吴晨，周颖，朱晓龙，詹忞之，杨汉西，钱江锋

湖北省化学电源材料与技术重点实验室，武汉大学化学与分子科学学院，武汉 430072

1 引言

消费电子设备、电动汽车和智能电网等储能市场的迅猛发展对二次电池的能量密度等技术指标提出了更高的要求1。锂离子电池是目前应用最为广泛的二次电池，然而受制于嵌入正负极材料有限的比容量，其能量密度已逐渐接近理论极限，难以满足严苛的市场需求。在各种后锂离子电池技术中，锂金属电池被誉为化学电源领域的“圣杯”2-4，其采用具有极高比容量(3860 mAh·g−1)和最低氧化还原电势(−3.04 Vvs.SHE (Standard hydrogen electrode))的金属锂作为负极；正极可以是高电压嵌入材料，如LiCoO2、LiNixCoyMnzO2等，也可以是高容量的S或O2正极，由此构建的电池体系的能量密度可以达到传统锂离子电池的十倍以上5,6。

然而，金属锂负极在充电过程中易产生锂枝晶7,8：一方面，锂枝晶会刺穿隔膜并延伸至正极，从而造成电池内部短接，甚至诱发火灾爆炸等安全隐患；另一方面，锂枝晶具有极高的反应性，会不断消耗电解液和活性锂，从而生成持续增厚的固态电解质界面，进而造成较低的库伦效率和较短的循环寿命。同时，放电过程中因金属锂不均匀剥离造成的电化学失联会进一步导致死锂的形成，从而使可用活性锂减少，库伦效率进一步降低。为了解决上述问题，研究者通过优化电解液组分9,10、开发固态电解质11,12、构筑人工SEI (solid electrolyte interphase)膜13,14、设计三维锂沉积框架15,16等策略来调控锂的沉积行为。其中，电解液体系的研究与开发对改善锂金属负极的性能至关重要17。……