，ENDF/B-Ⅷ.0库偏差较小，而CENDL-3.1的偏差超过25%，这主要是因为各数据库的弹性散射角分布差异明显(图11)，在119°方向，CENDL-3.1库、JENDL-4.0库以及JEFF-3.3库的弹性截面低于ENDF/B-Ⅷ.0库的；

2) 在第一非弹能区，ENDF/B-Ⅷ.0库、JENDL-4.0库以及JEFF-3.3库的模拟结果均与实验结果符合较好，而CENDL-3.1库的模拟结果有较明显低估现象；

3) 在第二非弹能区，CENDL-3.1库和ENDF/B-Ⅷ.0库的模拟结果与实验符合较好，而其他两个库的模拟结果均有稍微高估的现象，尤其是JENDL-4.0库高估较明显；

4) 在低能区0.2～1 MeV，CENDL-3.1库、ENDF/B-Ⅷ.0库以及JEFF-3.3库的模拟结果均与实验结果符合较好，但JENDL-4.0有较明显低估现象。

Bi样品泄漏γ能谱的模拟结果与实验结果对比如图12所示，可看出，JENDL-4.0库和JEFF-3.3库的模拟结果和实验结果差异很大；ENDF/B-Ⅷ.0库在低能区(≤1 MeV)有高估而在高能区(≥1 MeV)有低估现象，CENDL-3.1库的模拟结果与实验符合较好。

表2 泄漏中子飞行时间谱C/E值比较Table 2 Comparisons of C/E values between calculated and measured spectra

图11 不同数据库中209Bi弹性散射角分布比较Fig.11 Comparison of angular distribution of ecalstic scattering for 209Bi in different databases

4 小结

为检验重要材料核素209Bi的评价数据质量，采用D-D脉冲中子源，通过飞行时间法，利用BC501A探测器和CLYC探测器测量了不同厚度Bi样品61°和119°方向的泄漏中子飞行时间谱和泄漏γ能谱，采用MCNP程序开展了相应的模拟计算，分别获得了CENDL-3.1库、ENDF/B-Ⅷ.0库、JENDL-4.0库以及JEFF-3.3库评价数据的模拟结果。将模拟结果与实验结果进行了比较分析，通过不同能区C/E值比较发现： CENDL-3.1库的模拟结果在119°方向弹性峰位置有严重的低估现象，在第一非弹能区有较明显低估；JENDL-4.0库在1.5 MeV附近(第二非弹能区)有一定高估，而在低能区有明显的低估现象；泄漏γ能谱JENDL-4.0库和JEFF-3.3库的模拟结果与实验结果偏差明显，而CENDL-3.1库符合较好。209Bi的评价核数据中，ENDF/B-Ⅷ.0库的模拟结果与实验结果总体符合最好，可作为核装置设计的首选，而CENDL-3.1库在弹性散射和第一非弹性散射能区有待改进，尤其是119°的弹性散射能区。

图12 泄漏γ能谱模拟结果与实验测量结果比较Fig.12 Comparison of simulated and experimental results of leakage γ sprctrum