潘 亮,阎凤霞,吴峻石,张燕燕,许建明,4* (.长三角环境气象预报预警中心,上海 005；.民航华东空管局气象中心,上海 005；.宝山气候观象台,上海 0000；4.大气科学与卫星遥感安徽省重点实验室,安徽 合肥 0000)

低空逆温是一种常见的大气温度层结,表现为温度随高度上升的现象[1].逆温发生时大气通常处于稳定状态,大气中动量、热量、物质的垂直交换很弱,因此容易促发或加重大气污染事件[2].很多研究都表明,近年来我国东部的气溶胶细粒子重污染事件都和逆温密切相关[3-4].边界层逆温被认为是重污染天气形成和维持的最重要气象条件之一[5-6].此外研究发现[7-9],高浓度气溶胶污染会削弱达到地面的太阳辐射,进一步加剧边界层的逆温程度,两者之间的双向反馈有利于重污染过程的维持.低空逆温一般分为接地逆温(Surface based inversion, SBI)和悬浮逆温(Enhanced inversion, EI).前者由于下垫面冷却使得近地面的空气迅速降温;后者则和天气系统的演变有关,暖气团平流或者下沉到较冷空气的上方[10-11].气象探空资料是识别和分析逆温的最重要的数据.国内外学者利用探空资料对不同地区的低空逆温进行了大量研究[10-20],结论基本相似,首先几乎所有的文献都发现EI 的出现频次高于SBI,前者平均超过60%,后者约为30%～40%;其次逆温存在明显的季节变化,中纬度地区冬季的逆温频率最高、夏季最低,而高纬度地区则是春季最高;第三,一些加密观测试验显示逆温具有明显的日变化,SBI 一般在夜间出现并发展,黎明达到最强,日出后减弱,中午前后消失.研究显示精细分析边界层稳定度及逆温特征,了解其对污染生成和维持的作用,对改进数值模式物理过程、开展重污染天气预报预警具有重要意义.

利用探空资料识别低空逆温首先需要找到逆温层的底部和顶部,进而计算逆温厚度(∆Z, m)、垂直温差(∆T,℃)、逆温强度(dT/dZ,℃/100m)3 个指标分析逆温的特征.逆温的计算主要存在两个难点:一是资料的垂直分辨率,比如 SBI 的高度通常低于200m[11,16,20],如果采用标准层的探空资料(1km 以下通常只有2 层;2km 以下通常只有3 层)识别逆温必然会出现遗漏,或者在计算逆温厚度时出现偏差;二是逆温结构比较复杂,经常出现SBI 和EI 共存以及多层逆温的现象,如夏敏洁等[16]发现南京08 时低空逆温最多有4 层.目前各种方法在识别复杂逆温结构时都存在局限性[21].Li 等[11]推荐采用Kahl[10]和Fochesatto[21]的方法能够比较准确地识别5 层低空逆温结构. 需要强调的是,Fochesatto[21]和Li 等[11]都强调高分辨率的探空资料是准确识别逆温的重要前提.虽然很多研究都定性揭示了逆温对PM2.5污染过程的重要影响,同时也分析了PM2.5浓度和不同逆温指标的关系,但是发生高浓度PM2.5污染的逆温阈值还不明确,不同文献的研究结果还存在一定分歧,这是目前深刻理解逆温条件下PM2.5演变规律、准确开展污染天气预报的制约因素.

值得注意的是,虽然EI 的发生频率高于SBI,但是根据Li 等[11]的研究,单独出现SBI、单独出现EI,同时出现SBI 和EI 三种情况下,地面气溶胶数浓度较没有逆温(NTI)时分别升高了49.1%、4.5%和49.4%,说明SBI 是导致地面气溶胶浓度升高的主导因素,而EI 对PM2.5的作用并不显著.鉴于SBI 对PM2.5污染的重要影响,本文利用2013～2019 年08:00上海宝山气候观象台的高分辨率气象探空数据识别SBI,并计算SBI 的厚度、垂直温差、强度三个指标的特征及其演变规律;研究地面PM2.5浓度与SBI指标的定量关系,从而为改进空气质量数值模式的边界层过程、提高重污染天气的预报预警水平提供参考.

1 材料与方法

1.1 数据来源

地面观测数据和气象探空数据由上海宝山观象台提供.宝山观象台是上海唯一的国家气候观象台,代表上海参与国际气象观测数据交换.本文采用2013～2019 年逐日08:00 GTS1 型数字式探空仪的观测数据(包括气温、相对湿度、水平风速、风向),垂直分辨率20m,用于识别SBI 并计算三个逆温指标.此外采用同时段地面常规气象观测数据(气温、降雨、水平风速、风向、相对湿度、0cm 地温)和PM2.5质量浓度数据,用于分析逆温时的大气动力热力特征及其对PM2.5浓度的影响.气象观测符合中国气象局的气象观测规范,PM2.5质量浓度采用Theromo 公司的β射线浊度法颗粒物检测仪(5030SHARP)观测,设备运维和数据质量控制按照《中国气象局地面大气成分观测业务规范》实施.考虑到探空气球的释放和观测时间在07:00～08:00,因此常规地面气象观测和PM2.5观测采用07:00～08:00 的平均值.此外本文根据雨量观测剔除了07:00～08:00 发生降雨的个例.

1.2 研究方法

1.2.1 逆温识别方法

识别逆温的基本方法是利用探空数据自下向上逐层扫描,根据温度随高度的变化(dT/dZ)判别是否存在逆温.第一个dT/dZ＞0 的高度即为逆温层底部,dT/dZ 由正转负的高度即为逆温层顶部,然后可以计算得到逆温层的垂直温差、厚度和强度三个指标.但是实际的温度廓线非常复杂,首先通常会出现多个不同厚度的逆温层,即SBI 和多层EI 同时出现;其次由于气球在上升过程中受到气流影响,导致某层逆温中可能出现温度突然振荡的“锯齿”现象,或者短暂的等温现象,因此难以准确识别不同逆温层的底部、顶部高度[21].本文对逆温的识别采用Li等[11]的建议,即采用Kahl[10]和Fochesatto[21]的方法识别SBI 和EI,其中相邻高度层的温差∆T、逆温厚度∆Z的最小值是识别复杂逆温结构的关键阈值. Li 等[11]建议∆Z 的最小值为40m,即认为小于40m 的温度波动作为干扰忽略.另外根据Liu 等[22]本文将判断逆温的阈值∆T 设为0.1K.图1 显示了对三类典型逆温个例的判别,可见利用该方法可以较好地确定SBI、EI、SBI/EI 并存的逆温结构,尤其在图1(a)和(b)中较好地排除了温度扰动的影响.

图1 利用宝山站08:00 探空温度廓线识别(a)接地逆温、(b)悬浮逆温、(c)混合逆温的个例试验Fig.1 Experiment on the identification for (a) SBI, (b) EI, (c) SBI&EI based on the radiosonde measurements of temperature profile at 08:00(LST) at Baoshan observatory

1.2.2 梯度理查逊数和通风指数 为了分析SBI时的大气动力热力垂直结构,分析其对污染物扩散的影响,分别用通风指数VI[23]和梯度理查逊数Ri[24]计算边界层内大气的水平通风能力和垂直扩散能力.其中,式(1)为计算通风指数VI 的方程,

式中:i 为某一高度层,WSi为第i 层的水平风速,∆Z为第i 层与i-1 层的高度差. VI 表示从n-m 层高度范围的通风指数,VI 越大,水平通风能力越强.

2 结果与分析

2.1 SBI 的季节变化特征

逆温尤其是接地逆温有明显的季节变化特征,因而在不同季节对地面PM2.5浓度具有不同影响.图2 显示了2013～2019 年08:00 宝山观测的SBI 频率、PM2.5质量浓度的逐月变化.可见SBI 的频次具有冬季高、夏季低的特点,11～2 月的出现频率最高,约为35.7%,其中12 月高达到43.8%,这和秋冬季早晨强烈的地面辐射降温有关.而夏季(6～8 月)则很少出现SBI,其频次仅为0.8%,该结果和济南、南京、杭州等城市的观测结论相似[14,16,20].图2 中早晨的PM2.5浓度也呈现秋冬季高、夏季低的特点,其中易污染月份(11 月、12 月、1 月、2 月)的PM2.5平均浓度为71.8μg/m3,是6～8月PM2.5浓度的1.8～2.4倍,这和SBI频次的季节变化特征完全一致,表明逆温是影响PM2.5浓度变化的重要气象条件之一.

垂直温差、厚度和强度是表征逆温的3 个重要指标,由图3 可得,其平均值分别为3.4℃、106m和3.4 ℃/100m.在易污染月份SBI 显著增强,三个指标分别升高至3.7℃、118m 和3.6 ℃/100m.由图3可见,三个指标呈现相似的“V”字型季节分布,即冬季高,夏季低,其中垂直温差的月变化特点最显著.需要指出的是上述三个指标的逐月变化存在一定差异. 比如垂直温差值在1 月和12 月最大分别为4.0℃、3.9 ℃,而厚度则是在4 月最大为154m,尹承美等[20]和夏敏洁等[16]对南京和济南的研究也有类似的发现,认为可能与春季风速增大、以及地形促发的局地环流有关.强度表现为秋冬高、春夏低的特点,在10 月到次年3 月较高约为3.5 ℃/100m,而4月至9 月明显降低约为1.35 ℃/100m. SBI 的三个指标相互关联,计算它们之间的相关系数发现,垂直温差与强度、厚度的相关性都很好,相关系数都超过0.8(P＜0.01),但厚度与强度的相关性较低,仅为0.6(P＜0.05).由于强度是垂直温差和厚度的比值,其变化受到它们的共同影响,因此呈现不同的变化特征.比如在易污染月份,垂直温差和厚度都显著上升,但强度基本保持不变,季节内差异很小.Xu等[23]指出,在易污染月份上海PM2.5浓度超标日数最多,是上海典型的PM2.5“污染季节”.由图2 可见,这也是 SBI 出现频次最多的 4 个月(共占72.2%).因此在下文的分析选择11～2 月作为研究时段,分析SBI 的动力热力特征及其对PM2.5的影响并建立定量关系.

图2 2013～2019 年宝山观测的08:00 接地逆温的逐月频次和逐月的PM2.5 平均质量浓度Fig.2 The mean monthly frequency of SBI occurrence at 08:00 (LST) and PM2.5 mass concentration during 2013 and 2019 at Baoshan observatory

图3 2013～2019 年08:00 宝山站接地逆温3 个指标(a)温差、(b)厚度、(c)强度的月变化特征Fig.3 The mean monthly variations of (a)temperature difference, (b) depth, (c) intensity of SBI at 08:00 (LST) during 2013 and 2019 at Baoshan observatory

2.2 SBI 时的大气动力热力特征

逆温出现时大气层结稳定,有利于局地PM2.5浓度的累积形成污染事件.图4 显示了2013～2019年污染季节08:00 SBI 和NTI 两种情况下的PM2.5质量浓度.可见由于实施清洁空气行动计划,PM2.5质量浓度呈现非常明显的下降趋势,下降速率分别为每年14.33μg/m3和6.13μg/m3,空气质量显著改善.但是当出现不利气象条件SBI 时,以2019 年为例早晨的PM2.5平均浓度仍然达到61.9μg/m3,较NTI 时升高了79%,表明SBI 是促发早晨PM2.5污染的重要气象条件.下文将利用地面和探空资料分析SBI 的大气动力热力特征.首先,表1 对比了2013～2019 年SBI 和NTI 两种条件下近地面气象要素包括气温、相对湿度、水平风速、静风频率、0cm 地温.可见SBI 时的平均风速在0.9～1.3m/s 之间波动,平均为1.1m/s,较NTI 时(3.6m/s)偏低了69%,尤其在 2017、2018 年偏低更加显著达到74%～75%;此外SBI 时的静风频率为17%,相比之下NTI 的静风频率不到1%. Xu 等[23]指出,上海近地面风速小于1.8m/s 时,PM2.5的累积速度将超过扩散速度.因此出现SBI 时由于水平风速显著下降,非常有利于地面PM2.5浓度的累积.另外,出现SBI时的近地面气温为4.2℃、相对湿度为87%,和NTI相比气温降低了42%,而相对湿度则升高了10%,呈现低温、高湿的特点.Su 等[25]和Chen 等[26]的研究表明夜间-早晨的高湿条件能够增加气溶胶含水量,从而增加硫酸盐和硝酸盐的非均相化学生成,而低温则有效抑制了硝酸铵及有机气溶胶的挥发,是PM2.5污染加重的重要原因.可见,发生SBI时近地面的气象条件具有小风、低温、高湿的特点,因而有利于PM2.5的二次生成和局地累积从而促发大气污染事件.

图4 2013～2019 年污染季节08:00 接地逆温、无逆温两种条件下宝山PM2.5 质量浓度的逐年变化Fig.4 The annual variation of PM2.5 mass concentration at 08:00(LST) averaged from 2013 to 2019 under the conditions of SBI and NTI respectively at Baoshan observatory

除了近地面气象条件,边界层的垂直结构对PM2.5的通风和垂直扩散同样具有重要作用.由图5可见,早晨SBI 的平均高度为118m,温度随高度增加,平均逆温强度为3.6 ℃/100m.在SBI 之上存在一个温度变化很小的残留层,与之对应200m 以下风速随高度增加,风速梯度最大的高度略高于SBI 的顶部.而在NTI 条件下温度随高度明显下降,但温度的垂直递减率很小仅为-0.7 ℃/100m,表明即使没有出现逆温早晨的湍流交换仍然很弱.受此影响低层的水平风速随高度明显上升.对比发现,出现SBI 时垂直方向的风速明显降低,0m～100m、100m～200m、200m～300m、300m～400m、400m～500m 范围内的通风指数分别下降了 44.73%,18.05%, 18.11%, 22.15%, 25.04%,表明低层污染物的水平通风能力显著下降.图6 计算了两种条件下的梯度理查逊数Ri的垂直分布,它反映了大气垂直稳定度的垂直变化.NTI 时100m 之下的Ri数小于0,但绝对值较小,表明大气处于弱不稳定-中性层结,这和图5(b)中温度随高度略有下降的特征一致.而出现SBI 时,200m 以下Ri数均大于0.25,表明大气处于稳定层结,而且越接近地面Ri数越大,表明稳定度越强.近地面附近的Ri数接近20,呈现强稳定的特点,说明垂直扩散能力非常弱.在SBI 之上,逆温结构消失,大气基本处于中性层结.综上可见,出现SBI 时近地面及边界层的气象条件表现为风速减小、通风能力下降、大气层结稳定,有利于污染物的局地累积;另外低温、高湿的环境增强了PM2.5的二次生成,也是地面PM2.5质量浓度升高的重要原因.

表1 2013～2019 年污染季节08:00 宝山站有接地逆温和无逆温两种条件下近地面气温、风速、静风频率、相对湿度、0cm 地温对比Table 1 Comparison of mean temperature, wind speed, calm winds frequency, relative humidity and surface temperature at 08:00(LST) averaged during 2013 and 2019 between SBI and NTI conditions at Baoshan observatory

图5 2013～2019 年污染季节08:00 宝山站有接地逆温、无逆温两种条件下的(a)水平风速廓线和(b)温度廓线(点画线表示SBI 的高度)Fig.5 The mean profiles of (a) wind speed, (b) temperature from radiosonde (the dot-dash line denotes the top height of SBI) at 08:00 (LST) under SBI and NTI conditions during 2013 and 2019 at Baoshan observatory

图6 2013～2019 年污染季节08:00 宝山站无逆温、有接地逆温两种条件下的梯度理查逊数的垂直分布Fig.6 The vertical distribution of gradient Richardson number at 08:00 (LST) under NTI and SBI conditions during 2013 and 2019 at Baoshan observatory

2.3 PM2.5 与SBI 指标的定量关系

前文分析发现,出现SBI 时的大气动力热力条件有利于PM2.5浓度升高,这和Li 等[11]、尹承美等[20]的研究结果一致.本节将研究和建立PM2.5质量浓度与SBI 指标之间的定量关系,得到促发PM2.5污染过程的SBI 阈值. 需要指出的是,国内不同城市的研究结果存在一定差异,比如一些研究认为污染物浓度与逆温强度、厚度正相关,但尹承美等[20]则发现济南的PM2.5浓度与逆温强度的关系不显著,龙时磊等[27]发现上海的PM10浓度与逆温厚度呈现反比例关系.不同研究出现分歧的原因首先是因为不同城市的排放特征、地理环境、天气气候背景不同;其次与采用探空资料的垂直分辨率、逆温指标的计算方法有非常直接的关系;第三,不同文献采用的污染物资料也存在较大差异,比如龙石磊等[27]采用的是日均PM10浓度,李培荣等[19]采用的是AQI 的日值;此外,几乎所有文献的污染物观测资料都不是在气象探空站获取,观测地点的差异可能也是导致偏差的原因之一.

图7 PM2.5 质量浓度与接地逆温(a)温差、(b)厚度的拟合关系Fig.7 Relationship between PM2.5 mass concentration and (a) temperature difference, (b) depth of SBI

本节首先分析PM2.5浓度与SBI 三个指标之间的相关性.利用2013～2019 年污染季节08 时310 个有效SBI 的垂直温差、强度、厚度数据,分别计算与同时段地面PM2.5平均浓度之间的相关系数,发现相关系数均为正值,其中PM2.5浓度与垂直温差、厚度都显著正相关(0.01 显著水平),与垂直温差的相关系数最高,但是与逆温强度的相关性没有通过信度检验.Li 等[11]在美国俄克拉何马研究发现气溶胶数浓度与SBI 的垂直温差显著正相关,而尹承美等[20]则发现济南的PM2.5浓度与SBI 厚度正相关,与强度的相关性不显著,这与本文的结果相近.从表1 的数据可以发现,出现SBI 时0cm 地温平均为2.5℃ ,较NTI时偏低了58%,说明早晨地表辐射降温是形成接地逆温的重要原因.地温越低,地气之间的感热交换越大,使得近地面的气温下降越显著,造成垂直方向的温差从而形成接地逆温.可见垂直温差是表征SBI的最直接的指标,因此它和PM2.5的相关性最好.相比之下,强度是垂直温差和厚度的比值,它的变化会受到垂直温差、厚度的共同影响,呈现更加复杂的变化特征.对比前文图2 和图3 发现,从10～12 月PM2.5浓度显著升高,SBI 的垂直温差和厚度也明显上升,但是强度却基本不变,由此造成PM2.5浓度与垂直温差、厚度正相关,但是与强度的相关性不显著的现象.为了建立PM2.5质量浓度与逆温指标之间的定量关系,借鉴Li 等[11]的研究方法,根据垂直温差、强度、厚度的数值范围首先对它们进行分段,然后分别拟合它们与PM2.5质量浓度之间的关系.由图7 可见总体上PM2.5质量浓度随SBI 垂直温差、厚度的增加而增加,呈现二次非线性关系(P＜0.05).PM2.5浓度与垂直温差的拟合关系为y=2.17x2-9.9x+90.24.当垂直温差小于3.6℃时,PM2.5浓度随温差增大有所上升,但上升幅度较小,而且PM2.5的平均浓度基本低于75μg/m3.之后PM2.5浓度随温差的增大迅速上升,当垂直温差达到4.6℃时PM2.5均值浓度超过100μg/m3,表明此时大气层结非常稳定,有利于形成PM2.5的污染过程.图7(b)显示了PM2.5浓度与SBI 厚度的拟合关系为y=-0.002x2+0.9x+35.98.同样随着逆温厚度的增加PM2.5浓度持续上升.当厚度从50m 增加到100m,对应的PM2.5均值浓度迅速从60μg/m3增加到100μg/m3,表明大气稳定度不断增强有利于PM2.5浓度的累积.当逆温厚度在100～160m 之间时,PM2.5浓度基本稳定维持,表明边界层湍流已经很弱,大气层结稳定维持.需要指出的是,由于PM2.5浓度与SBI强度的相关性不显著,因此两者的拟合关系并没有通过信度检验(图略).

2.4 SBI 的长期变化趋势

由图8 可见,2013～2019 年上海早晨SBI 的频次略有下降,从2013 年的43%下降至2019 年的30%.夏敏洁等[16]也发现2015年南京08:00的逆温频率较2013 年下降了4%,和本文的结果相近. 2013 年12月上海的SBI 频次高达68%,很多研究都证实2013年逆温频次异常偏高,可能是中国东部气溶胶污染频发的原因之一.与SBI 频次的年变化特征不同,SBI的垂直温差基本在3℃～4℃之间波动,而厚度略有下降,对应强度则略有上升,但它们的变化趋势都不显著.近年来南京[16]、济南[20]都呈现逆温厚度略下降、逆温强度略上升、但都不显著的特点,这和本文的结论一致.考虑到2013～2019 年上海早晨的SBI 没有显著的年变化,但同时段的PM2.5浓度却下降了50.5%,说明局地污染排放强度明显降低.

图8 2013～2019 年污染季节宝山站08:00 接地逆温的(a)频率、(b)温差、(c)厚度、(d)强度的逐年变化Fig.8 Annual variations of (a) frequency, (b) temperature difference, (c) depth, (d) intensity of SBI at 08:00 from 2013 to 2019 at Baoshan observatory

3 结论

3.1 2013～2019 年上海早晨SBI 的频次为16.5%,具有冬季高、夏季低的特点,在PM2.5易污染月份达到35.7%. SBI 频次和PM2.5的季节变化非常一致,表明SBI 是触发早晨PM2.5污染的重要气象条件之一. SBI 的垂直温差、厚度和强度也呈现相似的“V”字型季节分布.在易污染月份垂直温差和厚度的变化趋势相近,而强度由于是垂直温差和厚度的比值,其变化受到两者的共同影响,呈现季节内变化较小的不同特点.

3.2 虽然2013～2019 年上海PM2.5浓度显著下降,但2019 年易污染月份早晨出现SBI 时PM2.5浓度仍然高达61.9μg/m3,故SBI是促发早晨PM2.5污染的重要气象原因.出现SBI 时大气动力热力条件呈现水平风速降低(69%)、边界层通风能力下降(18%～44%)、垂直层结稳定和低温高湿的特点,因此非常有利于PM2.5的局地累积和二次非均相生成,使得2013～2019 年早晨SBI 条件下的PM2.5浓度较NTI时偏高了20%～107%.

3.3 PM2.5浓度与SBI 的垂直温差、厚度显著正相关,而与强度的相关性不显著.PM2.5浓度随着垂直温差、厚度的增加而增加,呈现二次非线性关系,拟合关 系 分 别 为 y=2.17x2-9.9x+90.24(P＜0.01) 、 y=-0.002x2+0.9x+35.98(P＜0.05). 当 垂 直 温 差 大 于4.6℃、或者厚度大于100m, PM2.5的均值浓度都超过100μg/m3,可作为判别出现PM2.5重污染天气的SBI 阈值.