张相俊

(中国石油化工股份有限公司济南分公司，山东 济南 250100)

随着我国对氮氧化物减排要求越来越严格，开发环保高效SCR脱硝催化剂受到研究者广泛关注[1-2]。甲烷具有廉价易得的优点，许多研究者[3-6]对甲烷选择性催化还原(CH4-SCR)脱除NOx进行过研究。以ZSM-5[2，6]、Al2O3[1，7]等为载体，活性组分主要采用Ag[2，8]、Cu[9-10]、Pd[11]、Co[12-14]、Fe[15-18]等。对于负载Ag物种的催化剂，Ag在载体上的负载形式与其来源(不同形式的盐)有关，在反应过程中难以确定分布状态；载体性质、反应温度、反应气氛等也会影响催化剂脱硝性能[19-20]。Richter M等[10]通过浸渍法制备了2%Ag/Al2O3催化剂，指出其催化活性主要与Ag的氧化状态有关，Ag的完全氧化为催化剂上NO2的生成过程提供较多活性位点。也有研究者[10，19]证明，负载Ag型催化剂表面的纳米银物种提供了更强的NOx吸附中心。在低温时，NOx在载体上的吸附物种会影响CH4活化[10，19-20]，进而影响甲烷还原NO到N2的转化率，随着温度升高，NO转化率逐渐升高，同时甲烷逐渐发生氧化反应，降低了催化剂催化还原NO的选择性[20]。

本文采用浸渍法制备Ag(x)/ZSM-5(x=0，3，6，9)催化剂，对催化活性组分负载量进行筛选，再对制备的催化剂进行表征，同时对催化剂上活性反应动态机制进行研究。

1 实验部分

1.1 催化剂制备

采用低温浸渍法制备Ag/ZSM-5催化剂。将适量硝酸银(国药集团化学试剂有限公司，分析纯)置于一定量去离子水中，充分搅拌溶解后倒入ZSM-5载体(硅铝比200)，40 ℃恒温搅拌4 h，静置过夜，沥去上层溶液，然后在圆底烧瓶中60 ℃、真空下旋蒸至液体完全蒸干得到催化剂前驱体，将其置于电热恒温鼓风干燥箱中110 ℃干燥12 h，最后在马弗炉800 ℃下焙烧4 h，筛分，得到不同粒径的催化剂。……