王一鸣 何 理

(华北电力大学可再生能源学院，北京 102206)

大气污染不仅对人体健康存在很多负面影响[1]，还制约了众多经济产业发展，尤其是运输业和农业[2-3]。我国大气污染较严重的区域多集中于经济发达的东部城市[4]，尤其是珠江三角洲(以下简称珠三角)所处的粤港澳大湾区城市群。珠三角是我国较早开展灰霾识别、研究和治理的地区，21世纪初架设了大量空气质量自动监测站，2006年建立了区域空气监测网络[5]，开始了较为完整的空气污染记录。国内许多专家学者对珠三角地区的大气污染现象展开了大量研究：庄欣等[6]分析了珠三角PM2.5高污染天气的区域污染特征；区宇波等[7]则分析了二次灰霾过程的污染特性与成因，揭示了珠三角的高污染天气由一次污染和二次污染共同作用；刘建等[8]证实了在城市群的区域传输背景下，污染更易加重，更难防治；张莹等[9]通过分析臭氧的污染特征和趋势表明，臭氧作为首要污染物的比例逐年上升，PM10等其他污染物则呈现逐年下降的趋势。

气象因素是大气污染的直接影响因子。风速、风向、温度等大气边界层特征因子都对大气污染物的产生、形成、传播、扩散、转化、沉降等过程产生不同程度的影响[10-11]。降雨对大气污染物有明显的湿沉降作用，对大气颗粒物的影响尤其明显[12-13]。夜间降雨(以下简称夜雨)具有和日间降雨(以下简称日雨)不同的形成条件，对下垫面环境因子的影响也存在差异[14]。林之光[15]的研究指出，我国的夜雨主要发生在河谷盆地中；丘材健[16]也曾对粤北地区的夜雨现象进行深入分析。珠三角地区夜雨资源丰富，其中多年平均夜雨量为722 mm，多年平均夜雨率达到了41.44%。许多学者研究发现，大气污染物在昼夜之间表现出不同的特征：张艳燕等[17]证明，乌鲁木齐河谷夜间形成的深厚逆温层阻止了大气污染物的扩散；王永慧等[18]的研究发现，保定日间、夜间PM2.5具有不同的组分特征。

为了探明夜雨对大气颗粒物清除作用的优越性，本研究利用气象观测数据和大气颗粒物污染数据，定量分析不同降雨强度、降雨持续时间的夜雨和日雨对大气颗粒物的清除作用，并揭示了降雨清除作用的滞后效应，对珠三角地区大气污染防治提供新的思路。

1 材料与方法

1.1 数据来源

降雨数据来源于中国气象数据网(http://data.cma.cn)上发布的中国地面气象站逐时观测资料，数据经过严格的质量控制，数据实有率超过99.9%，数据正确率均接近100%。在珠三角区域范围内的国家级基本气象站共有18座，具体分布可参考中国气象数据网台站信息。降雨数据从2014年5月到2019年3月，观测间隔为1 h。

PM2.5和PM10数据来自于全国城市空气质量实时发布平台(http://106.37.208.233:20035/)，包括全国338个城市大气污染物监测数据。珠三角区域一共有9个地级市，分别是东莞、佛山、广州、惠州、江门、深圳、肇庆、中山和珠海，共布设了56个城市环境空气自动监测站。自动监测站每分钟观测1次，仪器自动处理成逐时数据。

1.2 数据处理

1.2.1 大气颗粒物清除率

降雨对大气颗粒物的清除率能表征降雨对大气颗粒物湿沉降作用的效率[19]。清除率为正，代表降雨后大气颗粒物浓度下降；清除率为负，代表降雨后大气颗粒物浓度上升。

本研究将降雨数据和大气颗粒物浓度数据逐时对应，发生在前一日20:00至当日7:00的降雨为夜雨，发生在8:00—19:00的降雨为日雨。降雨过程中若停雨间隔超过1 h，即视为两次降雨过程。

1.2.2 相关分析

采用Pearson相关系数研究降雨和降雨后1～6 d每日大气颗粒物浓度之间的依存关系[20]。相关系数的绝对值越大，相关性越强。

2 结果与讨论

2.1 降雨日的大气颗粒物日变化

统计出只有夜雨或只有日雨的情况下，大气颗粒物浓度的日变化情况，结果见图1。珠三角各地对比非降雨日，降雨日的污染物浓度明显下降。降雨日的污染物浓度日变化谷值都出现在降雨量峰值之后。由图1可见，夜雨日PM2.5的平均质量浓度下降了8.55 μg/m3，而日雨日下降了10.15 μg/m3，说明日雨对PM2.5的清除效果更明显；PM10的日变化波动很大，夜雨日PM10的平均质量浓度下降了14.19 μg/m3，而日雨日下降了14.02 μg/m3，可以发现，降雨强度更小的夜雨对PM10的清除效果与日雨相当。以上结果说明夜雨和日雨对大气颗粒物的清除效果存在差异，并且不同粒径的大气颗粒物在不同时段的降雨作用下，湿沉降作用也有区别。总体来说，夜雨相比日雨对PM10的清除效果更好，这可能与日夜排放源的变化及大气边界条件不同都有关系。

图1 珠三角地区大气颗粒物日变化Fig.1 Daily variation of atmospheric particulate matter concentration in Pearl River Delta

级市夜雨天数均比日雨天数少，以广州为例，统计期间夜雨出现490 d，只有夜雨的天数是164 d，日雨出现了575 d，只有日雨的天数是249 d。为了严格区分夜雨与日雨对污染物浓度变化的影响，绘制图1时将同时出现夜雨与日雨的日期剔除。珠三角地区夜雨的平均降雨强度是0.33 mm/h，日雨的平均降雨强度是0.67 mm/h，日雨的总体降雨强度更大。从图1中可以看出，夜雨和日雨的降雨强度呈现不同特征，夜雨波动较小且具有双峰的特点，峰值出现在21:00和1:00，降雨量总体呈现逐步下降的趋势；日雨变化幅度大，峰值出现在15:00，降雨量总体大于夜雨。

2.2 不同强度的降雨对大气颗粒物的清除作用

根据中国气象局对降水等级的划分，1 h降雨量>0.1～2.5、>2.5～7.6、>7.6 mm时的降雨分别为小雨、中雨、大雨。珠三角各地级市降雨统计如表1所示。可以看出，日雨的发生频次和平均降雨强度普遍高于夜雨。

表1 珠三角各地级市降雨统计

观测期间珠三角地区不同强度降雨与PM2.5、PM10清除率的关系如图2和图3所示。由图2可见，小雨时的PM2.5清除率分布较为离散，PM2.5清除率主要集中在0～20%，表明小雨对PM2.5的清除效率不高，雨滴对气溶胶粒子的碰并效率低，且受其他因素影响较大，但仍然可以发现夜雨对PM2.5的清除效率高于日雨。而在中雨和大雨过程中，降雨对PM2.5的清除率大多为正，且在高清除率区间，夜雨频次占比明显大于日雨。夜雨发生时，小雨、中雨、大雨对PM2.5的平均清除率分别为1.89%、17.07%、20.09%，均高于日雨发生时对应的平均清除率(-4.58%、7.66%、10.08%)。这表明夜雨比日雨清除PM2.5的效率更高，且随着降雨强度增大，清除效果更好。降雨强度越大，PM2.5与雨滴碰撞的概率更高，而夜间由于污染源减少，二次污染发生少，污染过程简单，降雨的湿沉降作用效率更高。

图2 珠三角地区降雨强度与PM2.5清除率的关系Fig.2 Relationship between rainfall intensities and PM2.5 scavenging rate in Pearl River Delta regions

图3 珠三角地区降雨强度与PM10清除率的关系Fig.3 Relationship between rainfall intensities and PM10 scavenging rate in Pearl River Delta regions

PM10清除率与PM2.5清除率规律相似。随着降雨强度增大，夜雨相比日雨清除PM10的优越性也更明显。夜雨发生时，小雨、中雨、大雨对PM10的平均清除率分别为4.17%、20.11%、19.53%，普遍高于日雨对PM2.5的平均清除率。这是因为大气颗粒物粒径越大，越容易与雨滴碰撞融合而发生沉降作用。

如图4所示，将降雨强度细分为9个等级，绘出不同降雨强度对应的大气颗粒物清除率分布箱形图。从图4可以发现，不管是PM10还是PM2.5，随着降雨强度增大，平均清除率大体逐渐升高。在同等降雨强度条件下，夜雨对应的平均清除率均高于日雨，说明夜雨比日雨对PM10和PM2.5清除效果更好。PM10平均清除率高于PM2.5平均清除率，当降雨强度大于3.5 mm/h时，PM10和PM2.5清除率差异更加明显，夜雨和日雨对应的大气颗粒物清除率差异也更加明显，再一次验证了图2和图3的结论。珠三角地区夜雨对PM2.5的平均清除率是4.22%，对PM10的平均清除率是6.44%。

注：清除率低于-40%以异常值为主，且缺乏实际意义，故图中不进行展示。

2.3 降雨持续时间对大气颗粒物的影响

筛选出大气颗粒物清除率为正的降雨过程，探讨降雨持续时间对大气颗粒物清除效率的影响，结果如图5所示。约91%的夜雨降雨持续时间不超过6 h，约92%的日雨降雨持续时间不超过6 h。降雨持续时间为1～6 h，日雨对PM2.5和PM10的平均清除率在15%～40%浮动，且降雨持续时间为1～3 h时，日雨对PM2.5的平均清除率要略微高于夜雨；当降雨持续时间大于6 h时，夜雨对PM2.5和PM10的平均清除率均高于日雨。随着降雨持续时间延长，降雨对PM2.5和PM10清除率升高，夜雨的优势更加明显。

图5 珠三角地区不同降雨持续时间对应的大气颗粒物清除率箱形图Fig.5 Box plot of the different rainfall duration time corresponding to atmospheric particulate matter scavenging rate in Pearl River Delta region

2.4 夜雨对大气颗粒物清除作用的滞后性研究

降雨结束后一段时间内仍然能对污染物浓度产生影响[21]，为了证实夜雨对大气颗粒物的清除作用是否存在滞后效应，通过计算Pearson相关系数得到表2和表3，探讨降雨日的降水量与降雨1～6 d后的PM2.5、PM10质量浓度的相关关系。降雨对大气颗粒物的清除具有明显的滞后性，所有9个城市在降雨6 d后的大气颗粒物浓度与降雨量都存在负相关关系，且半数结果都通过了α=0.05的显著性检验。

对比夜雨和日雨，两者与降雨量具有相近的相关性水平。总之，夜雨和日雨对大气颗粒物的清除作用均存在滞后性。这很有可能是由于夜间大气颗粒物排放源减少，而夜雨对白天积累的大气颗粒物进行了冲刷，同时使大气湿度增加，且珠三角地区降雨常常伴随着大风，更有利于积聚模态的气溶胶粒子消散。

表2 降雨量和PM2.5的Pearson相关系数1)

表3 降雨量和PM10的Pearson相关系数

3 结 论

(1) 夜雨可以有效清除大气颗粒物，珠三角地区夜雨对PM2.5、PM10的平均清除率分别为4.22%、6.44%，对PM10的清除效果优于对PM2.5的清除效果。

(2) 在珠三角地区，夜雨对大气颗粒物的清除效果总体上优于日雨，随着降雨强度增大，降雨持续时间增长，夜雨清除效果的优越性更加明显。

(3) 夜雨与降雨6 d后的大气颗粒物浓度仍存在负相关的关系，说明夜雨对大气颗粒物的清除作用有滞后性。