王 聪，叶田园，赵越阳，常正实*

（1.西安交通大学 电气工程学院，西安710049；2.北京卫星环境工程研究所，北京100094；3.航天机电产品环境可靠性试验技术北京市重点实验室，北京100094）

0 引言

随着矿物燃料（如煤、石油等）使用量的急剧增长，排放出大量的CO2等温室气体，导致全球气候变暖，威胁自然生态系统的平衡。如何有效控制已排放CO2的水平，在排放源头对CO2进行转化利用以及降低碳排放，成为备受关注的课题。同时，火星表面大气环境主要成分是CO2（95.6%）[1]，利用火星表面丰富的CO2资源生产燃料、改善火星环境、构建火星能源基地，对于开发火星资源、延伸深空探测半径具有重要意义。由于CO2分子结构十分稳定[2-3]，高化学惰性使其难以活化[4]，通常在高温、催化下才能将其分解[5]；而CO2加氢燃料化过程是放热反应，高温不利于反应的进行，因此在低温下实现CO2的分解活化是其燃料化的关键。等离子体作为一种有效的分子活化手段[6-7]，能够利用放电产生的高能电子和活性物种活化CO2分子，使其在常温下实现分解转化，降低反应能耗[8]。综上，开展不同条件下CO2放电特性的研究，进而优化放电条件，对于揭示CO2分解机理、促进CO2资源化进程十分重要。

近年来，关于CO2放电转化的研究逐渐增多。Danhua Mei 等[9]利用同轴圆筒型介质阻挡放电结构研究等离子体参数对CO2分解的影响发现，放电功率是影响CO2转化效率的重要因素，而CO2流速是影响能量效率的重要参数，当放电功率为15.8 W、CO2流速为41.9 mL·min-1时，CO2转化效率和能量效率分别为14.3%和8%。Shaojun Xu 等[10]发现，在等离子反应器中填充BaTiO3能够提高CO2的转化效率和能量效率，当输入能量密度为36 kJ·L-1时，纯CO2气体的转化效率为19%，而掺杂80%的Ar 或N2时，转化效率可分别提高至36%和35%。

目前关于CO2转化的研究多集中于提高CO2转化效率方面，对于CO2放电特性的研究较少，但是分析CO2放电特性对于探讨CO2的放电机理以及调控CO2的能源转化具有重要意义。为进一步提高转化效率，推进CO2的燃料化进程，有必要对不同条件下的CO2放电特性进行研究。本文设计了棒‒棒介质阻挡放电结构，施加kHz 正弦交流电压，研究了电极间隙为2 mm 时，电压幅值和电源频率对大气压下CO2的介质阻挡放电光电特性（包括电压/电流波形、放电起始电压和熄灭电压、放电功率和放电图像）的影响规律，可为优化CO2放电转化的运行参数，拓展低气压条件下的CO2能源化研究积累经验和数据。

1 实验系统

本文采用的棒‒棒介质阻挡放电结构如图1所示，铜棒电极直径为4 mm，外部覆盖一层内、外直径分别为4 mm 和6 mm 的氧化铝陶瓷作为阻挡介质材料，电极长度均为80 mm，间隙0.5～20 mm 可调，左侧接地，右侧连接幅值和频率均可调的交流正弦高压。利用电位移平台将棒‒棒电极间隙调至本次实验设定的固定间隙2 mm，实验气体采用高纯CO2（99.999%，5N）；实验前先将腔体抽真空至5 Pa，然后利用高纯CO2冲洗真空腔2～3次，以降低残余空气对实验结果的影响；冲洗完毕后，将高纯CO2通过流量控制器通入真空腔至1个标准大气压。

图1 棒‒棒介质阻挡放电结构Fig.1 Discharge structure of rod-to-rod dielectric barrier

为研究CO2放电等离子体的光电特性，搭建光电特性测试系统如图2所示。实验时，采用中心频率为20 kHz和40 kHz 的驱动电源，频率10～50 kHz可调；电压信号通过高压探头（P6015A）进行测量，电流信号利用电流互感器（Pearson 2877）或无感电阻进行测量，并连接四通道示波器（Lecroy Wave 400）进行数据记录；利用ICCD（Andor iStar334T）获取不同条件下以及不同时刻的放电图像。

本文中的回路放电电流采用电流互感器采集，回路电流包括位移电流和传导电流，其中位移电流为容性电流，电流超前电压约90°，因此放电功率P采用定义法进行计算，计算公式为

为了得到清晰的放电图像，不同电压和频率下的整体放电图像由1个完整周期的放电图像累积100次得到，不同时刻的放电图像根据放电电流脉宽设置合适的拍摄步长累积200次得到，单次放电图像拍摄曝光时间设置为2 ms。

图2 CO2 放电等离子体的光电特性测试平台Fig.2 Platform for testing the optical and electrical characteristics of CO2 discharge plasma

2 实验结果与讨论

2.1 电学特性

2.1.1 电压/电流波形

保持电极间隙2 mm 和电源频率20 kHz 不变，不同外施电压下（本文所指电压值均为峰‒峰值）的电压/电流波形如图3所示。为了使放电相对稳定，调节外施电压分别为16 kV、18 kV、20 kV 和22 kV。由图3可以发现：在电压上升阶段出现电流脉冲；随着电压增大，电流脉冲数增多，幅值逐渐增大；电压由16 kV 增大至22 kV 时，半个电压周期内电流脉冲由2个增至10个，说明放电随电压的增大而更加剧烈。

图3 不同外施电压下CO2 介质阻挡放电的电压/电流波形Fig.3 Voltage and current waveforms of CO2 dielectric barrier discharge at different applied voltages

由图3还可以看到，电压大小会对放电起始时刻产生重要影响。在18～22 kV 的范围内，随着电压的增大，放电发生的时刻明显提前。这是因为上次放电产生的空间电荷在介质表面积聚建立反向电场——电压越大，积聚的表面电荷越多，反向电场越强，该电场与外施电压产生的电场相互叠加，使放电在电压过零前发生。

2.1.2 放电起始电压与熄灭电压

保持电极间隙2 mm 不变，选取电源谐振频率附近的频率范围（15～35 kHz），统计放电起始电压和熄灭电压如图4所示。其中2种电压的记录方法如下：将电压从0开始缓慢增大，放电起始时刻的电压记为放电起始电压；经过一段时间后，将电压缓慢降低，直至放电熄灭，此时的电压记为熄灭电压。

图4 电源频率对放电起始电压和熄灭电压的影响Fig.4 Effect of power frequency on the threshold discharge voltage and theextinction voltage

由图4可以看出，在所有频率范围内，放电起始电压大于熄灭电压，随着电源频率由18 kHz 增大至34 kHz，放电起始电压由约17.01 kV 增大至约17.36 kV，熄灭电压由约13.85 kV 减小至约13.16 kV。可见频率变化对起始放电电压和熄灭电压的影响甚微。熄灭电压随频率增大而略有减小的原因是：当频率增大后，相邻2次放电的间隔变小，带电粒子耗散减少；此外，频率增大后，相同时间内发生放电的次数更多，因而间隙中聚集更多的带电粒子，一定程度上降低了间隙的击穿电压，使放电更容易维持[11]。

2.1.3 放电功率

保持电极间隙2 mm 不变，计算不同频率（16 kHz、20 kHz、24 kHz、28 kHz 和32 kHz）下的放电功率随电压变化如图5所示。可以发现：不同频率下放电功率均随外施电压的增大而增大；当外施电压较低时，功率变化曲线的斜率较小，表明此时放电功率变化范围很小；当外施电压较大时，功率变化曲线的斜率明显增大，表明此时放电功率随电压的增大而有较大的变化。结合放电图像来看，这是因为：电压较低时，仅在两电极距离最近处产生丝状放电，放电通道少，放电区域小；当电压增大到一定程度后，放电细丝逐渐增多，且放电开始沿氧化铝陶瓷表面扩展至更大区域，表现为放电功率明显提高。同一电压下，放电功率随频率的增大略有增大。

图5 不同频率下放电功率随电压的变化Fig.5 Discharge power against voltage at different frequencies

2.2 光学特性

2.2.1 不同电压下的放电图像

分别保持电源频率16 kHz 和20 kHz 不变，采集不同电压下的放电图像如图6所示，放电图像均由1个周期内的放电图像累积100次得到。可以发现：2种频率下放电图像随电压变化的趋势基本一致，随着电压的增大，放电强度逐渐增大，放电区域逐渐增大；当电压较低时，仅在间隙最小处产生丝状放电，累积图像表现为1根放电细丝通道，如图6(a)中16 kV 时的放电图像以及图6(b)中15 kV、16 kV和18 kV 时的放电图像；随着电压增大，间隙其他部位开始产生放电，表现为随机运动的丝状放电，但间隙最小处的放电出现概率最大，累积图像表现为中间放电通道明亮，上下两侧放电通道较暗，如图6(a)中18 kV 和20 kV 时的放电图像以及图6(b)中22 kV 时的放电图像；电压进一步增大之后，放电区域逐渐沿氧化铝陶瓷表面向左右两侧拓展，且放电逐渐趋于均匀，如图6(a)中24 kV 和26 kV 时的放电图像。

图6 不同频率、不同电压下的放电图像Fig.6 Discharge images for different frequencies with the voltage asa parameter

为了进一步说明随机运动的丝状放电现象，保持电源频率为20 kHz，外施电压为19.5 kV，采用单张模式多次采集放电图像，如图7 所示，曝光时间设置为2 ms以便获得清晰的放电图像。可以发现，此时放电表现为随机运动的丝状放电，放电通道个数和位置均不固定。为研究该条件下放电的统计效果，采集1个周期的放电图像并累积100次，得到放电图像如图8所示。可见，放电图像中间明亮，上下两侧较暗，说明虽然此时丝状放电通道的位置表现出很大的随机性，但间隙最小处的放电通道出现次数最多。这是因为间隙外施电压不变时，间隙越小，对应电场越大，放电更易产生和维持。

图7 电压为19.5 kV 时的单次采集放电图像Fig.7 Discharge image at a voltage of 19.5 kV

图8 电压为19.5 kV 时的累积放电图像Fig.8 Cumulative discharge image at a voltage of 19.5 kV

2.2.2 不同电源频率下的放电图像

为分析不同电源频率下的放电现象，保持电极间隙2 mm 不变，采集16 kV、18 kV 和20 kV 外施电压下不同电源频率（16 kHz、20 kHz、24 kHz 和28 kHz）下的放电图像，如图9所示。由于频率跨度范围小，为了观察到放电图像随频率变化的规律，将曝光时间设置为2 ms，累积50次。由图9可以发现：当电压为16 kV 和18 kV 时，放电强度随着频率的增大略有增大；当电压为20 kV 时，放电强度随频率的增大明显增大。这是因为在相同曝光时间内，频率越高，电压周期越多，放电次数越多，表现为放电更强。但频率对放电区域的影响较小，电压为16 kV、18 kV 和20 kV 时，放电区域均未随频率变化而明显改变。

图9 不同频率、不同电压下的放电图像Fig.9 Discharge images for different voltages with the frequency as a parameter

为进一步定性分析电源频率对放电强度的影响，利用MatLab软件对不同频率下放电图像的灰度值进行提取，并将放电区域所有像素点的灰度值相加，代表该频率下的总体放电强度。统计图9中放电图像的相对光强来表征放电强度，如图10所示。可以看到，放电强度随频率的增大而增大，且电压为20 kV 时的放电强度明显大于16 kV 和18 kV 时的。这是因为，当电压增大至20 kV 时，放电区域已经开始沿氧化铝陶瓷表面向左右两侧扩展，明显大于16 kV 和18 kV 时的情况，因而具有较大的放电强度。

图10 不同频率、不同电压下的放电强度Fig.10 Discharge intensity at different frequencies with the voltage as a parameter

2.2.3 不同时刻的放电图像

从CO2在不同电压下放电的电压/电流波形可以发现，在1个电压周期内出现多个放电电流脉冲。为了明确不同电流脉冲对应的放电现象，对每个脉冲产生的放电图像进行采集分析。

固定电压15 kV、电源频率20 kHz，此时每个电压周期出现4个放电电流脉冲。分别采集每个放电脉冲对应的放电图像。根据放电电流脉冲宽度和幅值确定采集区间和拍摄时延，其中第1个脉冲不增加延迟、曝光时间为4.6μs，第2个脉冲延迟6 μs、曝光时间为4.6μs，第3个脉冲延迟25.2μs、曝光时间为4.8μs，第4个脉冲延迟31.0μs，曝光时间为4.4μs。门宽检测信号如图11所示，4个放电电流脉冲依次标记为(a)、(b)、(c)和(d)，对应放电图像如图12(a)、(b)、(c)和(d)所示。

图11 不同时刻放电图像拍摄门宽Fig.11 Gate width for discharge images at different times

从图12可以发现：正、负放电均为贯穿电极间隙的丝状放电，且在间隙最小处发生；同时，正、负放电均在瞬时阴极出现明亮区域。分析可知，4个脉冲均为发生在同一位置的放电，对应同一位置不同时刻的击穿过程，正、负放电第2个脉冲对应放电图像的光强均强于第1个脉冲，且第2次放电在瞬时阴极形成的亮区均大于第1 个脉冲。

图12 不同时刻的放电图像Fig.12 Dischargeimagesat different times

为进一步描述不同时刻的放电过程，利用MatLab提取图12中放电图像的灰度值，将灰度值在与间隙垂直的方向上求和，得到灰度值沿间隙方向（即电极轴向）变化的曲线如图13所示。为得到整体的灰度值分布，在图13中绘制出了6 mm 长度的灰度值分布，其中2～4 mm 为放电间隙。由图13可以发现：正、负放电图像的灰度值在瞬时阳极和瞬时阴极出现2个峰值，且瞬时阴极放电强度大于瞬时阳极；正、负放电中，第2次放电的放电强度和放电区域整体大于第1次放电。这是因为带电粒子耗散需要一定时间，捕捉第2个脉冲对应的放电图像时，间隙中还残留着第1次放电产生的带电粒子、亚稳态和激发态粒子。结合图11中的电压/电流波形可以发现，正、负放电第2个脉冲的峰值小于第1个脉冲。这主要是因为第1次放电产生的电子在第2次放电开始时未完全消散，为第2次放电提供了更多的种子电子，降低了气隙的击穿电压，表现为放电电流峰值的降低。

图13 不同时刻放电图像灰度值沿间隙方向变化曲线Fig.13 The grey value of the image along with the direction of the gap

3 结论

本文设计了棒‒棒型介质阻挡放电结构，固定电极间隙2 mm 不变，研究了电压幅值和电源频率对CO2介质阻挡放电光电特性的影响，主要结论如下：

1）在半个电压周期内出现多个微电流脉冲，随着电压的增大，电流脉冲数增多，放电电流峰值增大，放电时刻提前；随电源频率的增大，起始放电电压略有增大，熄灭电压略有降低，但变化不大，即电源频率对起始放电电压和熄灭电压的影响较小。

2）放电功率随电压幅值和频率的增大而增大，但电压幅值对放电功率的影响更明显，电压较低时，功率变化率较小；电压较高时，功率变化率较大，主要与放电强度及放电区域有关。电压较低时，间隙只有1个丝状放电通道；随着电压的增大，放电表现为随机运动的丝状放电；电压进一步增大，放电区域逐渐沿介质表面扩展，且放电趋于均匀。随着电源频率的增大，放电逐渐增强，但放电区域基本不变。

3）对不同时刻的放电图像研究发现，电压为15 kV 时，1个电压周期内出现4个电流脉冲，正、负放电均在瞬时阴极出现明亮区域，且4个放电电流脉冲对应同一位置、不同时刻的击穿过程，正、负放电第2个脉冲对应放电图像的相对光强大于第1个脉冲，这与间隙第1次放电中残余的带电粒子、亚稳态粒子和激发态粒子有关。

从提升CO2燃料化效果的角度出发，更大的电流峰值、放电功率和放电区域更利于CO2的分解与转化，根据以上实验结论可知，更大的电压幅值和电源频率将有利于CO2转化效率的提高。