锂冷空间堆辐照产氦行为研究

2020-10-13安伟健霍红磊李来冬汪新智张昊春

核科学与工程 2020年4期

安伟健，霍红磊，李来冬，汪新智，张昊春

(1.中国原子能科学研究院反应堆工程技术研究部，北京 102413；2.哈尔滨工业大学能源科学与工程学院，黑龙江哈尔滨 150001)

相比于其他空间电源，空间核反应堆电源(简称空间堆)具有能量密度高、体积小、重量轻、可靠性高、不依赖阳光等诸多优势，是深空探测以及星表基地等空间任务的理想能源[1]。

空间堆普遍采用液态金属(如Na、K、NaK、Li等)作为传热工质，液态金属同时具备高运行温度、高传热能力、低蒸气压等优点。其中，Li在大功率空间堆的设计中被广泛用作反应堆冷却剂，如NASA LEWIS快堆(2.17 MW)[2,3]、SNAP-50(2.0 MW)[4,5]、SPR-6(57 MW)[6]、SPR-8(10 MW)[7]、NuERAⅡ(275 MW)[8]以及SP-100(2.45 MW)[9-11]等，大功率Li冷空间堆是未来空间电推进任务的理想能源之一。

Li在受反应堆中子辐照时会产生He，He的累积会对一回路的热工水力造成不利影响，需要设置气体分离器对其进行收集。因此，对Li辐照产He的计算和研究是Li冷空间堆设计必不可少的环节。

美国在20世纪80年代曾对Li冷空间堆SP-100的He产量进行数次计算。其中，El-Genk等人采用了理论推算的方法[12-13]；通用电气公司(GE)的Brandon采用了点燃耗计算程序ORIGEN2和GASP[12]；McGhee则采用了二维SN程序TWODANT进行计算[12]。三种计算方法均对实际模型进行了大量的近似处理，三者的计算结果也存在较大差异。

为全面研究Li冷空间堆产He行为，本文构建了兆瓦级Li冷空间堆LISA；采用三维蒙特卡罗程序MCNP对LISA产He行为进行了较为精确的计算，详细比较了不同反应以及不同区域产生He的量，研究了7Li丰度以及中子能谱对产He的影响，并提出了Li冷空间堆方案的优化思路。

1 Li的辐照特性

天然Li中含6Li和7Li两种同位素，两者的丰度分别为7.4%和92.6%。6Li和7Li在中子照射下均会产生He，除此之外还会产生H、D、T等核素，所涉及的核反应如下[12]：

(1)6Li

(1)

(2)

(3)

(2)7Li

(4)

(5)

(6)

根据文献[12]，辐照产生的H、D、T可全部溶于Li，不会生成LiH，并且，这些核素还会从压力容器或管道壁泄漏出去，不会对系统造成不利影响，因此仅需对辐照产He行为进行研究。ENDF/B-Ⅶ.1截面库中，以上各反应的截面如图1至图4所示。

图1 6Li产He截面(低能区)Fig.1 He production cross sections of 6Li at low energy

图2 6Li产He截面(高能区)Fig.2 He production cross sections of 6Li at high energy

图3 7Li产He截面(低能区)Fig.3 He production cross >sections of 7Li at low energy

图4 7Li产He截面(高能区)Fig.4 He production cross sections of 7Li at high energy

辐照产生的He在反应堆中可能造成如下影响：(1)He如聚集形成气泡，可能会覆盖在燃料棒表面，使其传热性能恶化，形成局部热点，甚至损坏燃料棒；(2)He气泡可能会滞留于换热器中，使其换热效率变差，影响系统发电性能；(3)He气泡可能会使Li导电性能变差，进而降低电磁泵性能。因此，对Li辐照产He的计算和研究是Li冷空间堆的重要研究内容。

2 研究模型

为了详细研究Li冷空间堆的辐照产He行为，本文构建了一座兆瓦级Li冷空间堆LISA(LIthium cooled Space reActor)作为研究模型。

LISA热功率1 MW，其燃料元件参考了NASA-LEWIS空间堆的设计[3,8]，采用UN燃料，燃料中心设置孔道用以包容裂变气体，燃料两端设有减震节。堆芯内燃料元件呈三角形栅格排列，燃料元件之间空隙为Li流道。堆芯内设有三根B4C安全棒，安全棒一端连接有BeO跟随体，反应堆启动时，B4C被抽出堆芯，BeO跟随体则进入安全棒孔道，以提供一定的正反应性。堆芯的控制采用6块滑移式反射层。反应堆运行时，Li冷却剂由布置于滑移式反射层中的3根管道进入上集流腔，然后自上而下流经堆芯进入下集流腔，并由布置于下集流腔的另外3根管道流出。

为评估屏蔽体对Li产He的影响，给出了屏蔽体初步设计方案，参考了美国普罗米修斯计划的屏蔽体设计思路[14]：屏蔽体前端采用多层Be和B4C交叠布置的结构，单层Be厚度为5 cm，单层B4C厚度为0.5 cm，Be具有很好的中子反射和慢化性能，B4C则具有很大的低能中子吸收截面；Be和B4C之后布置一层W用以屏蔽γ射线，W的后端布置LiH用以屏蔽剩余的中子。

该反应堆的主要设计参数见表1，反应堆和屏蔽体的结构见如图5和图6所示。

图5 LISA堆芯横截面图Fig.5 Cross section view of LISA

图6 LISA堆芯及屏蔽体纵截面图Fig.6 Axial cross section view of LISA reactor and shield

表1 LISA反应堆主要设计参数Table 1 Main design parameters of LISA reactor

3 计算方法

本文采用三维蒙特卡罗计算程序MCNP对LISA辐照产He进行计算。

采用MCNP计算Li辐照产He的关键在于找到各种反应的FM卡反应号。需要说明的是，6Li的(n,nd)反应以及7Li的(n,nt)反应较为特殊，前者的反应号为(51:52:53:54:55:56:58:59:60:61:62:63:64:65:66:67:68:69:70:71:72:73:74:75:76:77:78:79:80:81)，后者的反应号为(52:53:54:55:56:57:58:59:60:61:62:63:64:65:66:67:68:69:70:71:72:73:74:75:76:77:78:79:80:81:82)[15]。

4 结果和分析

4.1 不同核反应的产He能力比较

图7给出了LISA反应堆中每kg6Li/7Li的各种核反应的产He量。可以看出，6Li的产He能力显著大于7Li，1 kg6Li约产生4.7 g He，在1350 K、0.1 MPa的运行环境下，He体积达到130 L；1 kg7Li约产生0.023 g He，对应体积仅为0.64 L。

图7 每kg 6Li/7Li中各种核反应的He产量Fig.7 He yields of different reactions per kg 6Li/7Li

对于6Li，产He量最多的是(n,t)反应，占6Li总产He量的96%，这主要是由于在中低能区，(n,t)反应的截面远大于其他反应所致；(n,nd)反应的产He量约占6Li总产He量的3.9%，在中子能量大于约2.5 MeV时，该反应的截面超过了(n,t)反应；(n,2nα)反应的产He量仅占0.03%，这是由于该反应的中子能量阈值较高(约5 MeV)，且截面较小所致(见图1和图2)。

对于7Li，产He量最多的是(n,nt)反应，占7Li总产He量的99.4%；(n,γ)反应的产He量约占0.5%，该反应的截面在中低能区虽然按“1/v”率变化，但其数值非常小；(n,2nα)反应的产He量仅占0.03%，该反应的中子能量阈值高达10 MeV(见图3和图4)。

4.2 7Li丰度对产He量的影响

根据上述结果，单位质量的6Li和7Li的产He量存在巨大差异，因此，7Li丰度将对系统总产He量造成显著影响。采用多个不同的7Li丰度值，分别对LISA的He产量进行计算，结果如图8和图9所示。

图8 采用不同7Li丰度时LISA的He产量Fig.8 He yields of LISA under various 7Li abundances

图9 采用不同7Li丰度时LISA的He产量Fig.9 He yields of LISA under various 7Li abundances

根据该结果，若采用天然Li(7Li丰度92.6%)，He产量为2.53 g，在1 350 K、0.1 MPa的运行环境下，He的体积达71 L，这将给气体分离带来巨大的困难。因此，7Li的富集势在必行。

根据该结果，在7Li丰度较小时，6Li的He产量占绝对主导，此时He产量随7Li丰度上升而显著下降，7Li丰度每增加1%，He体积将对应减少约9 L；当7Li丰度超过约99.5%时，7Li的He产量将超过6Li，此时He产量仍将随7Li丰度上升而下降，但下降幅度十分有限。在7Li丰度由99.9%升至100%时，He体积仅减少约1 L。但是，随着7Li丰度的升高，其富集的难度和成本也将随之增加，因此，7Li丰度的选择应当综合考虑He产量、He分离的难度以及7Li富集的成本。(SP-100空间堆选用的7Li丰度值为99.9%，其全寿期产生He的体积约11 L，采用了6个气体分离器。[12])

4.3 不同区域产He量的比较

参考SP-100，暂取7Li丰度为99.9%，对LISA各区域的计算结果进行整理，如图10和图11所示。

图10 各区域He产量占比Fig.10 He yields in different regions

图11 各区域单位质量Li对应的He产量Fig.11 He yields per kilo Li in different regions

根据图10，活性区是产He最多的区域，占总产He量的77.8%。此外，活性区内6Li产He的占比(12%)远小于下集流腔(50%)和管道(61%)，这是由于下集流腔和管道处的中子能谱较活性区更软所致(见图12)，中子能量越低，6Li(n,t)反应截面越大(见图1)。

图12 典型区域的中子能谱Fig.12 Neutron spectrum in typical areas

根据图11，活性区内单位质量Li的He产量最高，这是由于该区域内的中子通量密度最大所致。在后续的反应堆方案优化中，可考虑在满足热工水力要求的前提下，适当减少活性区内的Li装量，以减少总的He产量。

根据图11，管道内单位质量Li的He产量也较高，这是由于管道置于径向反射层内，该区域中子通量密度较大，且中子能谱最软所导致(见图12)。在后续的反应堆方案优化中，可考虑将管道移至反射层外围，并在管道外表面包覆一层中子吸收材料(如Mo-Re合金)，一方面，将管道外移可显著减小管道内的中子通量密度水平，另一方面，中子吸收材料可有效吸收低能中子，从而减少6Li (n,t)反应的He产量。

根据图11，下集流腔内单位质量Li的He产量要明显高于上集流腔，这是由于下集流腔靠近屏蔽体，屏蔽体中的Be会对中子起到慢化和反射的作用，使得下集流腔内的中子通量密度高于上集流腔，同时中子能谱又较上集流腔更软(见图12)，从而使得下集流腔6Li(n,t)反应的He产量显著高于上集流腔。

4.4 计算方法与结果的合理性

本文采用三维蒙特卡罗计算程序MCNP对Li空间堆辐照产He进行计算。相较于El-Genk、Brandon、McGhee等针对SP-100反应堆所采用的各种近似计算方法(分别为理论推算、点燃耗程序、以及二维SN程序)[12-13]，MCNP可对反应堆几何模型进行更为精确的三维建模，并且采用点截面库，无需对中子能量进行分群处理，避免了几何建模以及中子截面处理过程引入的误差。因此，相比前述近似算法，本文计算方法更为合理，计算结果更为精确。