颜一垣, 鞠江伟, 于美燕, 陈守刚, 崔光磊

原位聚合三维陶瓷骨架增强全固态锂电池电解质

颜一垣1, 鞠江伟2, 于美燕1, 陈守刚1, 崔光磊2

(1. 中国海洋大学 材料科学与工程学院, 青岛 266100; 2. 中国科学院 青岛生物能源与过程研究所, 青岛 266101)

有机/无机复合电解质被认为是全固态锂电池中最具潜力的固态电解质之一, 但由于无机填料易团聚, 通过提高无机填料含量来改善复合电解质的电导率难有成效。此外, 在全固态锂电池中, 电解质和电极之间松散的固–固接触造成过大的界面阻抗, 限制了全固态锂电池的性能。本研究采用固相法合成具有Li+连续传输通道的自支撑三维多孔Li6.4Al0.1La3Zr1.7Ta0.3O12骨架, 并利用原位聚合的方法构筑一体化电解质/电极固–固界面。此策略指导合成的复合电解质的室温电导率可达1.9×10−4S·cm−1。同时, 一体化的界面使得Li-Li对称电池的界面阻抗从1540 Ω·cm2降低至449 Ω·cm2, 因此4.3 V(. Li+/Li)的LiCoO2|Li全固态锂电池展现出良好的电化学性能。

固态复合电解质; 原位聚合; 多孔骨架; 全固态电池

为弥补单一固态电解质的缺陷, 结合二者的优势, 将SIE与SPE进行复合是一种行之有效的方法。SPE中引入零维SIE颗粒或者一维SIE纤维能够降低SPE基体的结晶度或玻璃化转变温度[13-14], 一般可将SPE的电导率提升一个数量级[15]。但是零维或一维SIE填料的含量过高会产生团聚, 导致电导率降低[16-17]。并且, 高电导率的SIE填料或是被SPE相孤立或是被有机/无机界面相孤立, 阻碍了Li+在高电导率SIE相中的快速传导。不同于将SIE填料分散于SPE中, 相反, 将SPE浇注于多孔SIE骨架中, 即三维SIE填料中, 可得到具有连续SIE相的有机/无机复合电解质[17-18]。……