陈海英，王韶伟，田欣鹭，吴彩霞，熊文彬，张春明

(生态环境部 核与辐射安全中心，北京 102401)

核电厂事故后的辐射源项评估是核电厂安全分析和环境影响评价的重要审评内容之一[1-4]。随着核电技术的不断研发和逐步发展，第3代核电技术的先进性、安全性、经济性等方面显著提高。我国自主创新研发所形成的大型先进非能动压水堆核电技术，核电机组的堆芯损坏频率和大量放射性释放概率是传统能动核电机组的1/100，将事故后放射性释放风险尽可能降至最低，实现当前最高安全目标[5-8]。华龙一号采用双层安全壳，可抵御大型商用飞机撞击，安全性提高，双层安全壳设置环形空间通风系统，降低了事故情况下放射性物质向环境释放的风险[9-10]。

冷却剂丧失事故(LOCA)是核电厂安全分析中重点关注的设计基准事故之一。美国核管理委员会(NRC)发布的管理导则《用于评估核动力反应堆设计基准事故的替代放射性源项》(RG1.183)是核电厂设计基准事故源项计算的参考依据，描述了LOCA放射性源项的分析过程，明确给出了LOCA中源项类型、释放时间、释放份额、核素形态分布等信息[11]。目前计算核电厂LOCA环境释放源项常用的计算程序有TACTⅢ和TITAN5等[12]。TACTⅢ用于压水堆通过安全壳途径释放的设计基准事故源项计算，TITAN5用于压水堆各类设计基准事故源项计算。然而，各程序的使用范围和适用条件不同，往往导致在计算LOCA源项时受到各种限制，如TACTⅢ缺少元素碘的去除时间计算模型，TITAN5未考虑母核衰变对子核源项的贡献等。

鉴于此，本文根据LOCA后核素在堆芯、安全壳、环境中的迁移、沉积、释放等过程，分析核素的产生和消减机理，基于完整的衰变链建立事故源项分析模型，包括安全壳内核素活度计算模型、环境释放源项计算模型、元素碘的去除时间计算模型等，开展计算结果对比，将计算模型应用于第3代压水堆核电厂LOCA源项分析中，为核电厂辐射安全分析软件自主研发及审评提供技术支持。

1 模型建立

1.1 安全壳内核素活度模型

根据核素衰变链，对母核和子核分别建立计算模型。

母核计算模型为：

(1)

子核计算模型为：

(λj+λd，j+λ0)Ac,j(tn)

(2)

式中：Ac,i(tn)、Ac,j(tn)为事故后tn时安全壳内核素i、j的放射性活度，Bq；PAc,i、PAc,j为堆芯或一回路冷却剂中核素i、j的释放速率，Bq/h；λi、λj为放射性核素i、j的衰变常量，h-1；λ0为事故后核素从安全壳向环境的泄漏率，h-1；λd,i、λd,j为安全壳内放射性核素i、j的去除常数，h-1；ξij为核素i衰变为核素j的分支比；t为事故后时间，h。

1.2 碘去除时间模型

与堆芯释放相比，一回路冷却剂释放的核素活度可忽略(相差几个数量级)。对于安全壳内的放射性碘，无论是专设安全设施的去除作用，还是沉积等自然去除作用，元素碘的去除并非无限制的，设定了最大去污因子[13]。基于元素碘的输运过程和去除机制，安全壳内元素碘的去除时间t的计算模型为：

(3)

(4)

式中：DF为元素碘的最大去污因子；λd为元素碘的去除常数，h-1；t0为核素从堆芯和一回路冷却剂释放到安全壳的时间，h；0.5为堆芯释放时间0.5 h。

1.3 环境释放源项模型

环境释放源项模型为：

(5)

(6)

式中，Ae,i(tn)、Ae,j(tn)为释放到环境中的核素i、j的放射性活度。

2 模型对比计算及应用

采用TACTⅢ和TITAN5的计算结果与本文模型计算结果进行对比。参数设置为：元素碘的喷淋去除因子为1 000，安全壳内元素碘为90%、颗粒碘为10%，0～24 h安全壳泄漏率为0.3%/d，24 h～30 d安全壳泄漏率为0.15%/d。利用TACTⅢ的计算结果比对验证本文模型中母核衰变计算的正确性，利用TITAN5的计算结果比对验证元素碘去除时间计算的正确性。

参考RG1.183推荐的AST方法和SRP的相关计算假设[11,13]，将建立的计算模型应用于第3代压水堆核电厂LOCA源项计算中，分析LOCA中核素活度的变化。

3 计算结果与分析

3.1 与TACTⅢ对比

图1示出LOCA环境释放源项模型计算结果与TACTⅢ计算结果的对比。由图1可知，采用本文计算模型和TACTⅢ计算的环境释放源项相对偏差在±5%以内，母核核素中138Xe差别最大，为3.63%；子核核素中133Xem差别最大，为5%。计算结果存在差异的原因是建立的计算模型所用的核素衰变常量与TACTⅢ数据库中的核素衰变常量不同，计算模型采用了放射性同位素手册中的核素数据，而TACTⅢ数据库中的部分核素衰变参数不够准确，尤其是138Xe核素，衰变常量相差约20%[14]。

根据放射性同位素手册中的核素数据更新TACTⅢ数据库[14]，对比结果如图2所示，释放到环境中的各类核素活度计算结果一致，相对偏差在±0.05%以内。基于完整的核素衰变链建立的LOCA源项计算模型，考虑了母核衰变对子核源项的贡献，模型计算准确。

3.2 与TITAN5对比

采用本文模型与TITAN5计算结果的对比如图3所示。碘是直接受去除时效影响的核素，本文模型与TITAN5计算的元素碘有效去除时间相差小于1%，图3a中核素碘环境释放活度计算结果基本相同，相对偏差在±0.5%以内，验证了碘去除时间模型的正确性。

a——母核；b——子核图1 本文模型与TACTⅢ程序计算结果对比Fig.1 Comparison of calculation result between present model and TACTⅢ

a——母核；b——子核图2 本文模型与更新核素衰变数据后的TACTⅢ程序计算结果对比Fig.2 Comparison of calculation result between present model and TACTⅢ with updating nuclide decay data

a——母核；b——子核图3 本文模型与TITAN5计算结果对比Fig.3 Comparison of calculation result between present model and TITAN5

子核核素计算结果差异较大(图3b)，尤其是135Xem，最大相对偏差为840.77%，原因是本文模型考虑了衰变链中母核对子核的衰变贡献，即模型计算结果包括堆芯的释放和母核的衰变两部分，而TITAN5的物理模型未考虑衰变链中母核的衰变，对于短半衰期核素，如135Xem，半衰期T1/2=15.36 min，自身衰变很快，导致母核的衰变贡献更为显著。因此，计算事故源项时，母核衰变对子核源项的贡献是不可忽略的，需考虑完整的核素衰变链，以保证计算结果的合理性和保守性。

3.3 核电厂LOCA源项分析

图4示出LOCA下释放到环境中的惰性气体活度的变化。惰性气体性质稳定，释放到环境中的放射性活度不受安全壳内喷淋、自然去除机制等的影响，因此对于压水堆各核电机型，LOCA释放到环境中的惰性气体放射性活度变化趋势是一致的。环境中的惰性气体累积放射性活度达到平衡的时间与其半衰期呈正比，半衰期越长，释放到环境中的核素活度达到平衡时所需的时间也越长，如85Kr、131Xem、133Xe，半衰期长于其他惰性气体核素，释放到环境中的累积活度呈现不断增大的趋势，事故后30 d仍未达到平衡。

图4 LOCA下释放到环境中的惰性气体Fig.4 Inert gas released to environment during LOCA

图5示出LOCA下释放到环境中的碘和铯活度的变化。对于压水堆各种核电机型(如AP1000、ACP1000等)，安全壳内核素的去除机制及去除速率不同，导致释放到环境中的活度变化也不同。如AP1000，核素去除机制包括重力沉降、扩散电泳和热扩散等自然去除作用，而该核电厂考虑的核素去除机制主要为安全壳内的喷淋及环形空间的通风过滤作用。对于碘，除131I外，释放到环境中的其他I核素在事故后0～4 d即达到平衡，而131I的半衰期较长，事故后30 d内释放到环境中的累积活度逐渐增大。与AP1000核电厂相比，LOCA中核素Cs的变化趋势差异较大，考虑到Cs的去除作用主要为环形空间的通风过滤，且Cs半衰期长，导致释放到环境中的累积活度逐渐增大，而AP1000在自然去除机制下几小时后，安全壳内的Cs逐渐被去除，释放到环境中的累积活度增长非常缓慢[15]。

图5 LOCA下释放到环境中的碘(a)和铯(b)Fig.5 Iodine (a) and cesium (b) released to environment during LOCA

4 结论

本文根据LOCA核素迁移过程中的产生和消减机理，建立了LOCA源项计算分析模型，并与TACTⅢ和TITAN5计算结果进行了对比验证，将模型应用于第3代压水堆核电厂LOCA源项分析中，得出以下结论。

1) 本文模型基于完整的核素衰变链，考虑了母核衰变对子核源项的贡献，以及喷淋或自然去除等作用对元素碘的有效去除过程，通用性强。

2) 本文模型与TACTⅢ计算结果相对偏差在±0.05%以内，整个衰变链模型计算准确、可靠；本文模型与TITAN5的碘计算结果相对偏差在±0.5%以内，碘去除时间模型准确，由于TITAN5未考虑衰变链中母核的衰变，导致Xe等核素计算结果差异较大，尤其是135Xem，相差1个数量级，因此对于短半衰期核素，需考虑完整的核素衰变链，以保证计算结果的合理性。

3) 对于压水堆各种核电机型，安全壳内核素的去除机制及去除速率不同，导致释放到环境中的I和Cs活度变化曲线也不同，核素131I、134Cs、136Cs、137Cs在事故后30 d内释放到环境中的累积活度逐渐增大。