吴煌坚 林伟 孔磊 唐晓 王威 王自发 ,7 陈松蹊 ,

1 北京大学光华管理学院，北京 100871

2 北京大学数学科学学院，北京 100871

3 北京大学统计科学中心，北京 100871

4 中国科学院大气物理研究所大气边界层物理和大气化学国家重点实验室，北京 100029

5 中国科学院大学，北京 100049

6 中国环境监测总站，北京 100012

7 中国科学院区域大气环境研究卓越创新中心，福建厦门 361021

1 引言

大气污染源排放清单是大气污染预报最为重要的基础数据之一，同时也是大气化学传输模式的重要不确定性来源。Moore and Londergan（2001）定量研究了空气质量模拟的不确定性来源，结果表明排放源不确定性最大，占预报不确定性的25%～50%，高于气象、边界条件、初始浓度的影响。Beekmann and Derognat（ 2003） 和 Hanna et al.（1998）的研究同样表明，排放源是模拟不确定性最重要的来源之一。传统自下而上的源清单构建方法通过排放因子和活动水平推算排放量（Hao et al.,2002）。该方法需要统计大量排放个体信息，包含每个点源的准确位置。但受有限的资源和实地信息制约，排放清单更新缓慢且包含较大不确定性 （ Zhang et al.,2009; 曹 国 良 等 ,2011; 魏 巍 等 ,2011）。近年来发表的排放清单中（Zhang et al.,2009; 魏巍等,2011; Kurokawa et al.,2013; Li et al.,2017），细颗粒物（PM2.5）、可吸入颗粒物 （PM10）的排放不确定性在100%左右，一氧化碳（CO）和挥发性有机物（VOCs）的不确定性多在50%以上；部分清单的SO2不确定性虽可低至12%，但近年来脱硫设备和散煤管控等措施的实施使得SO2排放大幅下降，更新缓慢的排放清单难以满足高精度预报预警和减排评估的需求。

随着观测技术的发展，越来越多研究者开始利用观测数据结合源反演方法估算排放清单（Streets et al.,2013）。……