赵晓蓉，李艳红*

1.新疆师范大学地理科学与旅游学院，新疆 乌鲁木齐 830054 2.新疆维吾尔自治区重点实验室“新疆干旱区湖泊环境与资源实验室”，新疆 乌鲁木齐 830054

引 言

随着城市的不断发展与扩张，NO2排放居高不下,引起大气酸沉降、灰霾、臭氧等一系列环境问题，严重危害生态环境和人体健康。研究表明[1]，对流层NO2主要来自于机动车尾气和工业排放[2]。对大气对流层NO2的研究方法主要有卫星遥感资料和地基多轴差分吸收光学技术(DOAS)等。Richtre[3]等对比GOME-2和SCIAMACHY反演了NO2柱浓度在不同地区和季节的差异；Velders[4]等在此基础上利用三维模式，反演全球对流层NO2分布情况；Lee[5]等利用成像DOAS数据对污染源排放烟羽扩散模型进行改进；Kim[6]等韩国学者基于OMI传感器，发现东北亚地区城市NO2浓度逐年呈增长趋势；章吴婷[7]结合GOME，SCIAMACHY和OMI传感器监测反演NO2柱浓度数据；闫欢欢[8]、程韵初[9]、崔远政[10]等基于OMI卫星遥感反演资料，认为我国NO2空间分布呈现出：东部最高、中部较低、西北最低的空间格局；并且西部地区NO2污染的主要驱动因素是交通排放。李素文[11]、王焯如[12]、吴子扬[13]、仝泽鹏[14]等利用DOAS技术对北京、上海、合肥、新疆大中小城市等地区进行长期监测，认为机动车保有量和车流量的增加是市区NO2主要污染源。王章军[15]等采用DOAS技术，对青岛市污染气体进行连续监测，认为NO2浓度与交通流量变化趋势呈正相关并出现显著“周末效应”。以上研究都指出车辆对NO2的贡献，但具体车流数量对NO2污染的时空分布及影响因素研究较少。干旱区晴朗少云的天气对于光谱观测十分有利，本文从车流量对大气污染的影响方面出发，选取新疆天山北坡城市，经济快速发展，机动车保有量迅速增长，并位于高大天山山脉迎风坡的河谷绿洲地带，冬季长达6个月的供暖期，污染物浓度随之加强。利用MAX-DOAS技术，通过对2018年和2019年天山北坡乌鲁木齐及周边城市石河子和阜康3个城市市区进行固定监测，对主要交通干道进行DOAS车载移动监测，分析车流量与对流层NO2柱浓度的时空变化规律，结合工厂、商业区、地形和气象因素分析污染原因，为治理天山北坡城市改进机动车尾气排放措施、治理大气污染提供数据参考。

1 实验部分

1.1 研究区概况

2013年—2018年，我国机动车保有量增加32.7%，年均增长5.8%。在2018年，全国机动车保有量达到3.27亿辆，新疆维吾尔自治区机动车达396.61万辆。2018年全国机动车氮氧化物(NOx)排放总量达到662.7万吨，占全国排放总量的13.9%，机动车尾气排放氮氧化物已经成为大气污染的主要来源，煤烟-机动车混合型大气污染特征日渐显著。在天山北坡经济带的作用下，西部综合性城市乌鲁木齐作为新疆的首府，交通设施齐全，有1个国际机场和3个火车站，公共交通包括地铁、8条BRT专线和若干环线快客。工业型中等城市石河子机场和火车站各一个，公路总里程1 640 km，公交线路36条。工业型小城市阜康距离乌鲁木齐国际机场45 km，G7京新高速公路、省道303、重点铁路运输线乌准铁路横贯全境。随着交通格局的逐渐完善，机动车保有量的日益增长，城市道路发展滞后车辆拥堵严重，交通贡献的氮氧化物不断增加，机动车尾气产生的氮氧化物已成为对流层NO2的主要来源之一。2018年在全疆19个城市中，乌鲁木齐市、石河子和阜康市全年空气质量排名均处于倒数，乌鲁木齐和阜康空气污染属于混合型污染，石河子属于煤烟沙尘型污染；而另外这三个城市都位于天山北坡和准噶尔盆地边缘(如图1)，属于山盆体系下的河谷绿洲城市，冬季在冷高压的控制下多为静风天气，大气层结稳定，逆温层较厚，阻止了空气水平和垂直运动，导致污染物集聚、扩散困难，机动车引起的NO2污染应该引起重视。

1.2 监测方法与数据处理

1.2.1 车流量数据

2018年—2019年，在乌鲁木齐、石河子和阜康市各城市主干道的交通节点利用数码相机进行车流量监测，早晨的监测时间在9—12点，中午在12—15点，傍晚在19—20点，早晚车流监测时间正值高峰期。在市中心分别将车辆监测点选取在新医路立交桥(附近是新疆师范大学昆仑校区)、石河子大学附近、阜康天赐宾馆。其监测点附近均为商业区、学校等人群密集地，车流量大。

1.2.2 NO2垂直柱浓度数据

观测仪器miniMAX-DOAS是德国海德堡大学和Hoffmann公司联合开发的利用太阳散射光反演地面NO2垂直柱浓度的便携式应用被动DOAS技术的多轴差分吸收光学设备。仪器在测量过程中会产生包括暗电流和电子偏移的噪音，选用350～430 nm波长来反演对流层NO2垂直柱浓度，将光谱导入Windoas软件消除系统噪音带来的影响。图2(a,b)分别为2018年12月13日11:30在乌鲁木齐市MAX-DOAS固定监测获得的30°仰角的观测光谱反演示例的拟合曲线与拟合残差。参照《国家环境空气质量检测规范》(试行)，根据城市人口分布、车流量状况，同时根据城市功能布局、出入城市状况制定各城市的移动监测路线。乌鲁木齐、石河子和阜康各城市的固定监测点选择在新疆师范大学昆仑校区、石河子大学附近和阜康天赐宾馆附近，固定监测的时间为每天9:00—19:00。车载MAX-DOAS监测是沿着各城市的外环路进行监测，监测时间同样也在9:00—19:00。乌鲁木齐移动监测在围绕外环路和纵贯市区的河滩快速路，石河子沿北一、西三、北十五、东七路进行监测，阜康市围绕准噶尔路、Z529、G335进行环城监测。选取2018年—2019年进行固定监测和移动监测的数据。对车流量和NO2浓度的数据进行了t检验和相关性分析，以及结合车载MAX-DOAS监测的NO2数据利用Arcgis进行克里金插值分析。

图2 MAX-DOAS测量光谱反演示例(a)：拟合曲线；(b)：拟合残差Fig.2 MAX-DOAS measurement spectral inversion example(a)：Fitting curve；(b)：Fitting residual

1.2.3 各功能区数量数据

在高德开发平台https://lbs.amap.com/经过POI搜索得到，以车辆监测点为中心，搜索附近1 000 m范围内的各种功能区，并统计其数量。

2 结果与讨论

2.1 各城市车流量的时间变化

图3为三个城市的车流量日变化都呈现出“早晚高，晚上略高于早晨” 的特征。乌、石、阜在每日早高峰车流量分别达到1 418，204和183辆/5 min，此后车流量逐渐降低，在12：00—14:00到达低谷，分别为1 351，191和171辆/5 min，晚上19:00—21:00出现一天最高峰，分别是1 448，211和201辆/5 min。如图4，经过t检验(p<0.05)，三个城市车流量的季节变化显著。但是最大值都出现在冬季，乌、石、阜三个城市冬季车流量分别为1 483，270和211辆/5 min。乌鲁木齐和阜康都是夏季时车流量最低，分别为1 247和147辆/5 min。石河子在秋季时车流量最低，为148辆/5 min。乌、石、阜三个城市车流量季节变化分别为：冬>春>秋>夏、冬>春>夏>秋、冬>春>秋>夏。

图3 各城市车流量的日变化Fig.3 Diurnal variation of traffic flow in different cities

图4 各城市车流量的季节变化Fig.4 Seasonal variation of traffic flow in different cities

2.2 各城市NO2VCD的时间变化

由图5可见，三个城市对流层NO2VCD和车流量的日变化趋势一致，都呈现出“早晚高，中午低”的趋势，并且晚上浓度最高。三个城市早上和晚上、中午和晚上差异显著(p<0.05)，早上和中午的NO2VCD(p>0.05)差异不显著。但是三个城市NO2VCD变化幅度不同，其中乌鲁木齐变化幅度最大，为14.03×1015molec·cm-2。石河子和阜康两个城市变化幅度相对平缓，最大变幅分别是9.15×1015和10.10×1015molec·cm-2。三个城市对流层NO2VCD在19:00达到最高峰，在13:00达到低谷。13：00—15:00 NO2VCD处于相对平稳状态，而15:00—19:00间NO2VCD激剧增长。全天大部分时间乌鲁木齐对流层NO2VCD均大于石河子和阜康两个城市。图6，在季节变化中，除了春季和秋季(p>0.05)差异性不显著外，其余季节差异性均显著。三个城市的NO2VCD都在冬季达到最大值，分别为18.9，13.55和14.95×1015molec·cm-2；都在夏季达到最小，分别为13.38，10.71和8.82×1015molec·cm-2。乌鲁木齐在四个季节的NO2VCD均大于石河子和阜康，石河子在春、夏、秋三个季节大于阜康。三个城市的季节变化都是：冬>春>秋>夏。

图5 各城市NO2VCD的日变化Fig.5 Diurnal variations of NO2VCD in cities

图6 各城市NO2VCD的季节变化Fig.6 Seasonal changes in NO2VCD in various cities

2.3 各城市市区车流量和NO2VCD的分布

三个城市中车流量和NO2VCD都在冬季呈现最大值，利用2018年和2019年冬季移动监测的NO2VCD数据进行克里金插值分析，并叠加各车辆监测点的早晚车流量状况，分析车辆流向，得到图7(a,b,c)。在乌鲁木齐新医路、广汇商业区和燕儿窝车流量是晚>早，平均车流量为1 298，1 561和241辆/5 min，而在苏州路和华凌市场是早>晚，平均车流量为583和912辆/5 min，北部苏州立交桥车流量最小。虽各监测点的早晚车流量有所差异，但车流的流向基本一致，车辆向新医路和广汇商业区集中。在由图7(a)整体上可以看出乌鲁木齐的NO2VCD浓度的高值集中在市区内部，与车流量的分布近似，NO2VCD的浓度在车流量较高的广汇商业区和华凌市场达到高值，分别为34.23和29.87×1015molec·cm-2，并且在东南风的主导下，市区西北角出现高值，达到22.43×1015molec·cm-2。石河子市早晚车流量最大值都出现在距离市区较近的玛河大厦，平均车流在290辆/5 min[见图7(b)]，最小出现在北工业园区，平均值在50辆/5 min。在早晚的车流对比中，除了玛河大厦车流量为早>晚，其余都是晚>早。车流量流向基本在市区中心和客运站集中。NO2VCD高值集中南部，在南部车流较大的玛河大厦附近浓度最大为16.83×1015molec·cm-2，在西北风的主导下，浓度在东南达到高值。在车流量最小的工二连浓度最小，为3.67×1015molec·cm-2。在阜康市，可以看出有两个循环，一个是内流一个是外流[见图7(c)]，外流基本流向不变，均为流向市区内和工厂，在市中心的内流中早晨是向阜康天赐宾馆附近的商业区集中，晚上有中国烟草和天池商贸两个集中点。NO2VCD在南部有三个高值，第一个小高峰在西南部的工业区，为15.67×1015molec·cm-2，第二个高值在军垦路，第三个高值在市中心的阜康天赐宾馆附近，其车流量最大。在西北风的主导下，东南部出现污染次高值，为13.75×1015molec·cm-2。由此可以看出各城市车流量差异明显，最大值和最小值都是乌鲁木齐>石河子>阜康，车流量最大值都出现在市区人流密集的商业区和贸易中心，而最小值都在远离中心城市的未完全开发的地方。车流量较大的地方，NO2VCD也会出现高值。

图7 各城市车流量和NO2浓度的空间分布状况Fig.7 The spatial distsibution of traffic flow and NO2 concentration in each city

2.4 各城市NO2VCD成因分析

2.4.1 内因

2.4.1.1 车流量对NO2VCD的影响

对三个城市早中晚和春夏秋冬的车流量数据与相对应的NO2VCD数据进行相关性分析。表1所示，车流量与NO2VCD的日变化与季节变化都呈现显著正相关。NO2VCD出现的高峰与早晚上下班高峰期相一致，中午由于午间休息时间短，部分通勤人员选择在单位附近就餐，车流量出现“低谷”，而傍晚下班后时间充裕休闲人数增多车流量最大。早晚由于太阳高度角较小，太阳光强度弱，并且正值早晚车流高峰期，机动车排放的NO2不易分解，则早晚的车流量与NO2VCD相关性最强；虽中午车流较早、晚下降不明显，但由于中午光照强，NO2发生光化学反应，则中午NO2VCD较低。在车流量与NO2VCD的季节相关性中，冬>秋>春>夏。冬季相关性最强，因为冬季天气寒冷，人们多会选择开车出行，车流最大，则NO2VCD也最高。

表1 车流量与NO2VCD的相关性分析Table 1 Correlation analysis between traffic flow and NO2VCD

2.4.1.2 车流量与各功能区数量的关系

如表2，车流量的大小与各功能区的数量呈显著正相关。车辆在城市中各功能区间高度流动，早晨从住宅区流向商业区、科教单位、政府机关、企业公司，中午则从办公场所流向餐饮购物等地，晚上则与早上相反，从办公区返回到住宅区。正是人们居住空间的分异，造成车辆的移动，则带来NO2的空间分异。在表3中可以看出，餐饮购物较多的地方车流量相应较大，NO2浓度高。其中，车流量与住宅相关性最强，因为人们的各项活动都是以住宅区为出发地和目的地。

表2 车流量与各功能区数量的相关性分析Table 2 Correlation analysis between traffic flow and the number of functional areas

表3 各城市数车点附近1 km范围内的功能区数量Table 3 The number of functional areas within 1 km of each city’s car-count point

2.4.2 外因

2.4.2.1 地形的影响

天山北坡的乌鲁木齐西、南、东三面环山，呈喇叭状地形；阜康则在这样喇叭口地形的右侧，石河子南倚天山，北接古尔班通古特沙漠。山盆体系下的河谷绿洲城市，夏、秋季山谷风表现明显，大气对流层较厚，对流运动明显，污染物易于扩散。在冬、春季，准噶尔盆地冷空气南下，遇到高大天山山脉阻挡返折向下，积聚于山脚下，形成厚的逆温层，大气层结稳定，不利于污染物垂直扩散；经常出现静风天气，并且持续时间长，不利于污染物水平扩散，导致污染物集聚，引发冬季严重的大气污染。

2.4.2.2 风向风速影响

风会对大气污染物起到扩散作用，首先风向会影响污染物的水平移动方向，其次风速大小影响污染物扩散程度。由图8和图9可知，三个城市的0～4和4～8 m·s-1的低风速天气的占比在冬季最高。其次是秋、春、夏。这与NO2浓度的季节变化大致相同，因低风速天气不易于污染物扩散。乌鲁木齐在春、夏、秋三个季节主导风向是东北风，结合乌鲁木齐喇叭状的地形，风从喇叭口进入。但是春、夏季12.1～16 m·s-1占比分别为15%和29%，有利于污染物的扩散，则市区内污染物较小。冬季则以西南风为主导，将污染物传输至城区，并且4.1～8 m·s-1的风速占到96%，不利于污染物的扩散稀释，则NO2VCD较高。石河子全年以西、西北风为主，将西北部工业区的污染传输至下风向的市区，冬季0～4 m·s-1的风速占比达到81%，更不利于污染物的扩散。阜康春、秋季以东北风为主，夏、冬季以西、西北风为主，而这些风向都会受到南部山脉的阻挡，冬季0～4 m·s-1的风速占48%，导致污染物聚集。

图8 各城市四季的风速的风向Fig.8 Wind direction of wind speed in each city in four seasons

图9 各城市的四季风速占比情况Fig.9 Proportion of wind speed in each city in four seasons

2.5 影响污染的人为因素

天山北坡的三类城市的车流量和污染特征，与我国其他地区的城市出现相同变化趋势。日变化呈现“双峰型”，季节变化均为冬季最高，夏季最低，在空间上车辆都集中于市区，污染物浓度则由市区向城市外围逐渐递减。在内地个别城市出现周末效应，而天山北坡三类城市并无此发现。乌鲁木齐车流量最大，但与其他城市研究结果对比发现，乌鲁木齐车流量(1 049辆/5 min)大于天津[16](586辆/5 min)、北京[17](500辆/5 min)、南京[18](368辆/5 min)等城市。天山北坡三类城市年平均NO2VCD(乌鲁木齐为10.48×1015molec·cm-2，石河子为9.87×1015molec·cm-2，阜康为8.65×1015molec·cm-2)小于京津冀地区(18×1015molec·cm-2)、山东[19](17.34×1015molec·cm-2)，大于苏北、安徽、浙江杭州、宁波以南等地区[20](5×1015molec·cm-2)、珠江三角洲[21](7.4×1015molec·cm-2)。天山北坡的乌鲁木齐、石河子和阜康车流数量与NO2浓度有较强的相关性，这便是天山北坡污染浓度高的内在原因。表4对比发现，天山北坡三类城市在2009年—2019年10年间经济生产总值增长率在200%以上，大于北京、上海等发达城市，石河子机动车增长最为迅速，达到555%，其次是乌鲁木齐，达到375%，远大于其他城市，说明在这10年间，天山北坡城市经济迅猛发展，机动车保有量快速增长，以煤炭为主的能源结构、火力发电、化工生产、机动车尾气排放，随之带来严重的环境污染。

表4 国内城市对比分析Table 4 Comparative analysis of domestic cities

2.6 影响污染的自然因素

国内的平原型和沿海型城市污染严重主要是由于内在排放强度大，北方地区有冬季燃煤和机动车辆的排放，南方地区有工业污染和机动车排放，并且受季风气候影响，夏季高温多雨，冬季寒冷干燥，多静稳天气则形成严重污染；盆地型城市工业发展迅速，污染排放突出，由于地形的限制，位于背风坡或四周高、中间低，形成焚风效应和逆温天气，污染物不易扩散。这些城市污染严重不仅有内在的污染排放还有外部的地形和气象因素影响。而在我国西北部的天山山脉和准噶尔盆地这样的巨大山盆体系下，形成由河流灌溉而来的河谷绿洲城市，在大陆性气候的作用下，西北地区冬季漫长，供暖期长达半年之久，并且高大的天山山脉阻挡南下的冷空气，在此回旋，形成深厚逆温层，大气层结温度，污染物不易扩散。

3 结 论

车流量对NO2有明显贡献，并且NO2污染严重的原因不仅有污染物的排放，另外城市的形态和风向风速对其污染的扩散有明显影响，结合乌鲁木齐、石河子、阜康三类不同规模城市车流量，利用地基多轴差分光谱仪(Mini MAX-DOAS)对NO2VCD进行监测，分析了不同城市车流量和NO2VCD的时间和空间变化，并分析其原因，得出以下结论：

(1)天山北坡的乌鲁木齐、石河子、阜康三个城市的车流量和市区NO2VCD的日变化都呈现出“早晚高，晚上高于早晨”的变化特征；季节变化表现出冬春季大于秋夏季的特征；这些时间变化上与人们的出行习惯和生活方式有密切关系。三个城市的车流量状况：乌鲁木齐>石河子>阜康。

(2)三类城市的车流空间分布中，各监测点的车流量有所差异并不是所有地点都是晚上>早晨，这便造成了车流的明显流向，经过分析显示车流流向都集中于市中心或人群密集的商业中心等地。住宅区的数量与车流量的数量最为相关，这便产生了人们利用车辆在空间上的流动，则形成污染物的空间分布。并且对车载MAX-DOAS监测的数据进行克里金插值分析，NO2浓度高值区也同样出现在车流密集的地点，表明车流对NO2VCD的贡献显著。

(3)天山北坡城市在近十年间经济增长率和机动车保有量迅速增长，污染严重不仅由于大量人为排放，更不能忽略的是三个城市都处于都处天山-准噶尔盆地的山盆体系下，阻挡南下的冷空气，造成污染物聚集。另外冬春季低风速天数较多，逆温层深厚、大气层结稳定，不利于污染物的扩散。