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液相体系Ru-Co3O4 催化CO2 加氢制甲烷过程中的溶剂效应研究

2021-02-24宋英健崔晓静邓天昇秦张峰樊卫斌

燃料化学学报 2021年2期
关键词:催化剂

宋英健 ,崔晓静 ,邓天昇 ,秦张峰 ,樊卫斌,*

(1.中国科学院山西煤炭化学研究所 煤转化国家重点实验室,山西太原 030001;2.中国科学院大学,北京 100049;3.太原工业学院 化学与化工系,山西 太原 030008)

含碳资源的利用会产生大量二氧化碳(CO2)。这些CO2排放到大气中,造成了一系列环境问题,如全球气温上升、海洋酸化等[1]。将CO2通过加氢的方式绿色高效地催化转化为有价值的化学品,不仅具有重要的价值,而且对于能源储存、CO2减排和可持续社会模式的建立也具有重要的意义[2]。甲烷(CH4)分子作为载能分子,可以高效地储存氢能,而且可以利用现有天然气基础设施进行安全的运输和使用,因此,将CO2催化加氢制CH4是CO2转化利用的一条路线,受到了研究者的广泛关注[3]。

目前,CO2催化加氢制CH4的反应过程分为气相和液相两种。其中,气相加氢反应方面的研究较多,也取得了重要进展[4]。在气相反应过程中,为了获得较高的CO2转化率(60%-100%),反应温度通常较高,常在250-450 °C;同时为了抑制逆水煤气反应(CO2+H2→CO+H2O)的活性和副产物CO 的选择性,反应常在常压或接近常压的条件下进行,催化剂的甲烷时空收率往往不高[5-7]。相比之下,液相CO2加氢制CH4在较低反应温度下(160-200 °C)就可以进行。在液相反应中,研究者多采用有机配体修饰的贵金属均相体系为催化剂;尽管这些催化剂表现出较高的本征活性,但催化剂成本高且分离和回收利用困难等问题限制了其大规模的商业化应用[8-10]。开发负载型贵金属多相催化剂体系有利于解决上述问题。……

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