廉秀峰, 胡晓东, 孙 伟, 郭子雍, 唐钰婧, 张国华, 毕新慧, 王新明, 盛国英

(1. 中国科学院 广州地球化学研究所 有机地球化学国家重点实验室, 广东 广州 510640; 2. 中国科学院大学, 北京100049)

0 引 言

二次有机气溶胶(secondary organic aerosol, SOA)是大气细颗粒物的重要组成部分, 通过吸收和散射太阳光和热辐射影响全球气候[1-2], 也是引起气溶胶气候效应估计不确定性的重要原因之一[3-4]。传统观点认为, 二次有机气溶胶主要来自低挥发性有机物的气-固转化[5-6]。近年来有研究发现, 二次有机气溶胶的形成还包括在湿气溶胶或云、雾气溶胶中发生的非均相和液相化学反应[7-8]。

棕色碳(brown carbon, BrC)是一类吸光性介于黑碳(black carbon, BC)和有机碳(organic carbon, OC)之间, 同时具有散射和吸光能力的有机碳[9], 是二次有机气溶胶的重要组成部分[10]。棕色碳对全球辐射强迫有显著贡献, 并可能影响全球气候[9,11]。模型研究中估算棕色碳的辐射强迫作用占黑碳的27%～70%[12]。现有研究表明, 棕色碳气溶胶包括硝基苯酚[13]、类腐殖酸类物质(humic-like substances, HULIS)[14]和咪唑类物质[15-17]。棕色碳的来源包括一次排放(如化石燃料和生物质的不完全燃烧)和二次形成[18-19]。环境气溶胶中二次形成的棕色碳主要有3 种: (1) 挥发性有机物(volatile organic compounds, VOCs)通过光氧化生成的含有醇、醛、羧酸、酮或过氧化物等一个或多个官能团的产物[20-21]; (2) 一次气溶胶和二次气溶胶经历氧化、水解、硝化和光解等老化过程产生低挥发性聚合物(如HULIS)[22-24]; (3) 羰基化合物与还原性氮(氨气、无机铵盐、有机胺和氨基酸等)反应生成的咪唑类等 N-杂环化合物[25-26]。近年来羰基化合物和还原性氮反应对棕色碳的贡献受到越来越多的关注。……