有机硅烷辅助合成特殊形貌SAPO分子筛
2021-03-18张晓思孙丽婧刘仲毅刘中民
王 冶,张晓思,孙丽婧,李 冰,刘 琳,杨 淼,田 鹏,刘仲毅,刘中民
(1.郑州大学化学学院,绿色催化研究中心,郑州450001;2.中国科学院大连化学物理研究所甲醇制烯烃国家工程实验室,洁净能源国家实验室,大连116023)
磷酸硅铝分子筛(SAPO-n)是一类重要的无机微孔材料[1,2],在气体吸附、分离[3]和工业催化[4]等领域具有重要的应用价值.一个典型的代表是具有小孔大笼CHA结构的SAPO-34分子筛,其由于优异的甲醇制烯烃(MTO)催化性能率先实现了商业应用[5].然而,分子筛狭小的微孔通道严重阻碍了反应物及产物的传输,导致分子筛活性位点利用率低,孔道内易形成积碳,催化寿命短.发展先进的合成方法,有效调控SAPO分子筛的形貌能够缩短扩散路径,提升传质效率和催化性能[6,7].
目前,研究者已开发出多种合成特殊形貌SAPO分子筛的路线与方法.Gao等[8]通过降低水热晶化温度实现了纳米薄片柱状组装体SAPO-5分子筛的合成.除改变晶化动力学外,引入各种溶剂或介孔模板剂也是改变SAPO分子筛形貌的有效途径.赵新红研究组利用由丁二酸、氯化胆碱和四乙基溴化铵复配而成的共熔混合物作为溶剂和模板,合成出六角纳米盘状[9]和六角花瓣状[10]的SAPO-5分子筛.Ryoo等[11]设计合成了一端带有亲水季铵基团和有机硅烷基团、另一端带有疏水长链烷基的表面活性剂[(CH3O)3SiC3H6N(CH3)2C16H33]Cl(TPHAC),其被成功用于合成一系列具有特殊形貌的AlPO-5,AlPO-11和SAPO-5分子筛[11,12].与合成特殊形貌SAPO-5分子筛相比,调控SAPO-34分子筛的形貌更具挑战性[13].由于SAPO-34分子筛自身晶体对……
