肖香珍,银召利,张建伟

（1.河南科技学院实验管理中心,河南新乡453003；2.河南科技学院新科学院,河南新乡453003）

贵金属虽然具有良好的催化活性,但因贵金属催化剂的利用效率低[1-7],往往增加了催化成本.最近的研究发现单原子催化剂可以实现原子利用率的最大化,并有着高选择性、高活性和高稳定性的明显优势[8-14],被认为是一种潜在的替代现有贵金属催化剂的材料.通常单原子催化剂需要选择合适的载体,单原子可以吸附在载体表面或嵌入到载体结构中形成催化剂.目前选用的载体大多是金属及其金属氧化物,最近研究显示二维材料MoS2、石墨烯[15-16]、六方氮化硼（h-BN）[17]等作为载体有很大的应用前景.之前本团队曾采用第一性原理方法,多次研究小分子在过渡金属Ir催化剂表面的吸附性能,且得出了较好的结果[18-21].因此,考虑到贵金属Ir对NH3的解离有很好的低温催化活性及较好的产物选择性,选择以单层MoS2作为载体,以单原子Ir吸附在二维材料MoS2表面上来形成单原子催化剂Ir1/MoS2,而目前关于NH3在单原子催化剂Ir1/MoS2上吸附的理论研究报道较少[22-23].因此,通过理论计算模拟出近似真实的催化剂表面,研究了NH3在单原子催化剂Ir1/MoS2表面的吸附行为,为寻找出活性高的催化剂,又能减少贵金属的使用量,实现贵金属原子利用率的最大化提供一定的理论依据.

1 计算模型和方法

MoS2是一种具有二维层状结构的新型半导体材料[24],晶体结构类似于石墨烯,具有二维层状结构,每一层……