张新庄，王姗姗，裴 婷，张 铎，郭淑静，张 伟*

(1.陕西延长石油(集团)有限责任公司研究院，陕西 西安 710065；2.陕西延长石油(集团)有限责任公司大连化物所西安洁净能源(化工)研究院，陕西 西安 710065)

甲烷等轻烃经过高温催化裂解可以高效的制备MWCNTs，但粗产品中往往存在碳杂质(无定形碳、碳纳米颗粒等)和催化剂残留(金属/金属氧化物等)且结合紧密，对产品特性发挥造成一定影响[1]。除少数情况[2]下可直接使用新鲜MWCNTs外，在大多数应用领域[3-7]都要求采用提纯后的MWCNTs产品，因此有必要对新鲜MWCNTs进行除杂处理。

目前，高温气相(空气、O2、CO2等)氧化和高温H2甲烷化是较为有效的去除碳杂质方法[8-10]，但其对供能和反应器材质都提出了较高要求。而针对MWCNTs中的催化剂残留，主要采用液相化学剂溶解过滤法，如HCl、H2SO4、HNO3、混酸、NaOH及其分步组合[9，11-16]，但产生的大量液体废弃物会造成环境污染或增加净化成本。另外，为了减弱或消除固相/液相的不均匀性，增强除杂效果，通常会加入分散剂/助溶剂并伴以均质化措施[17-19](如研磨、搅拌和超声等)。两类杂质的常规去除方法存在较大差异，无法一次性完成或连续化操作，尽管有液相强氧化一体除杂的报道[9，20]，但也会严重破坏MWCNTs结构，进而影响产品应用时的特性发挥。

本文以自制甲烷催化裂解法MWCNTs为除杂提纯对象，分别采用“常温HCl溶液→高温空气”、“常温NaOH溶液→高温空气”和“高温H2→常温NaOH溶液”三种方法去除催化剂残留和碳杂质，并结合提纯前后样品TG数据和微观形貌，对其适应性和提纯效果进行分析。……