李建飞，吴亚云，付笑盈，王 冰，周仕学

(山东科技大学 化学与生物工程学院，山东 青岛 266590)

0 引 言

氢化反应通常需要添加催化剂才能有效地进行。大多催化加氢机理涉及到氢气解离传质过程[1-3]。吸附在催化剂上的氢气分子会在活性位点发生解离然后传质到另一活性位点与被催化剂活化了的烯、炔进行加氢反应[4-6]。氢的解离和传质过程在催化加氢中起着重要的作用。氢解多发生于贵金属上，取决于贵金属的性质和状态，而氢的传质转移过程则发生于载体的表面，与载体表面的性质有着密切的关系[7]。

许多研究氢的溢流和传质的方法都取得了一定的成果，Triwahyono等[8]研究了氢气在MoO3和Pt/MoO3的吸附动力学。研究结果表明，MoO3很难解离和吸附氢，而Pt/MoO3吸附的氢能够达到MoO3的200倍。原因在于氢气在Pt原子上发生吸附、解离和溢流。Zhan等[9]用套层的ZIF-67@ZIF-8纳米立方块研究了氢的溢流和传质现象，通过调控不同厚度ZIF-8(0-50 nm)的壳层来直接探测氢传质的距离，他们不仅证明了氢的溢流传质距离，还为ZIF中的氢的溢流和传质提供了直接证据。Pt/Al2O3是工业中常用的加氢催化剂，研究其结构以及与氢之间的相互作用对指导工业生产有重要作用。Li等[10]建立了Pt/γ-Al2O3异质结结构模型，并通过密度泛函理论(DFT)计算和分子动力学模拟(MD)进行了研究，结果表明，由于Pt和γ-Al2O3晶格失配，Pt原子与γ-Al2O3(1 1 0)载体之间的相互作用强度随着Pt尺寸的减小而增加。Karim等[11]通过实验结合理论计算比较了H在Pt/γ-Al2O3上和Pt/TiO2上的溢出传质效率，结果表明，与Pt/TiO2相比，γ-Al2O3上的H传质效率十分缓慢，该结论为探索多相催化提供了理论依据。……