张新科，胡长金，何 跃，刘芮伽

(1.重庆市荣昌区气象局，重庆 荣昌 402460；2.重庆市气象台，重庆 401147；3.重庆市荣昌区生态环境局，重庆 荣昌 402460)

引 言

近年来，PM2.5已成为我国诸多城市的首要大气污染物[1-2]，历年中国环境状况公报(http://www.mee.gov.cn/hjzl/zghjzkgb/lnzghjzkgb/)数据显示，2016、2017和2018 年全国 338 个地级及以上城市发生的重度以上污染天气中， PM2.5为首要污染物的天数分别占80.3%、74.2%和60.0%。由于PM2.5不但严重影响人体健康[3]，同时对大气能见度以及全球气候变化也有重要影响[4-5]，因此对PM2.5污染事件的分析研究受到科学界的广泛关注[6-8]。

某一地区大气污染物质量浓度变化主要受本地污染源排放状况、气象条件以及污染物跨区域传输共同影响[9-10]。在一定的时空范围内，本地的大气污染源排放状况相对稳定，因此气象条件和污染物跨区域传输便成为影响大气污染物质量浓度变化的主要因素[11]。大气污染物质量浓度与风速、降水、温度及相对湿度等气象要素具有较强的相关性[12]，在大气层结稳定、逆温结构、高空弱的垂直运动及低的混合层高度等不利气象条件下易造成污染堆积，形成重度污染天气[13-15]。大气污染物的跨区域传输对大气污染物质量浓度具有较大贡献[16-18]，但不同地区大气污染的气象扩散条件及区域传输特征具有较大差异，且污染状况具有明显的区域性特征。

重庆市荣昌区位于四川盆地中部偏东部区域，是成渝城市群中心城市之一。随着工业化与城镇化的深入推进，PM2.5污染在成渝城市群存在显著的空间聚集性与复合性特征，荣昌区西部的成渝城市群南部区域为PM2.5质量浓度高值区[19]，在不利气象条件下易造成大气污染物在该区域的的滞留和累积。同时，冬季重庆地区高空流场主要由西风环流控制，利于西部高污染排放区域污染物向荣昌区输送[20-21]。重庆市生态环境局(http://sthjj.cq.gov.cn/)发布的空气质量排名显示，2016—2018年荣昌区连续3 a空气质量排名均为全市倒数第一，尤其冬季大气污染状况最为严重，冬季首要污染物为PM2.5的频率高达97%，给当地人民身心健康和城市经济发展带来严重影响。本文基于2016—2018年冬季荣昌区PM2.5质量浓度实况监测资料，结合地面气象常规观测数据、L波段探空雷达资料、ERA Interim再分析资料及全球资料同化系统(GDAS)数据，利用HYSPILT模式、潜在源贡献因子(potential source contribution function, PSCF)和质量浓度权重轨迹(concentration weighted trajectory, CWT)分析等方法，研究重庆市荣昌区冬季首要大气污染物PM2.5的气象因素及区域传输特征，以期为该地区大气污染预报预警及区域联防联控提供一定参考。

1 研究区概况、资料及方法

1.1 研究区概况

重庆市荣昌区(105°17′E—105°44′E、 29°15′N—29°41′N)位于重庆西部与四川省接壤，全境南北长44.3 km，东西宽39.1 km，全区以浅丘为主，平均海拔300～400 m，最高海拔711.3 m，地势北高南低，起伏平缓。荣昌区环境监测站(105.59°E、29.41°N)位于荣昌区中心位置，地势平坦(图1)，布设格局符合《环境空气质量监测点位布设技术规范(试行)》[22]相关要求，可以反映荣昌区城市空气质量整体状况和变化趋势。

图1 荣昌区环境监测站位置(阴影为海拔高度，单位：m)Fig.1 The location of ambient observation station in Rongchang District(the shaded for altitude, Unit: m)

1.2 资 料

PM2.5质量浓度资料包括荣昌区环境监测站提供的荣昌区2016—2018年冬季(当年12月至次年1—2月) 逐小时和逐日PM2.5质量浓度，对应时段的其他城市(成都市、乐山市、资阳市、遂宁市和重庆主城)PM2.5质量浓度资料通过全国城市空气质量实时发布平台(http://106.37.208.233:20035/)获取。

气象资料包括荣昌区气象局提供的地面风向风速、相对湿度及降水等实况观测数据；重庆市沙坪坝站L波段雷达探空资料每日08:00(北京时，下同)、20:00气温、气压、湿度、风向风速探空数据； ECMWF提供的的ERA-Interim再分析资料(空间分辨率0.5°×0.5°，时间分辨率6 h)；全球资料同化系统(GDAS)数据(空间分辨率1°×1°；时间分辨率3 h)。

1.3 方 法

HYSPLIT 4.9模式在目前国内外污染物来源及确定传输路径研究中得到了广泛应用[23]。文中将荣昌区环境监测站作为起始点，模拟起始高度设置为距离地面500 m高度，模拟计算监测点2016—2018年冬季每日逐3 h的48 h后向轨迹，共计轨迹2160条。使用TrajStat软件[24]对气团后向轨迹做聚类分析，研究荣昌区冬季气团输送路径。

研究污染潜在源时需要引入潜在源贡献因子(PSCF)和质量浓度权重轨迹(CWT)分析法，其中PSCF是计算和描述可能潜在源区的空间地理位置的概率密度函数，可以识别对研究区域污染物影响大的区域[25-26]，CWT分析可以估算每个网格上污染物质量浓度。文中将后向轨迹所覆盖的空间区域(20°N—40°N、90° E—120°E)网格化为0.25°×0.25°的网格，设定PM2.5质量浓度>75 μg·m-3(国家二级标准)的气团轨迹为污染轨迹，计算每个网格内的PSCF和CWT[27]。研究表明，当通过单个网格的总轨迹数nij较少时会导致计算出较大的PSCF和CWT，从而产生误差，因此在计算时需要引入权重系数W(i,j)[28]，得到WPSCF(i,j)和WCWT(i,j)，表达式如下：

WPSCF(i,j)=PSCF(i,j)W(i,j)

(1)

WCWT(i,j)=CWT(i,j)W(i,j)

(2)

权重系数W(i,j)取值如下：

(3)

式中：na为平均网格的轨迹节点数。

2 结果分析

2.1 荣昌区冬季PM2.5污染状况

荣昌区冬季PM2.5日质量浓度平均值由2016年的99.3 μg·m-3下降到2018年的74.4 μg·m-3，日均质量浓度最大值由2016年的237.2 μg·m-3下降到2018年的156.5 μg·m-3[图2(a)]，同时重度污染(PM2.5质量浓度>150 μg·m-3)天数由2016年的14 d降低到2018年的2 d，这与肖悦等[29]研究发现的2005—2015年全国空气质量呈逐年转好趋势一致。

PM2.524 h平均质量浓度限值为75 μg·m-3，超过150 μg·m-3为重度污染[30-31]。2016—2018年荣昌区冬季PM2.5国家空气质量二级标准达标频率仅为43.7%，超标频率高达56.3%，重度污染天气发生频率9.9%。PM2.5质量浓度日均值≤200 μg·m-3的累积频率达99.8%[图2(b)]，PM2.5日均质量浓度超过200 μg·m-3的日数仅有2 d，分别出现在2017年1月23日和27日，对应日均质量浓度为237.2、226.9 μg·m-3，未出现PM2.5质量浓度日均值>250 μg·m-3的严重污染天气。

图2 2016—2018年荣昌区冬季PM2.5日均质量浓度箱线图(a)与累积频率分布(b)Fig.2 The box plot (a) and cumulative frequency distribution (b) of daily averaged PM2.5 mass concentration in winter in Rongchang District from 2016 to 2018

图3为2016—2018年荣昌区冬季PM2.5质量浓度日变化。可以看出，PM2.5质量浓度日变化呈明显的双峰型分布特征。第1个峰值出现在12:00，此时由于人类活动不断增加，中午下班高峰来临，人流车流量剧增，加上城区道路堵塞，其间大气污染物质量浓度迅速升高。随后PM2.5质量浓度逐渐下降，至16:00出现第1个谷值，这与午后湍流活动加强，污染扩散能力加强有关，而后随着夜晚气温降低及大气的活动能力减弱，污染物不易扩散逐渐堆积，大约在23:00 PM2.5质量浓度达到第2个峰值，高达122.6 μg·m-3；23:00以后，随着人群活动减少，城市趋于平静，PM2.5质量浓度开始下降，在次日08:00左右形成第2个谷值。

图3 2016—2018年荣昌区冬季PM2.5质量浓度日变化Fig.3 Diurnal variations of PM2.5 mass concentration in winter in Rongchang District from 2016 to 2018

2.2 气象条件

大气污染是在污染物不断排放，并在不利于污染物扩散的气象条件下堆积形成，主要受风、降水及温度层结等气象条件影响。表1列出2016—2018年冬季日均PM2.5质量浓度与日地面气象要素的皮尔逊相关系数。可以看出，PM2.5质量浓度与水平风速、降水量及平均气温均呈较强负相关，相关系数分别为-0.34、-0.36和-0.39，与相对湿度呈较强正相关，相关系数为0.34，说明低层风速水平扩散、晴天温度升高湍流运动增强以及降水湿沉降是PM2.5扩散和清除的主要方式，而高的相对湿度有利于污染物吸附增长，不利于PM2.5扩散和清除。

表1 2016—2018年冬季日均PM2.5质量浓度与日地面气象要素的皮尔逊相关系数Tab.1 Pearson correlation coefficients between daily averaged PM2.5 mass concentration and daily surface meteorological elements in winter during 2016-2018

2.2.1 风

风向和风速对大气污染物的扩散具有重要作用，风向决定污染物的输送方向，风速决定污染物的输送能力，风速越大越有利于污染物的稀释和扩散。

荣昌区冬季平均风速仅1.2 m·s-1，风速小于1.5 m·s-1的小风发生频率高达70.2%，主导风向偏东北风(NNE)占比16.5%。为了对比分析地面风向、风速对PM2.5污染扩散的影响，绘制2016—2018年冬季荣昌区PM2.5重度污染日和清洁日的10 m高度2 min平均风玫瑰图(图4)。可以看出，风向与PM2.5质量浓度相关性不强，在清洁日或污染日，主导风向均以偏东北风(NNE)为主，占比分别为16.2%和17.5%。但风速与PM2.5质量浓度呈较强负相关，相关系数为-0.34(P<0.01)，其中清洁日平均风速1.4 m·s-1，小风发生频率68.4%，风速超过2.0 m·s-1频率为11.9%；严重污染日平均风速仅1.1 m·s-1，小风发生频率为82.5%，风速超过2.0 m·s-1的频率为4.9%。综上所述，PM2.5重度污染日平均风速较清洁日小，小风发生频率高，说明地面低风速不利于污染物的水平扩散，易造成大气污染物在近地面停滞与累积，形成污染天气。

图4 2016—2018年冬季荣昌区PM2.5重度污染日(a)和清洁日(b)的10 m高度2 min平均风玫瑰图Fig.4 The rose map of 2-min averaged wind at 10 m height on heavily polluted days (a) and clean days (b) in winter in Rongchang District from 2016 to 2018

大气污染物主要集中在距地面几百米高度以内的近地层内，近地层风场流动对大气污染物的水平和垂直扩散具有重要影响。图5为2016—2018年荣昌区冬季PM2.5重度污染日与清洁日925 hPa平均风场合成。可以看出，在PM2.5重度污染日整个四川盆地925 hPa风速极小，为0.5～3.0 m·s-1，荣昌区风场呈弱辐散状态，可能与高空下沉运动导致近地层风场辐散有关。同时，主导风向为弱的偏东南风，这种低层弱风速状态下，污染物不易扩散，容易导致污染物不断堆积形成重度污染天气。清洁日，四川盆地925 hPa风速较重度污染日明显增大，为0.5～7.6 m·s-1，尤其是荣昌区及四川盆地偏东地区风速明显增大，最大风速达7.6 m·s-1，主导风向为偏东北风，这主要与冷空气活动加强有关，伴随冷空气南下，低层偏北风增大使大气污染扩散条件明显改善，污染物质量浓度迅速下降。

图5 2016—2018年冬季荣昌区PM2.5重度污染日(a)与清洁日(b)925 hPa平均风场合成(黑色三角形为荣昌区位置)Fig.5 The composition of mean wind field on 925 hPa on heavily polluted days (a) and clean days (b) in winter in Rongchang District from 2016 to 2018(The black triangle indicates the location of Rongchang District)

2.2.2 降 水

降水是大气污染物沉降的最主要方式之一，同时降水日太阳辐射的减少也会降低气体污染物向二次颗粒物转化的速率，减少PM2.5的生成。图6为2016—2018年冬季荣昌区日平均PM2.5质量浓度与日降水量变化。可以看出，当有降水发生时，PM2.5质量浓度一般会出现不同程度的下降趋势，降水量与PM2.5质量浓度呈显著负相关，相关系数为-0.35(P<0.01)。随着降水量逐渐增大，PM2.5质量浓度逐渐降低，其中连续性降水过程对PM2.5削减作用最为明显，例如2017年2月21—25日，2018年1月3—8日、1月24—27日以及12月24—31日的连续性降水，空气质量从中度甚至重度污染迅速转为优或良。但是，当降水量级较小时，出现了PM2.5质量浓度不减反增的现象。

图6 2016—2018年冬季荣昌区日平均PM2.5质量浓度与日降水量变化Fig.6 The variation of daily averaged PM2.5 mass concentration and daily precipitation in winter in Rongchang District from 2016 to 2018

为进一步分析降水对大气污染物的清除能力，引入降水对大气污染物清除效率，降水对大气污染清除效率是指降水日的大气污染物质量浓度较前一日变化幅度占前一日质量浓度的百分比[32-33]：ΔC=-100%×(CT-CT-1)/CT-1，CT为降水日的大气污染物质量浓度日均值；CT-1为降水日的前一日大气污染物质量浓度的日均值；ΔC为清除效率，ΔC>0，表示大气污染物质量浓度较前一日下降，空气质量有所改善；ΔC<0，表示大气污染物质量浓度较前一日增加，空气质量恶化。

荣昌冬季未出现过暴雨量级，因此分析时将日降水量划分为0.1≤R<1.0 mm、1.0≤R<2.0 mm、2.0≤R<5.0 mm、5.0≤R<10.0 mm和10.0≤R<50.0 mm共5个量级，图7为不同量级降水对PM2.5污染物的清除效率及PM2.5质量浓度。可以看出，PM2.5质量浓度随降水量级增大而快速降低，说明降水对PM2.5污染具有明显的清除能力。但是，不同量级降水对PM2.5污染的清除效率却不尽相同。在弱降水期间(0.1≤R<1.0 m)，平均清除效率为-6.6%，日均PM2.5质量浓度也最高(68.6 μg·m-3)，说明弱降水期间，由于伴随弱风、湿度较高和大气层结较为稳定，降水对PM2.5污染的冲刷作用较弱反而使得颗粒污染物吸湿增长，使得PM2.5污染物不断积累从而导致空气质量恶化；当R≥1.0 mm时，降水对PM2.5表现为正的清除作用，清除效率随降水量级的增大而不断增大，PM2.5日均质量浓度随之降低，其中当1.0≤R<2.0 mm时，平均清除效率为14.2%，PM2.5日均质量浓度为53.4 μg·m-3；当2.0≤R<5.0 mm时，平均清除效率为19.2%，PM2.5日均质量浓度为53.1 μg·m-3；当5.0≤R<10.0 mm时，平均清除效率为43.0%，PM2.5日均质量浓度为37.3 μg·m-3；当R≥10.0 mm时，平均清除效率高达63.7%，PM2.5日均质量浓度为36.9 μg·m-3。

图7 不同量级降水对PM2.5污染物的清除效率及日均PM2.5质量浓度Fig.7 The removal efficiency of different levels precipitation on PM2.5 pollutant and daily averaged PM2.5 mass concentration

2.2.3 温湿垂直结构

大气逆温层使大气层结稳定，阻挡高空动量向下传递，空气的垂直运动减弱，抑制湍流活动，导致地面污染物不断累积发生污染事件[34]。

2016—2018年荣昌区冬季共发生PM2.5重度以上污染天气共21 d。对重度污染日沙坪坝探空站的温度廓线分析发现，共有17个重度污染日出现明显的逆温结构，逆温出现率高达85%，两个逆温层出现的典型高度分别为925 hPa以下和700～600 hPa， 925 hPa以下的近地层逆温08:00较20:00更为明显。图8为荣昌区4个典型PM2.5重度污染日重庆沙坪坝站08:00气温、露点及风场廓线。可以看出， 4个典型PM2.5重度污染日，925 hPa以下和700～600 hPa均存在明显的逆温结构，2017年1月6日和12月27日500 hPa盛行脊前偏北气流，2017年1月24日和2018年1月12日500 hPa盛行偏西平直气流。4个典型PM2.5重度污染日，700 hPa以下风向随高度沿顺时针旋转，存在明显的低层暖平流，700 hPa以上温度露点差显著增大，存在明显的干暖盖， 850 hPa以下均为弱的偏东北风，低层湿度较高，在这种不利气象条件下，污染物在垂直和水平方向均不易扩散，导致重度污染事件发生。

图8 荣昌区4个典型PM2.5重度污染日沙坪坝站08:00气温、露点及风场廓线Fig.8 The profiles of temperature, dew point and wind field at 08:00 BST at Shapingba station on four typical heavy PM2.5 pollution days in Rongchang District

为了对比分析风、降水、逆温层结对荣昌区PM2.5污染状况的影响，表2列出 2016—2018年荣昌区冬季不同PM2.5质量浓度下风速、降水量以及逆温频率。可以看出，降水量、925 hPa平均风速、925 hPa以下以及700～600 hPa的逆温层结发生频率等气象条件随PM2.5质量浓度均具有显著变化。当降水量与925 hPa平均风速逐渐减小，925 hPa以下及700～600 hPa附近的逆温层结发生频率逐渐增加时，PM2.5质量浓度具有明显增加趋势，尤其是在低层弱风、无降水和逆温层结等不利大气污染扩散气象条件下，更容易发生PM2.5重度污染天气。在PM2.5质量浓度超过200 μg·m-3以上的重污染日，几乎无降水发生，925 hPa以下和700～600 hPa的逆温层结发生频率均为100%。这说明，荣昌地区冬季PM2.5污染状况主要受降水、925 hPa以下和700～600 hPa的两层逆温层结以及低层风速的影响。

表2 2016—2018年荣昌区冬季不同PM2.5质量浓度下风速、降水量以及逆温频率Tab.2 The wind speed, precipitation and temperature inversion frequency for different PM2.5 mass concentration in winter in Rongchang District from 2016 to 2018

2.3 PM2.5污染物的区域传输

气团移动过程中，会将上游地区大气颗粒污染物不断向下游地区输送，下游地区由于大气污染物不断累积且无法快速扩散从而形成污染天气。为了准确分析不同方向气团污染物输送对荣昌区冬季大气污染的影响，对2160条气团轨迹进行聚类分析得到6条主要轨迹，并计算6条轨迹上对应的PM2.5质量浓度算术平均值(表3)。图9为2016—2018年荣昌区冬季后向轨迹平均聚类分布。可以看出，荣昌区冬季PM2.5主要来自西北方向的甘肃、陕西南部和四川盆地东部区域(第1类轨迹)和来自偏东方向的重庆主城区域及周边区县(第4类和第6类轨迹)，其中第1类气团轨迹的平均PM2.5质量浓度最高(96.6 μg·m-3)，轨迹条数占总轨迹条数的7.38%；第6类和第4类轨迹的PM2.5平均质量浓度分别为76.6和70.6 μg·m-3，轨迹条数分别占总轨迹条数的31.85%和11.84%，污染轨迹条数占这两类轨迹条数的51.07%。来自尼泊尔、西藏方向的第2类轨迹PM2.5平均质量浓度较小(65.6 μg·m-3)，轨迹条数占总轨迹条数的20.47%，该轨迹PM2.5平均质量浓度贡献小，且该区域以林地为主，对颗粒污染物的清除作用较强[17,35]。来自云南、贵州方向的第5类轨迹PM2.5平均质量浓度为55.9 μg·m-3，轨迹条数占总轨迹条数的7.8%，说明来自西南方向云南、贵州地区到达荣昌地区的空气更为洁净。肖悦等[29]对全国空气质量时空分布研究发现，云贵高原和青藏高原地区属于常年空气质量优良区，因此来自该地区的气团较为洁净。

表3 2016—2018年荣昌区冬季各类轨迹的区域特征Tab.3 Regional characteristics of different types of backward trajectories in winter in Rongchang District from 2016 to 2018

图9 2016—2018年荣昌区冬季后向轨迹平均聚类分布Fig.9 The distribution of mean backward trajectories cluster in winter in Rongchang District from 2016 to 2018

PSCF和CWT分析可以识别大气颗粒污染的潜在贡献源区。图10为2016—2018年冬季PM2.5的WPSCF及WCWT空间分布。可以看出，潜在源贡献的高值区(WPSCF≥0.5)主要位于距离荣昌西北和东北方向300 km范围以内的成渝城市群，主要包括四川省的成都市、乐山市、资阳市、遂宁市、内江市以及重庆西部偏北的合川区、潼南区及重庆主城区等地区，其中资阳市、遂宁市等地区为贡献最大区域(WPSCF≥0.7)。WCWT大值区(≥75 μg·m-3)仍然位于距离重庆西部的荣昌区偏西北和偏东北方向300 km范围以内的成渝城市群，甚至在四川成都、资阳及乐山等区域WCWT值超过100 μg·m-3。这说明四川省的成都市、乐山市、资阳市、遂宁市、内江市以及重庆西部偏北的合川区、潼南区、重庆主城区等成渝城市群城市是荣昌区冬季PM2.5的重要源区。

图10 2016—2018年冬季PM2.5的 WPSCF(a)及WCWT(b，单位：μg·m-3)空间分布Fig.10 The spatial distribution of WPSCF (a) and WCWT (b, Unit: μg·m-3) of PM2.5 in winter from 2016 to 2018

为进一步验证潜在源区的准确性，将2016—2018年荣昌区冬季PM2.5日均质量浓度值与潜在源区的成都市、乐山市、资阳市、内江市和重庆市PM2.5日均质量浓度值做皮尔逊相关性分析，结果如表4所示。可以看出，荣昌区与其他几个城市均呈极强的正相关关系，其中与重庆市和资阳市的相关系数最高，分别为0.88和0.87(P<0.01)。这说明，CWT与PSCF分析方法确定的冬季荣昌区大气污染潜在源具有较高的可靠性。

表4 2016—2018年荣昌区与周边盆地内主要城市PM2.5质量浓度的皮尔逊相关系数Tab.4 Pearson correlation coefficients of PM2.5 mass concentration between Rongchang District and surrounding main cities from 2016 to 2018

3 结 论

(1)2016—2018年荣昌区冬季PM2.5污染严重，超标频率高达56.3%。PM2.5质量浓度平均值由2016年的99.3 μg·m-3下降到2018年的74.4 μg·m-3，日均质量浓度最大值由2016年的237.2 μg·m-3下降到2018年的156.5 μg·m-3，空气质量得到较为明显改善。PM2.5质量浓度日变化呈双峰型分布，峰值分别出现在12:00和23:00。

(2)荣昌地区冬季PM2.5污染状况主要受降水、逆温层及低层风速等气象条件影响。当925 hPa以下和700～600 hPa存在明显逆温层结，500 hPa呈西北气流或平直西风气流，850 hPa以下为偏东北弱风时不利于PM2.5污染扩散，易导致污染物堆积形成重污染天气。当R>2.0 mm时，降水对PM2.5具有明显的正清除，且清除能力随着降水量级的增加而增大，但当R<1.0 mm 时，降水对PM2.5表现为负清除，此时微量降水期间不利扩散条件加之颗粒物吸湿增长作用反而导致PM2.5质量浓度增加，空气质量恶化。

(3)荣昌区冬季PM2.5污染物的高输送区域主要为荣昌区西北方向的甘陕南部地区、四川盆地东部地区以及偏东方向的重庆主城及周边区(县)。PSCF和CWT分析结果一致显示，荣昌区冬季PM2.5污染主要受距离荣昌区西北和东北方向约300 km范围以内成渝城市群城市间区域输送影响，外域颗粒污染物的传输是荣昌区冬季PM2.5污染的重要原因。