一个有机咪唑功能化多钼氧簇的合成及其选择性氧化硫化物
2021-01-29谷晓玉赵雯丽崔传生齐玉泉薛泽春黄现强
谷晓玉,林 杰,赵雯丽,崔传生,齐玉泉,薛泽春,黄现强
(聊城大学 山东省化学储能与新型电池技术重点实验室、化学化工学院,山东 聊城 252059)
0 引言
多金属氧簇(简写为POMs)是一大类高度聚集的无机金属-氧簇合物,其可在原子水平上进行精确地设计和合成,并且它在催化[1]、能源[2]、医学[3]、材料科学[4]等领域有着广泛的应用。到目前为止,人们在新型多功能POMs的制备合成和潜在应用的探索方面做出了大量杰出的工作[5]。
在POMs化学中,有机功能化POMs作为一种新兴的有机-无机杂化POMs材料,将有机组分和无机POMs进行组装被认为是一种丰富POMs结构和性质的有效方法之一,这一策略将为扩展POMs结构的多样性开辟一条新途径[6]。这些基于化学共价键连接(M-N、M-O、M-P等)的有机功能化多金属氧簇杂化材料能明显提高其在有机溶剂中的溶解度,并且在催化有机反应过程中底物分子可以接近金属活性中心[7]。目前,与纯无机多金属氧簇结构相比,有机功能化多金属氧簇的研究相对较少。对于多钼氧簇合物(POMos),将有机基元引入到多钼氧簇体系中,形成了一种特殊的有机功能化多钼氧簇杂化材料,这能够起到了稳定POMos的作用。到目前为止,无机化学家已经合成了一些有机功能化多钼氧簇化合物。例如,河南大学牛景扬课题组合成了一种有机磷酸基多钼化合物中金属原子最高成核数的冠状有机三膦酸官能团多钼氧簇,Na5[H7{N(CH2PO3)3}Mo6O16(OH)(H2O)4]4·18H2O,它表现出良好的质子导电性能[8]。美国Yaghi等人报道了一种氨基功能化的高效固体电解质MOF-688,它是由Anderson型多金属氧酸盐[N(C4H9)4]3[MnMo6O18{(OCH2)3CNH2}2]与四(4-甲酰基苯基)甲烷单元亚胺缩合而成的[9]。……