LiCl-KCl熔盐体系中铀与铈电化学分离研究

2021-03-24王有群曾德军林如山

东华理工大学学报(自然科学版) 2021年1期

关键词：体系

王有群，曾德军，林如山，何辉，

张志宾1，刘云海1，叶国安2

(1.东华理工大学核资源与环境国家重点实验室，江西南昌 330013；2.中国原子能科学研究院放射化学研究所，北京 102413)

LiCl-KCl熔盐体系中开展的电解精炼流程被认为是极具前景的干法后处理技术之一。该流程中首先采用惰性电极在LiCl-KCl共晶熔盐中分离铀和其他元素(超铀和镧系元素等)，得到纯度较高的金属，随后用液态镉阴极(LCC)回收剩余的铀及超铀元素(Kuznetsov et al.,2006; Sakamura et al.,1998)。

镧系元素(Ln)是乏燃料裂片产物中含量相对较高的一类元素。同时，LiCl-KCl共晶熔盐中U3+与Ln3+(如La3+、Ce3+和Gd3+等)在惰性电极上的电化学行为相似(Kuznetsov et al., 2006)。虽然U3+/U与最不活泼的镧系元素Gd3+/Gd的电位差高于500 mV，温度723 K时理论分离因子大于1 010，理论上可将两者完全分离(Kuznetsov et al.,2006; Sakamura et al.,1998),但Sakamura等(1998)研究表明，当铀与镧系元素离子在固体阴极上时，分离因子(SF)实际仅为100～500。同时，Herrmann等(2010)对还原后的氧化物乏燃料电解精炼研究表明固体阴极上回收铀时，对Nd、Ce和La的去污因子仅分别为25、11和24。因此，研究LiCl-KCl熔盐体系中铀与镧系元素的电解分离有助于进一步掌握电解精炼流程的原理(Kuznetsov et al.,2005)。

在研究LiCl-KCl熔盐体系中U3+和Ce3+的电化学行为基础上，得到U3+和Ce3+的表观标准电位并确定最佳的分离电位和温度。随后，比较了恒电位电解LiCl-KCl熔盐中UCl4-CeCl3和UCl3-CeCl3的分离，使用扫描电镜及能量色散X-射线光谱(SEM & EDS，戴荧等，2018)和电感耦合等离子体质谱(ICP-MS)等分析产物的形貌及各元素的含量，计算U与Ce的分离因子。