金博强 朱仁成,2# 王梦雷 张瑞芹,2 王 莉 李顺义 鲍晓峰

(1.郑州大学生态与环境学院，河南 郑州 450001；2.郑州大学环境科学研究院，河南 郑州 450001；3.郑州市生态环境局，河南 郑州 450007；4.中国环境科学研究院，北京 100012)

近年来，我国大气污染严峻，雾霾现象频发，对居民身心健康、交通出行和生产生活造成严重影响，成为社会各界关注的焦点[1-2]。河南省作为我国重要的物流集散中心以及交通枢纽，柴油货车数量庞大，尾气污染严重，是大气污染的重要来源之一。以郑州市为例，2017年柴油车约占机动车总保有量的11%，但其尾气中氮氧化物(NOx)与颗粒物(PM)排放量却分别占机动车排放总量的70%、90%[3]。加强在用柴油车污染排放控制，已成为河南省大气污染防治工作的重要组成部分[4]。

加严排放限值、加强检测与维护制度(I/M制度)是在用柴油车污染排放控制的有效手段。河南省于2015年制定并实施了《河南省在用机动车排气污染物测量方法及排放限值》(以下简称《河南省限值》)，要求除技术限制外柴油车均应采用加载减速法进行尾气检测，且规定了在用柴油车尾气烟度(以光吸收系数表征)的排放限值。但是随着发动机技术发展以及柴油品质升级，柴油车尾气排放已有明显改善[5-7]。前期研究从河南省典型城市机动车检测站共收集72 637份检测报告，通过数据统计分析发现，依据《河南省限值》，轻型汽油车合格率高达96.0%[8]；柴油车总体合格率相对较低，也在91.1%左右。即使按照我国最新《柴油车污染物排放限值及测量方法(自由加速法及加载减速法)》(GB 3847—2018)标准中的限值a计算[9]，所收集柴油车样本总体合格率也达90.9%，不满足《确定压燃式发动机在用汽车加载减速法排气烟度排放限值的原则和方法》(HJ/T 241—2005)中控制高排放车辆比例为10%～25%的要求[10]。说明河南省现行标准并不能对高排放柴油车进行有效监控，有必要基于河南省实情制定更严格的在用柴油车排放限值。

本研究基于HJ/T 241—2005规定的在用汽车加载减速法排气烟度限值制定原则和方法，利用相对光吸收系数与累积频率，通过对河南省典型机动车检测站2017—2018年在用柴油车检测报告统计分析，提出合理的在用柴油车排放限值建议，为河南省在用柴油车排放限值标准的修订提供科学依据和数据支撑[11-12]。

1 分析方法

1.1 数据采集与筛选

采用分层与随机抽样相结合的方法，从河南省典型机动车检测站共抽取13 820份2017—2018年间的柴油车检测报告。采用机动车检测报告PDF识别系统V1.0对其中“车辆信息”及“检测结果及裁决”等相关信息进行提取，并基于物理判别与拉依达准则(3σ准则)对异常值进行剔除，最终得到有效数据9 458份。

1.2 柴油车分类

为了更好地对排放结果进行统计分析，本研究将柴油车按排放标准分为国一、国二、国三、国四以及国五共5个级别[13-14]。分析发现，国一和国二柴油车的检测报告分别为1份和8份，说明国一和国二柴油车基本被淘汰，故不再对其进行单独讨论。参照《河南省限值》，本研究将柴油车分为轻型柴油车与重型柴油车，对两种车型的排放限值分别进行研究，不同标准轻、重型柴油车的数量占比如表1所示。

表1 不同类型柴油车的保有量占比

1.3 在用柴油车的排放水平

图1为不同排放标准轻型柴油车和重型柴油车的光吸收系数分布情况。整体来看，轻型柴油车的尾气光吸收系数分布略高于重型柴油车，这可能与环保部门对重型柴油车监管较严有关。无论轻型柴油车还是重型柴油车的90%分位点均在《河南省限值》(1.39 m-1)以下，除国三轻型柴油车外，其他车型甚至低于GB 3847—2018中限值a(1.2 m-1)，即河南省在用柴油车的整体合格率在90%以上，说明现行标准限值可能略微宽松，并不能对河南省高排放在用柴油车进行有效筛选。由图1可知，随着排放标准趋严，无论轻型柴油车还是重型柴油车，其尾气光吸收系数均呈逐渐下降趋势，国五柴油车尾气光吸收系数下降最为明显。

图1 柴油车光吸收系数分布Fig.1 Distribution of optical absorption coefficient of diesel vehicles

1.4 加载减速法的限值分析方法

1.4.1 加载减速法检测结果关联度分析

采用加载减速法对在用柴油车进行检测时，首先需要确定最大轮边功率对应的转鼓表面线速度(VelMaxHP)，然后检测100%VelMaxHP、90%VelMaxHP以及80%VelMaxHP 3个工况点的尾气的光吸收系数，分别用K1、K2、K3表示，任何一个光吸收系数超过所规定的限值，则判定此柴油车排放不合格。为了挖掘K1、K2、K3间潜在的相互关系，首先对其关联度进行分析[15]。假设事件A表示K1检测结果合格，事件B表示K2检测结果合格，事件C表示K3检测结果合格。基于本研究提取的柴油车检测数据分析发现，K1、K2、K3间具有较好的关联度，与彭美春等[16]研究结果相似。关联度最好的两组事件关联规则为A⟹B，AB⟹C，其关联度分析结果见表2。

表2 事件A与事件B、事件AB与事件C的关联结果

由表2可知，如果事件A发生，则事件B也发生的支持度为93.8%，置信度为99.1%，即当检测结果中K1合格时，K2也合格的可能性为99.1%，即P(B|A)=99.1%；同理检测结果中当K1和K2都合格的条件下，K3合格的可能性为99.4%，即P(C|AB)=99.4%。参照式(1)，已知柴油车合格率P(ABC)，即可计算K1的合格率P(A)[17]。

P(ABC)=P(A)×P(B|A)×P(C|AB)

(1)

1.4.2 光吸收系数相对值与累积频率关系

累积频率的计算公式如式(2)和式(3)所示。

(2)

(3)

式中：CFDi为第i个光吸收系数的累积频率，%；fi为第i个光吸收系数的频率，%；n为互不相同的光吸收系数个数；mi为第i个光吸收系数的频数；M为光吸收系数的总个数[18]。

为了便于比较，建立相对光吸收系数与累积频率的关系，相对光吸收系数采用离差标准化方法变换得到，变换方法见式(4)：

(4)

式中：K*为相对光吸收系数；K为实测光吸收系数，m-1；Kmax为实测光吸收系数的最大值，m-1；Kmin为实测光吸收系数的最小值，m-1。

柴油车按照加载减速法进行检测，其相对光吸收系数与累积频率之间的典型关系曲线如图2所示。由图2可知，随着柴油车相对光吸收系数增大，其对应的累积频率也在增加，且增速由快变慢。说明大多数柴油车的排放处于较低水平，且高排放水平车辆的数量相对较少。

图2 柴油车相对光吸收系数与累积频率的关系Fig.2 Relationship between relative optical absorption coefficient and cumulative frequency of diesel vehicles

1.4.3 柴油车排放限值分析

考虑到柴油车随着车龄和行驶里程增加，污染物排放会呈现增加趋势[19-20]。在相对光吸收系数与累积频率拟合曲线上做斜率为1的切线，在切点所对应的累积频率向下10～15百分点内确定柴油车合格率(即P(ABC))，再由式(1)计算得到P(A)。同样的，所得P(A)也应落在K1与累积频率拟合曲线上斜率为1的切线的切点所对应的累积频率向下10～15百分点内，由此可以避免所制定的限值过于严格或过于宽松。

2 加载减速工况法限值分析

2.1 国三柴油车限值分析

根据国家交通运输部大力淘汰老旧车辆，淘汰京津冀及周边重点区域国三及以下排放标准的重型柴油货车，减少柴油货车存量污染的要求，本研究拟将国三柴油车合格率设定为80%左右。

2.1.1 国三柴油车光吸收系数与累积频率的关系

图3、图4分别为国三轻型柴油车和国三重型柴油车尾气K1、K2、K3的相对光吸收系数与相应累积频率的散点图。利用Origin 9.0中Logistic-sigmoidal模型分别对两图中所有散点做拟合曲线，并对其做斜率为1的切线。国三轻型柴油车和国三重型柴油车的切点分别记为S1、S3，经计算，切点S1和S3对应的累积频率分别为91%、78%。根据加大老旧车辆淘汰力度的原则，分别在切点S1、S3处累积频率下浮15百分点的范围内设定轻型柴油车的合格率P1(ABC)(即76%～91%)和重型柴油车的合格率P2(ABC)(即63%～78%)。根据式(1)，可由P1(ABC)、P2(ABC)计算得出P1(A)、P2(A)。同理，对国三轻型柴油车和国三重型柴油车相对K1与其对应累积频率单独做拟合曲线(见图5、图6)，并求其与斜率为1的切线的切点，分别记为S2、S4，计算得到S2、S4对应的累积频率为90%、86%，若P1(A)和P2(A)分别落在S2和S4的累积频率下浮15百分点的范围内，即75%～90%、71%～86%，则认为取值合理。

图3 国三轻型柴油车相对光吸收系数与累积频率关系Fig.3 Relationship between relative optical absorption coefficient and cumulative frequency of China Ⅲ light-duty diesel vehicles

图4 国三重型柴油车相对光吸收系数与累积频率的关系Fig.4 Relationship between relative optical absorption coefficient and cumulative frequency of China Ⅲ heavy-duty diesel vehicles

图5 国三轻型柴油车相对K1与累积频率的关系Fig.5 Relationship between relative K1 and cumulative frequency of China Ⅲ light-duty diesel vehicles

2.1.2 国三柴油车限值计算

在确定国三轻型柴油车的合格率P1(A)与国三重型柴油车的合格率P2(A)时，要满足国三柴油车总体合格率接近设定值80%。经过多次计算，最终确定P1(A)为80.0%，P2(A)为78.0%，此时国三柴油车总体合格率为79.5%，计算得到国三轻型柴油车与国三重型柴油车光吸收系数限值的推荐值分别为0.98、0.66 m-1。国三轻型柴油车与国三重型柴油车光吸收系数限值如表3所示。

图6 国三重型柴油车相对K1与累积频率的关系Fig.6 Relationship between relative K1 and cumulative frequency of China Ⅲ heavy-duty diesel vehicles

表3 国三柴油车光吸收系数限值

2.2 国四柴油车限值分析

采用与2.1章节相同的方法分别对国四轻型柴油车和国四重型柴油车相对光吸收系数与累积频率的关系进行分析，获取合理取值范围。对国四柴油车总体合格率适当加严，设定国四柴油车总体合格率为83%左右。经过多次计算，最终确定国四轻型柴油车、国四重型柴油车合格率分别为84.0%、80.0%，国四柴油车总体合格率为82.3%。计算可得国四轻型柴油车、国四重型柴油车光吸收系数的限值如表4所示。

表4 国四柴油车光吸收系数限值

2.3 国五柴油车限值分析

采用与2.1章节相同的方法分别对国五轻型柴油车和国五重型柴油车相对光吸收系数与累积频率的关系进行分析，获取合理取值范围。考虑到国五柴油车动力系统的老化以及尾气后处理装置的劣化等问题并不明显，在对国五柴油车限值分析过程中，设定总体合格率为90%左右，并且轻型与重型柴油车的合格率均在各自切点附近选取。国五柴油车光吸收系数限值如表5所示。推荐限值下，国五柴油车总体合格率可达88.39%。

表5 国五柴油车光吸收系数限值

2.4 限值合理性分析

表6汇总了GB 3847—2018、北京市《柴油车加载减速污染物排放限值及测量方法》(DB11/ 121—2018)和《河南省限值》中在用柴油车加载减速法尾气排放检测类别及限值。可见，GB 3847—2018只给出了第1阶段排放限值a和第2阶段排放限值b，但并未进一步对车型和排放阶段进行细分；DB11/ 121—2018则分阶段给出了国三、国四和国五柴油车的排放限值；《河南省限值》虽然对车型进行了区分，但均采用了相同的限值。

本研究按车型分阶段提出了河南省在用柴油车加载减速法排气烟度排放限值，其中国三、国四、国五轻型柴油车尾气光吸收系数限值分别为0.98、0.89、0.76 m-1；国三、国四、国五重型柴油车尾气光吸收系数限值分别为0.66、0.62、0.48 m-1。本研究提出符合国三、国四和国五柴油车的限值趋势与DB11/ 121—2018中限值的趋势相吻合，但是国三重型柴油车的限值较DB11/ 121—2018对应车型限值低，这主要是根据国家交通运输部大力淘汰京津冀及周边地区的国三及以下排放标准的中重型柴油货车，减少柴油货车存量污染的要求，适当降低了国三重型柴油车合格率。整体来看，本研究制定的在用柴油车排放限值低于GB 3847—2018中限值a，但接近于限值b；与DB11/ 121—2018相比，略有宽松，尤其是轻型柴油车，但明显严于现行《河南省限值》。另外，按照该排放限值，河南省在用柴油车的总体合格率为82.6%，高排放柴油车比例为17.4%，符合HJ/T 241—2005对高排放车辆控制比例在10%～25%的要求。

表6 国内典型标准中在用柴油车加载减速法尾气排放检测限值

3 结论与建议

本研究基于HJ/T 241—2005中规定的在用柴油车加载减速法排气烟度限值制定原则和方法，通过对河南省2017—2018年柴油车检测报告数据的分析，按照河南省现行排放限值，河南省在用柴油车中高排放柴油车占比仅为8.9%，低于HJ/T 241—2005中的推荐比例(10%～25%)，河南省现行排放限值已不能对高排放在用柴油车进行有效的筛查与控制。为促使在用柴油车排放检测更加合理，建议在用柴油车按照不同排放阶段、不同轻重车型分别制定加载减速法检测尾气排放限值，将河南省在用的国三、国四、国五轻型柴油车尾气光吸收系数限值分别加严至0.98、0.89、0.76 m-1；在用国三、国四、国五重型柴油车分别加严至0.66、0.62、0.48 m-1。按照该排放限值，河南省柴油车的总体合格率为82.6%，高排放柴油车比例为17.4%，符合HJ/T 241—2005对高排放车辆控制比例在10%～25%的要求。