尉 鹏，赵钰涵，任鹏杰，余 红，张博雅，胡京南*，曹军骥

1.中国环境科学研究院，北京 100012 2.中国科学院地球环境研究所，陕西 西安 710061

空气污染是我国突出的环境问题，据统计我国近80%的城市无法达到GB 3095—2012《环境空气质量标准》[1-3]. 在政府的严格管控下，近年来京津冀、长三角和珠三角地区的空气质量日益改善，ρ(PM2.5) 和AQI (air quality index，空气污染指数)逐步降低. 然而，观测数据显示，关中地区(包含西安市、宝鸡市、咸阳市、铜川市、渭南市)的ρ(PM2.5)显著上升，颗粒物重污染问题日益严重，使得关中地区逐渐成为大气污染研究的热点区域[4-5].

为了解关中地区颗粒物浓度的时间演变规律和空间分布特征，我国学者开展了相关研究. 研究[6-8]表明，关中地区空气质量受降水和季风的影响，适宜的气象条件(如静风、低温、高湿度)是触发严重灰霾的条件之一. 许多学者发现，关中地区空气质量及颗粒物浓度有特定的时空分布规律[9-13]. 胡秋灵等[14]使用关中地区AQI小时指数及6项主要污染物的浓度数据对关中地区空气污染的总体情况、日波动规律，以及城市间空气污染的关联规律做了不同层次的研究，发现关中地区的颗粒物污染具有明显的季节性效应，且春、冬季的颗粒物污染程度明显大于夏季. 张佳音等[15]将关中地区整体作为研究对象，通过33个监测站点的监测数据研究了关中地区空气质量的变化趋势和污染特征，并分析了影响关中地区空气质量变化的因素，发现影响关中城市间空气质量最重要的污染因子是PM10和PM2.5，其中，秋季PM10和PM2.5在污染物因子中占比分别为49.8%和42.3%，冬季PM2.5占比最高(62.6%)，PM10次之(37.2%). 高超群等[16-17]通过连续的监测数据分析发现：位于关中地区中东部的西安市以及渭南市南部污染程度最重，位于关中地区西部的宝鸡市污染程度最轻；关中地区颗粒物浓度最高的时段出现在1—3月上中旬及11—12月.

综上，目前研究多集中于探索关中地区颗粒物浓度在时间上和空间上的变化，对关中地区PM2.5污染过程统计分析的研究较少. 大气污染有明显的过程性，污染过程的发生频率、持续时间、峰值浓度直接影响重污染事件发生的概率及污染等级. 该研究统计并研究关中地区污染过程的特征，以期为进一步研究关中地区重污染过程的特点、分类和发生机制提供必要的研究基础，为重污染过程的预警发布、城市尺度“一市一策”方案的制定以及区域尺度的联防联控提供重要的现实参考. 因此，该研究拟利用2014—2017年关中地区5个地级市的ρ(PM2.5)数据，对该地区PM2.5污染过程进行详尽的统计和分析，并采用EMD (empirical mode decomposition，经验模态分解法)分解海平面气压观测数据，对PM2.5污染过程的统计结果进行解释.

1 材料与方法

1.1 研究区域概述

关中地区位于陕西省中部，包括西安市、铜川市、宝鸡市、渭南市及咸阳市5个地级市(简称“关中五市”)(见图1). 关中地区位于渭河下游的河谷冲积平原，为三面环山向东敞开的河谷盆地，地势西高东低，海拔325～900 m，东西跨度为360 km. 关中地区西部和南部为秦岭山脉，海拔 1 500～2 000 m；北部为黄土高原，海拔800～1 300 m[18-20]. 关中地区地形复杂，地理位置特殊，东宽西窄的喇叭口地形在一定程度上抑制了大气污染物在南北方向的输送，相对封闭的地形也导致了关中地区大气污染跨市间的相互影响[21-22].

注：灰色区域为研究区域.图1 研究区域示意Fig.1 Location map of the study area

1.2 数据来源

关中五市PM2.5污染过程研究数据提取自天气后报网(http://www.tianqihoubao.com)中的空气质量历史数据，提取的时段为2014年1月1日—2017年12月31日. 该网站的历史ρ(PM2.5)日均值数据均由站点提供的逐小时数据算术平均所得.

该研究中的海平面气压值数据出自秦都气象站(站点号为57048)的逐小时气象观测资料，该数据由中国气象局(http://www.cma.gov.cn)提供. 数据提取的时间段为2016年1月1日—2016年1月31日及2016年4月1日—2016年4月30日.

1.3 数据处理方法

1.3.1颗粒物污染过程统计

污染物浓度监测数据选取2014年1月1日—2017年12月31日关中五市的ρ(PM2.5)日均值,计算各城市的ρ(PM2.5)月均值，并统计各城市ρ(PM2.5) 日均值中的最高值、最低值、中位数、上四分位值及下四分位值. 空气质量等级的划分根据我国GB 3095—2012《环境空气质量标准》.

将ρ(PM2.5)由谷值到峰值再至谷值的过程定义为一次PM2.5污染过程. 统计2014年1月1日—2017年12月31日关中五市所有PM2.5污染过程及其特征，统计的污染过程特征包括污染过程中的ρ(PM2.5) 峰值、每次污染过程中ρ(PM2.5)峰值位于不同空气质量等级(优、良、轻度污染、中度污染、重度污染、严重污染)的频率(次数)、每次污染过程的持续时间、4 a内各城市污染过程的总次数、4 a内各城市各月污染过程中ρ(PM2.5)最大值、4 a内各城市各月持续时间最长的污染过程.

1.3.2EMD算法

EMD算法是一种新型的自适应信号时频处理方法，该方法在处理非线性非平稳的数据方面有非常明显的优势[23-25]. 该分解算法的基本思路：一个时间序列是由数个时间尺度的振荡波组成，将该时间序列内在固有的IMF (intrinsic mode function，本征模态函数)分量逐级剥离出来，并求其Hilbert (希尔伯特)谱；通过分析IMF分量和Hilbert谱，可以求得原时间序列的振荡特征[26-28]. 由于该分解方法无须设定任何函数，具有很高的信噪比，并可得到极高的时频分辨率，因而从理论上来说可以用于分解各类型的信号. 目前，EMD算法已经在大气环境、海洋、经济等领域被广泛使用以探索事物变化的固有规律[29-30].

该研究采用2016年秦都气象站1月与7月的海平面气压代替关中地区冬季与夏季的平均海平面气压. 通过EMD算法对1月和7月的气压值进行分解，总结出关中地区冬季和夏季海平面气压值的振荡规律以对PM2.5污染过程研究统计所得的结果做出解释.

2 结果与讨论

2.1 关中地区ρ(PM2.5)的时空分布

图2为2014—2017年关中五市ρ(PM2.5)月均值. 由图2可见，关中五市ρ(PM2.5)月均值变化趋势基本一致，ρ(PM2.5)在9—11月呈上升趋势，1月达到峰值后下降，7月达到最低值，之后又开始上升. 在某些年的某些月份会出现ρ(PM2.5)次高值或次低值的现象，如2014年5月、2014年11月和2016年3月均出现次高值，2014年4月、2014年12月和2016年2月均出现次低值. 综上，关中地区的ρ(PM2.5)月均值呈峰值和谷值相间分布的时间变化特征.

图2 2014—2017年关中五市ρ(PM2.5)月均值Fig.2 The monthly averaged value of ρ(PM2.5) in Guanzhong Area from 2014 to 2017

对关中地区ρ(PM2.5)的空间分布进行研究发现：2014—2017年ρ(PM2.5)日均最高值出现在咸阳市，为72 μg/m3；其次是西安市，为69 μg/m3；渭南市、宝鸡市次之，ρ(PM2.5)日均值分别为68和59 μg/m3；铜川市的ρ(PM2.5)日均值在关中地区最低，为57 μg/m3. 各城市间ρ(PM2.5)日均值差异较小. 总体上，关中地区ρ(PM2.5)日均值基本表现为中部污染较重，西部污染较轻的空间变化特征.

2.2 关中地区污染过程统计分析

2.2.1污染频率分析

由表1可见：在空间上，咸阳市2016年的污染频次最高(53次)，铜川市2017年的污染频次最低(45次). 2014—2017年各市的污染总频次均在190次左右，4 a内各市污染总频次占总天数(1 461 d)的13%左右. 其中，位于关中地区中部的咸阳市污染频次最高，为203次，占总天数的13.9%；位于西部的宝鸡市频次最低，为188次，占总天数的12.9%. 关中五市PM2.5污染总频次占总天数的66.3%. 在时间上，关中五市各年的污染频次均在50次左右，西安市、宝鸡市、咸阳市的污染频次最大值均出现在2016年，分别为51、50、53次；渭南市、铜川市的污染频次最大值分别出现在2014年、2015年，均为50次. 西安市、宝鸡市的污染频次最小值均出现在2015年，分别为46、42次；咸阳市、铜川市的污染频次最小值均出现在2017年，分别为49、45次；渭南市的污染频次最小值出现在2015年、2016年和2017年，均为47次. 综上，2016年关中五市的污染频次最多，共250次；2015年的污染频次最少，共236次.

表1 关中五市2014—2017年污染过程频次

2.2.2污染过程的峰值浓度分析

污染过程的污染物峰值质量浓度代表了一次污染过程污染物质量浓度的最高值，是污染过程的重要参数. 为了对比分析，该研究统计了关中五市2014—2017年ρ(PM2.5)日均值位于不同污染等级的频次(见图3)，以及2014—2017年关中五市污染过程ρ(PM2.5)峰值位于不同污染等级的频次(见图4).

由图3可见，关中五市ρ(PM2.5)日均值处于良等级的天数最多，其次是优，最少的是严重污染. 优良天数最多的是铜川市(1 141 d)，占比为78.1%；其次是宝鸡市(1 131 d)，占比为77.4%. 优良天数最少的是咸阳市(1 021 d)，占比为69.9%. 轻度污染天数最多的咸阳市和渭南市，均为215 d，占比均为14.7%；其次是西安市和铜川市，均为195 d，占比均为 13.3%；最少的是宝鸡市(172 d)，占比为11.8%.中度及以上污染天数最多的是咸阳市(222 d)，占比为15.2%；其次是西安市(206 d)，占比为14.1%；最少的是铜川市(122 d)，占比为8.4%. 关中五市ρ(PM2.5) 日均值处于不同污染等级的天数基本相似，总体上关中地区西部污染较轻，中部和东部污染较重. 由图4可见，污染过程ρ(PM2.5)峰值在不同污染等级的频次依次为良>轻度污染>重度污染>中度污染>严重污染>优，各市2014—2017年污染过程ρ(PM2.5)峰值在不同污染等级的频次基本一致. 从不同城市看，关中五市污染过程ρ(PM2.5)峰值总频次最多的是咸阳市(203次)，最少的是宝鸡市(188次). 各市污染过程ρ(PM2.5)峰值位于优等级频次最多的是宝鸡市(16次)，频次最少的是咸阳市(2次)；位于良等级频次最多的是铜川市(97次)，频次最少的是宝鸡市(80次)；位于轻度污染等级频次最多的是西安市和咸阳市(均为52次)，频次最少的是宝鸡市(39次)；位于中度污染等级频次最多的是咸阳市(28次)，频次最少的是西安市(13次)；位于重度污染等级频次最多的是渭南市(28次)，频次最少的是宝鸡市(19次)；位于严重污染等级频次最多的是咸阳市(14次)，频次最少的是铜川市(3次). 由此可见，宝鸡市的PM2.5污染相对较轻，咸阳市的PM2.5污染相对较严重. 总体上看，关中地区西部的PM2.5污染轻于中东部.

图3 2014—2017年关中五市ρ(PM2.5)不同污染等级出现天数Fig.3 Days of different air pollution levels from 2014 to 2017 in Guanzhong Area

图4 2014—2017年关中五市污染过程ρ(PM2.5)峰值在不同污染等级的频次Fig.4 The frequencies of peak mass concentrations of PM2.5 in each pollution process located at different air pollution levels from 2014 to 2017 in Guanzhong Area

图5为2014—2017年关中五市各月污染过程中ρ(PM2.5)峰值的最大值. 由图5可见，关中地区污染过程中的ρ(PM2.5)峰值的最大值多出现在冬季，如2014年2月、2015年12月、2016年12月和2017年1月. 2014—2017年每年1月污染过程的ρ(PM2.5)峰值均达到重污染级别. 因此，1月是关中地区PM2.5污染防治的重点时段. 关中地区污染过程中的ρ(PM2.5) 峰值的最低值多出现在夏季，如2014年7月、2015年6月、2016年8月和2017年7月.

图5 2014—2017年关中五市各月污染过程中ρ(PM2.5)峰值的最大值热力图Fig.5 The heat map of the maximum peak mass concentrations of PM2.5 during all pollution process in each month from 2014 to 2017

图6 2014—2017关中五市污染过程ρ(PM2.5)峰值箱式图Fig.6 The box plot of peak mass concentrations of PM2.5 in each pollution process of Guanzhong Area from 2014 to 2017

为进一步研究ρ(PM2.5)峰值的分布特征，总结了2014—2017年关中五市单次污染过程ρ(PM2.5)峰值数据. 由图6可见，关中五市污染过程的ρ(PM2.5)峰值分布大体相似，极大值反映了严重污染过程，严重污染主要发生在西安市、咸阳市和渭南市，铜川市较少，仅有两次. 关中五市污染过程的ρ(PM2.5)峰值均分布在较低质量浓度范围(<250 μg/m3)内. 关中五市的ρ(PM2.5)峰值最低值均在24 μg/m3左右，除铜川市外，ρ(PM2.5)峰值最高值均在520 μg/m3左右. 关中五市污染过程中ρ(PM2.5)峰值的上四分位值均在105 μg/m3左右，下四分位值均在55 μg/m3左右，中位数均在97 μg/m3左右，这与图5中关中五市ρ(PM2.5)峰值的结果较为一致.

综上，按ρ(PM2.5)峰值进行统计分析能显示出各污染等级下城市间的差异以及时间分布的差异，根据这些差异制定相应的“一市一策”方案有助于有效解决PM2.5污染问题.

图7 关中五市及北京市2014—2017年PM2.5污染过程平均持续时间Fig.7 The average duration of PM2.5 pollution process of Guanzhong Area and Beijing from 2014 to 2017

2.2.3污染过程持续时间统计

持续时间是污染过程的另一重要特征参数. 图7统计了关中五市2014—2017年各月最长污染过程的持续时间. 由图7可见，各城市一次污染过程的平均持续时间在7～8 d之间，各市污染过程平均持续时间最长的是西安市(7.89 d)，其次是渭南市(7.63 d)，最少的是咸阳市(7.18 d)，较于北京市[31]污染持续时间长.

由图8可见，以渭南市为例，污染过程持续时间超过15 d的多出现在秋冬季(以11月—翌年2月为主),持续时间少于10 d的多出现在夏季(以6—8月为主). 其原因可能与冬季取暖、工业和汽车尾气排放、不利的天气条件(稳定的天气形势、静风、逆温层)及封闭的地形条件有关.

图9 2016年1月西安市第4模态气压分解图Fig.9 The IMF4 decomposition plots of barometric pressure of Xi′an City in January 2016

图8 2014—2017年渭南市各月污染过程最长持续时间热力图Fig.8 The heat map of the maximum duration of PM2.5 pollution process in each month from 2014 to 2017 in Weinan City

2.3 EMD算法分析

有研究[32]指出，在污染源相对稳定的条件下，气压场的演变决定着风速、风向、温度、湿度等主要气象要素的分布和变化特征，进而影响区域内PM2.5积累、输送和清除过程，短时间内对ρ(PM2.5)变化起主要作用. 在我国北方地区，ρ(PM2.5)随着气压场的演变而呈现峰值和谷值的高低变化[31]. 为进一步研究污染过程持续时长的时间分布成因，该研究利用EMD算法对秦都气象站记录的1月和7月海平面气压值进行分解发现，导致关中地区污染过程持续时间变化的主要原因是第4模态振荡频率的变化. EEMD (ensemble empirical mode decomposition，集合经验模态分解)是一种噪声辅助数据分析方法[33-34]，可弥补EMD算法分析的不足. 图9为利用EEMD方法将单站气压的时间序列进行分解的结果，各曲线代表分解的各个模态，各个模态的组合就是单站气压. 由图9、10可见，分解后的气压在1月出现4次振荡，而在7月出现6次振荡. 可见过滤扰动信号后，夏季气压值的波动与冬季相比更为显著.

影响我国北方空气质量的气压场主要分为两种类型：①移动缓慢、尺度较大的气压场，对应气压波动频率较低； ②移动较快、尺度较小的气压场，同时伴随着单站气压的较快波动. 在移动缓慢的气压场控制下，污染物浓度易于积累，污染过程峰值较高，持续时间较长，这种气压场在我国冬季较为常见，伴随较重污染；相反，移动较快的气压场，对应持续时间较短、峰值浓度较低的污染过程[35].

该研究中，EMD分解后第4模态在夏季和冬季呈明显差异性，夏季波动较快的气压(见图10)将导致ρ(PM2.5)的快速变化，继而降低污染过程的持续时间，而冬季波动较慢的气压(见图9)将延长污染过程的持续时间.

图10 2016年7月西安市第4模态气压分解图Fig.10 The IMF4 decomposition plots of barometric pressure of Xi′an City in July 2016

可见，EMD算法的分解结果与已有研究[35]指出的天气型分析结果一致；同时，该方法还从数值信号处理的角度，对先前研究作了合理的定量化解释. 因此，利用EMD算法对单站气压序列的分解方法来解释气压场对颗粒物浓度的影响，是一种简洁有效、具有明确物理意义的方法，可为空气质量的预报和重污染时间的成因分析提供新的有力工具.

3 结论

a) 关中地区ρ(PM2.5)分布在时间上和空间上具有显著的区域相关和时间同步特征. 关中五市ρ(PM2.5)在时间变化上有较强的一致性. 2014—2017年关中五市ρ(PM2.5)峰值和谷值在各城市同步出现. 空间上，咸阳市、西安市、渭南市、宝鸡市、铜川市的ρ(PM2.5)日均值较为接近，分别为72、69、68、59、57 μg/m3，相差范围为2～15 μg/m3.

b) 由于关中地区特殊的地形条件，其污染持续时间与其他城市相比略长7～8 d，冬季污染过程持续时间(11～15 d)较夏季持续时间(7～9 d)长. 污染过程的峰值浓度在反映城市间中度及以上污染等级的空间分布上效果良好. 关中五市中，咸阳市中度及以上污染频率较高，铜川市重污染频率最低.

c) 用EMD算法对秦都气象站记录的气压数据分解后发现，第4模态的振荡频率变化是导致关中地区污染过程持续时间变化的主要原因. 过滤扰动信号后，夏季气压值比冬季的波动更明显. 借助EMD对单站气压序列进行分解，从而解释气压场对颗粒物浓度的影响，为空气质量预报及重污染的成因分析提供技术支撑.