杨杰，常辉，隋志军，朱卡克，朱贻安，周兴贵

（华东理工大学化工学院，化学工程联合国家重点实验室，上海200237）

随着现代社会经济的快速增长，全世界对于能源的需求正在逐年增加。能源的清洁替代是一次能源供应结构变化的必然趋势，尽管非化石能源（可再生能源、核能）正在逐渐增加以应对能源消费，但是在这个从化石能源逐渐转变成可再生能源的变革中，传统化石能源依然占据主导，而其中的清洁能源——天然气将成为主力军[1]。近年来，我国能源结构持续演变，天然气在我国能源结构上所占比例逐渐上升[2]。甲烷（CH4）作为天然气的主要组成部分，其有效利用就变得尤为重要。

本文简单介绍了近年来甲烷转化工艺的研究进展，着重介绍了化学链催化甲烷氧化这一新兴工艺，结合实验与密度泛函理论（DFT）计算的结果探究了还原反应器以及氧化反应器中的反应过程的机制，以及催化剂粒径大小、金属价态、氧空穴形成能和氧空穴浓度对催化剂活性和选择性的影响。以此为基础辨识可靠的描述符，为进一步的催化剂筛选提供理论依据与指导。

1 甲烷转化工艺

甲烷作为一种环境友好型能源，具有生产过程污染低的优点。甲烷转化过程可分为直接转化和间接转化两种。直接转化是利用甲烷直接生产甲醇、芳烃等高附加值化工产品，主要有甲烷催化氧化制甲醇、甲烷氧化偶联以及无氧芳构化[3]。由于甲烷分子结构稳定，直接转化反应需要在高温高压的条件下进行，而催化剂在此条件下稳定性较差，很难保证较高转化率下获得高附加值产品的选择性，因此，将甲烷直接转化成甲醇是科学上的一个巨大挑战[4]。……