陆海全，汪 琦，姚水良

(1 安吉润风空气净化科技有限公司，浙江 湖州 313000；2 浙江工商大学环境科学与工程学院，浙江 杭州 310018；3 常州大学先进等离子体催化技术工程实验室，江苏 常州 213164)

近年来，雾霾是国内媒体的高频词，人们开始越来越关注颗粒物(PM)污染问题。有调查表明，人们在室内、室外和交通工具三类环境所处时间各占85%、7%和8%，可见室内空气质量非常重要[1-3]。美国环保署已在1991年的调查报告就警告，许多民用和商用建筑的室内空气污染程度是室外的数倍至数十倍，甚至数百倍。依据近二十年来公开发表的调查报告，我国居民住宅、办公场所、教室和医院等普遍呈现出以甲醛、苯、挥发性有机物等为主的装修型污染和来自室外大气、烹饪和香烟烟雾的PM污染[4-10]。

对于室内空气中的PM，目前的净化技术主要有机械过滤、静电除尘、吸附、等离子体氧化等[11-13]。现有空气净化技术对直径小于0.1 μm的颗粒净化效果或存在效果不好或气阻太大或运行维护成本高等缺点。本研究采用介质阻挡放电(Dielectric Barrier Discharge，简称DBD)协同活性氧化铝吸附技术，集放电和吸附优点，有效地实现对纳米PM的净化，同时具有去除效果好运行维护成本低的特性，特别适合于室内空气的净化。因此本研究探讨了常温常压下活性氧化铝的吸附，介质阻挡放电，放电结合吸附的作用下分别在不同流量、频率和电压下对纳米PM的去除效果。

1 实 验

1.1 实验装置

试验装置流程如图1所示。本研究装置由抽气系统、流量控制系统、PM发生系统、DBD反应系统、放电检测系统、PM浓度分析系统组成。

抽气系统由电压转换器和流量为10 L/min的真空泵组成。流量控制系统由三路转子流量计组成，一路为稳定控制装置内部流通流量为2 L/min，一路为混合气体，一路为排气。PM发生系统由1根长×内径×壁厚=600×60×5 mm的大石英管和煤油燃烧瓶组成。DBD反应系统由DBD反应器和高压脉冲电源组成，放电检测系统由电压探头和电流探头及示波器组成，反应器内部填充陶瓷板，在陶瓷板中间留5 mm左右的间距填充活性氧化铝小球。

图1 实验装置流程图

1.2 DBD反应器内部结构

图2显示了实验中所使用的DBD反应器的基本结构。DBD反应器是由两块氧化铝陶瓷板(115×115×1 mm3，96% Al2O3)，两块不锈钢电极片(95×95×0.1 mm3)，四条有机玻璃垫片(两条115×10×5 mm3，两条115×10×2 mm3)以及填充的活性氧化铝小球(Φ5 mm)所组成。本实验中所使用的DBD反应器只有一个反应通道。不锈钢电极片，氧化铝陶瓷板，有机玻璃垫片都被压紧在不锈钢反应器中，活性氧化铝小球填充在由有机玻璃垫片和氧化铝陶瓷板所构成的放电区域(即反应空间)中，两块氧化铝陶瓷板的上下两端分别接有一片不锈钢电极片，并依次分别接高压端和接地。

图2 DBD反应器内部结构图

1.3 实验方法

抽气泵提供动力，空气经聚四氟乙烯烧结管过滤器过滤，去除直径为10～350 nm的PM。气流通过石英管将煤油燃烧产生的PM带入大烧杯进行冰浴除去燃烧产生的水，然后进入DBD反应器，由高压脉冲电源供给DBD反应器脉冲电压，电压探头和电流探头分别记录放电电压和电流波形，DBD反应器出口气体进入PM检测仪检测分析气体中PM的浓度。

由高压脉冲电源注入到DBD反应器中的放电能量P(W)由式(1)计算得出：

(1)

式中：Vi+1和Vi分别为放电时间为ti+1及ti时的电压；Ii+1和Ii分别为放电时间为ti+1及ti时的电流；电压Vi和Vi+1与电流Ii+1和Ii从放电电压和放电电流波形中得到；f为脉冲频率，Hz。

本实验通过扫描电迁移率粒径谱仪(SMPS+E)可以测得到气体中PM数量浓度变化以及其相关的粒径分布，将粒径-PM浓度进行积分计算后得到PM的数量浓度(个/cm3)，其中PM的去除率计算如式(2)所示。

(2)

式中：X——PM的去除率，%

C0——处理之前的PM数量浓度，个/cm3

C——为处理之后的PM数量浓度，个/cm3

2 结果与讨论

2.1 放电特性

图3为本填充有直径为5 mm氧化铝球DBD反应器的放电电压波形图以及放电电流波形图，通过放电电压和电流的波形可以得知注入放电空间的能量。图3(a)显示了DBD反应器单脉冲放电电压波形，电压由一个正脉冲和一个负脉冲组成，正脉冲和负脉冲的电压峰值分别是8.83 kV和-6.43 kV。图3(b)为单脉冲放电电流波形，该电流波形中正脉冲和负脉冲的电流的峰值分别是0.095 A和-0.031 A。

图3 典型的放电电压及电流波形

根据所测得的电压以及电流可以得到放电峰值电压与注入能量的关系，如图4所示。填充有5 mm氧化铝球的DBD反应器在当电压较低时，注入能量也较低，而且随着电压增大变化不明显，但是当电压值达到起始放电电压6 kV后，注入能量会随着电压的增大而快速上升，在放电电压为9.32 kV时，注入能量为0.0066 mJ。

图4 峰值电压与注入能量的关系

2.2 活性氧化铝小球对纳米PM去除效果的影响

本研究分别对DBD反应器中无填充活性氧化铝球放电(单独放电)、有填充活性氧化铝球吸附(单独吸附)和有填充活性氧化铝球并且放电(吸附结合放电)的情况进行实验。从图5得知，煤油燃烧后产生的PM直径分布在15～150 nm，粒径为50.09 nm时，PM浓度最高，达到3.4×106个/cm3。从图6得知，当没有填充活性氧化铝球，对模拟气体进行放电，放电间隙为5 mm时，放电电压为9 kV纳米PM总量去除率为19.58%；采用活性氧化铝球填充于放电空间时，活性氧化铝球通过表面多孔的吸附作用对于纳米PM进行吸附，总量的去除率为35.89%；当调节放电电压为9 kV，放电频率50 Hz时，采用放电结合吸附的方法对煤油燃烧后气体中产生的纳米PM进行处理，其去除率可高达93.59%。

实验结果说明当单独吸附或单独放电时对煤油燃烧后气体中纳米PM总量的去除率并不是很高，但是当采用放电结合吸附的方法处理后，纳米PM的总量去除率远远高于单独放电和单独吸附的简单相加，究其原因，可能是两者发生了协同作用，使去除率大幅上升。

图5 煤油燃烧产生的PM粒径分布

图6 三种不同情况下PM总量的去除率

2.3 不同放电频率对纳米PM去除效果的影响

本实验中将放电电压保持在9 kV左右，气体流量控制为2 L/min，对填充有5 mm氧化铝球的DBD反应器进行不同频率的脉冲放电。本实验中选取了脉冲频率为25、50、75、100、125 Hz五个点，研究不同脉冲频率下DBD反应器对模拟气体中纳米PM去除率的影响。

图7 不同频率下PM总量的去除率

从图7中可以得知，在放电电压为9 kV，气体流量为2 L/min不变的情况下，纳米PM的去除率随着频率的增加变化不大，并且都在90%以上。

2.4 不同放电电压对纳米PM去除效果的影响

控制放电频率为50 Hz，气体流量控制为2 L/min，用放电电压分别为7 kV、8 kV、9 kV、10 kV和11 kV来研究填充有5 mm氧化铝球的DBD反应器对模拟气体中纳米PM去除率的影响。

从图8中可以得知，在放电频率为50 Hz，气体流量为2 L/min不变的情况下，纳米PM的去除率随着电压的增加而上升。其原因可能是放电电压增加，相应注入反应器能量增大，反应器产生更多活性物质与对纳米PM中有机物颗粒进行氧化，生成CO2和H2O，另外，在注入能量提高的情况下，纳米PM带电量高，更容易被吸附在氧化铝球的空隙中。

图8 放电电压对PM去除率的影响

2.5 活性氧化铝小球的电镜扫描结果

图9为反应前后活性氧化铝球的电镜扫描结果，图9(a)为反应之前活性氧化铝球的表面结构，图9(b)为反应后活性氧化铝球的表面结构。从图9(a)中可以看到，活性氧化铝球的表面有许多孔隙，因此具有较大的比表面积，能够吸附大量的纳米PM，而放电除了能够直接去除一些纳米PM外，还能促进活性氧化铝球的吸附作用。从图(b)中可以看到，经反应后由于吸附作用，活性氧化铝球表面的一些孔隙中已经被吸附的纳米PM堵塞，活性氧化铝球的吸附作用最主要就是来自于这些孔隙。因此对纳米PM放电时，纳米PM就更易被活性氧化铝小球吸附，达到更好的去除效果

图9 反应前后活性氧化铝球表面的电镜扫描图

3 结 论

本研究探究了介质阻挡放电(DBD)技术结合吸附材料的吸附作用对空气中纳米PM的去除效果。并且探究了在不同实验条件下的去除效果。主要的研究结果如下：

(1)利用活性氧化铝小球单独吸附时吸附效果较差，单独放电时的去除效果也较差，但是当用活性氧化铝小球吸附结合放电时的去除效果就能到90%以上，说明了吸附结合放电能够很好的去除纳米PM。

(2)在不同脉冲频率下去除率变化不大，说明了脉冲频率对吸附结合放电的纳米PM去除效果影响不大。

(3)在不同电压放电情况下，随着电压增大纳米PM去除率也在上升，说明了电压越大去除效果越好。