李 烁,姚 楠

(浙江工业大学 工业催化研究所 绿色化学合成技术国家重点实验室培育基地,浙江 杭州310014)

1 前 言

催化加氢反应由于具有产物收率高、反应条件温和、环境污染低和可操作性强等优点，被广泛应用于医药、精细化工、石油化工等领域[1-3]。在催化加氢反应过程中，催化剂对加氢反应的性能具有决定性的作用。因此，研究和开发新型高效催化加氢催化剂引起了广泛的关注。石墨相氮化碳(g-C3N4)是一种新型非金属半导体聚合物材料，其结构中由C和N 原子通过SP2杂化以共价键连接形成具有高度离域的大π共轭体系，并存在三嗪环(C3N4)或者三均三嗪环(C6N7)两种结构单元(图1)[2]。相比较而言，具有C6N7环结构单元的g-C3N4更加稳定，所以一般认为该材料主要以C6N7环的形式通过末端N原子连接形成无限扩展的二维平面。这种结构的层间范德华力使其具有良好的热稳定性和化学稳定性，不溶于水、醇类、丙酮等大多数溶剂，并在强酸碱条件下具有耐腐蚀性[4]。

图1 石墨相氮化碳的两种结构单元Fig.1 Two structural units of g-C3N4

g-C3N4具有合适的电子能带结构，其能带隙为2.7 eV，能够吸收利用可见光，在光催化领域具有良好的应用前景，如光催化有机合成、光催化降解有机污染物和光催化分解水制氢等[5-6]，Wang 等[7]首次发现g-C3N4材料的光催化产氢效果显著，使得其在光催化领域的研究引起了轰动。随着介孔石墨相氮化碳材料的出现，一方面使其具有较高的比表面积、较大的孔径和孔容，以利于催化反应中反应底物和产物的传质扩散(例如，Coettmann 等[8]将介孔g-C3N4应用于Friedel-Crafts反应)；……