万延周，陈春峰，王大卫，田 超，张伯成，陈 浩，欧 戈.

(中海石油(中国)有限公司上海分公司，上海 200335)

近些年，特别是进入21世纪以来，东海盆地某凹陷在平湖组获得重大油气成果。随着勘探程度的加深，对始新统平湖组的研究也日益深入，特别是烃源岩的研究。前人通过对沉积和构造以及地球化学等方面的研究[1-5]，取得不少关于始新统平湖组烃源岩特征的研究成果。其中，在平湖组沉积环境研究方面，争议不大。普遍认为东海盆地某凹陷发育海陆过渡相沉积，但由于不同学者研究方法和技术手段的不同，平湖组沉积微相存在分歧[1-3]，其有机质来源也存在不同看法。

由于东海盆地整体勘探程度较低，钻井分布不均，平湖组烃源岩的研究受到一定的制约。本次通过对东海盆地某凹陷中南部始新统平湖组烃源岩有机质碳同位素特征进行分析，并结合相关资料[1-5]，对研究区平湖组生源母质和沉积环境进行分析。

1 区域地质背景

东海盆地某凹陷位于东海陆架盆地的东北部，面积约6×104km2，呈北东向展布[1-4]。研究区位于东海盆地某凹陷中南部，面积约3×104km2。东与钓鱼岛隆褶带相邻，西与渔山东低隆起和海礁隆起相邻，南与钓北凹陷相邻(图1)。

图1 研究区位置示意Fig.1 Tectonic location of the study area

钻井资料和前人研究成果揭示研究区发育了始新统(八角亭组、宝石组、平湖组)、上渐新统(花港组)、中新统(龙井组、玉泉组、柳浪组)、上新统(三潭组)及第四系东海群等地层，经历了雁荡运动、瓯江运动、平湖运动、玉泉运动、花港运动、龙井运动等多期构造运动[1-4]。

研究区经历了从海相到陆相再到海相地层沉积的变迁[1-3]，形成了垂向上不同的岩性组合。其中，始新统平湖组从沉积环境和岩性组合等不同角度划分不同的分段方案。目前，平湖组存在六段、五段、三段等不同的划分方案。本次研究采用平湖组自下而上划分下中上三段的方案。其中，平湖组上段为灰色泥岩与粉砂岩互层为主，夹煤。平湖组中段为灰色泥岩、灰质泥岩与细砂岩、粉砂岩互层，夹煤和砂质灰岩、泥晶灰岩。平湖组下段下部以灰质泥岩、灰色泥岩与砂岩互层，夹煤；下段上部主要为灰色泥岩，夹煤、粉砂岩[1-3]。研究区平湖组地层厚度为600～5 000 m，受构造和沉积演化的共同影响，横向变化明显，且岩性也存在差异。其中，西部发育沥青质薄煤层，而中部不发育煤层，砂泥岩含灰质。

2 平湖组碳同位素组成变化

烃源岩有机质碳同位素组成受成岩作用影响较小，主要受生源母质影响。因此,有机质碳同位素组成特征常被用来对比油气来源、划分烃源岩有机质类型和区分海相、陆相有机质生源母质以及还原古环境。前人已在其地球化学应用方面进行了不少探索工作[6-10]。黄籍中利用碳同位素值来划分海相烃源岩的有机相[6]；梁狄刚利用烃源岩有机质碳同位素来判断烃源岩的有机质类型[7]；杨福林利用同位素组成异常来分析烃源岩有机质的物质来源[8]；朱扬明依据碳同位素组成来区分沉积环境和区分烃源岩有机质生源母质[9]；腾格尔利用碳同位素分布特征来探索烃源岩与沉积环境关系[10]。本次研究在东海盆地某凹陷中南部较为系统地采集了始新统平湖组泥质烃源岩样品，通过对有机质碳同位素组分和镜质体反射率分析，探索平湖组烃源岩有机质来源及沉积环境。

前人研究发现[11-18]，烃源岩有机质在沉积过程和成岩过程以及热演化过程等无机、有机的演化过程中，其碳同位素存在一定的分馏作用。随着烃源岩有机质中饱和烃、芳烃和非烃以及沥青质组分极性的改变，有机质碳同位素δ13C值也存在相应的改变。一般来说，随着烃源岩有机质中饱和烃、芳烃、非烃和沥青质化学族组分极性的增大，不同组分碳同位素δ13C值会逐渐变重，一般呈δ13C饱和烃<δ13C芳烃<δ13C非烃<δ13C沥青质的特征[11]。前人分析认为[9,12-13]，渐新世之前，不同类型的生物具有不同的化学组成，其碳同位素组成也存在差异。一般来说，海洋低等生物生源母质的有机质中δ13C平均值小于-28‰，低于陆相高等植物生源母质。当烃源岩中既有海洋低等生物生源母质，又有陆相高等植物的生源母质输入，常常会造成烃源岩有机质δ13C值增大，使得其极性较小的组分具有相对较重的碳同位素组成，并常出现有机质的碳同位素组分逆转现象,且一般以芳烃组分的碳同位素组分逆转为主。

前人通过对烃源岩有机质热力作用的研究[11,14]，认为受热力作用常造成烃源岩有机质碳同位素组成发生改变，容易形成δ13C沥青质<δ13C非烃<δ13C芳烃<δ13C饱和烃的分布特征。通过对烃源岩有机质生物降解作用的研究[11-14]，认为受生物降解作用的影响，烃源岩有机质的碳同位素组成中的沥青质、非烃、芳烃以及饱和烃的碳同位素会发生一定改变，其中，沥青质组分和非烃组分的碳同位素一般呈δ12C富集的趋势，饱和烃的碳同位素值呈趋正的趋势，芳烃的碳同位素值受影响较小。

前人通过模拟实验，对烃源岩有机质在热演化过程中碳同位素的变化趋势进行研究。但由于实验样品的成熟度、类型以及其沉积环境存在差异，其实验认识也有所不同[9,15]。有学者认为有机质在热演化过程的早—中期，其同位素分馏效应不明显[16]；也有学者认为从未成熟到高成熟热演化阶段，有机质碳同位素组成随成熟度的增加没有明显的变化[17]。还有学者认为有机质碳同位素分馏作用与热演化程度有关[18]，其中，饱和烃组分的同位素变化最大；芳烃组分的同位素变化不明显；非烃和沥青质组分的同位素与生源母质接近，变化较弱[18]。研究区平湖下段烃源岩镜质组反射率为0.73%；中段烃源岩镜质组反射率为0.68%～0.76%，平均为0.73%；上段烃源岩镜质组反射率为0.78%～1.39%，平均为1.03%。由于样品来自海上钻井，其平湖组各层段的采样深度无法统一，镜质组反射率存在一定反转，但研究区钻遇的平湖组烃源岩主体已进入成熟阶段，尚未进入高成熟—过成熟期，有机质的热裂解作用较弱，难以对碳同位素分馏效应造成明显影响。所以，热力作用造成研究区平湖组烃源岩有机质碳同位素值“逆转”的可能性较小。

2.1 平湖组下段碳同位素特征

研究区平湖组下段烃源岩有机质δ13C饱和烃值的分布范围为-29.20‰～-27.00‰，平均为-28.49‰；δ13C芳烃值的分布范围为-28.17‰～-25.00‰，平均为-26.49‰；δ13C非烃值的分布范围为-28.11‰～-24.70‰，平均为-26.76‰；δ13C沥青质值的分布范围为-27.75‰～-24.60‰，平均为-26.29‰(图2)。平湖组下段烃源岩有机质的碳同位素主体大于-28‰，饱和烃碳同位素值较低，其他组分碳同位素值较高，反映出高等植物对研究区平湖组下段有机质贡献较大。通过研究区烃源岩有机质碳同位素组分分析，样品呈δ13C饱和烃<δ13C非烃<δ13C芳烃<δ13C沥青质的分布特征，不符合δ13C饱和烃<δ13C芳烃<δ13C非烃<δ13C沥青质的一般分布规律，表明平湖组下段烃源岩有机质碳同位素存在逆转现象。借鉴前人研究[9-19]，对比有机质混源作用和生物降解作用造成的烃源岩有机质碳同位素组成的分布规律，认为研究区平湖组下段烃源岩有机质的碳同位素逆转与沉积环境及有机质来源有关，整体继承了生源母质碳同位素的组成特征，反映了其有机质生源母质的沉积环境。

图2 研究区平湖组下段有机质碳同位素特征Fig.2 Characteristics of carbon isotopes of the lower segment of Pinghu formation in the central and southern part of the study area

2.2 平湖组中段碳同位素特征

研究区平湖组中段烃源岩有机质δ13C饱和烃值的分布范围为-29.58‰～-26.70‰，平均为-28.08‰；δ13C芳烃值的分布范围为-28.40‰～-24.70‰，平均为-25.92‰；δ13C非烃值的分布范围为-28.18‰～-24.60‰，平均为-26.15‰；δ13C沥青质值的分布范围为-27‰～-24.2‰，平均为-25.69‰(图3)。研究区平湖组中段烃源岩有机质的碳同位素值整体呈δ13C饱和烃<δ13C非烃<δ13C芳烃<δ13C沥青质的分布特征，且碳同位素值整体大于-28‰。其中，饱和烃碳同位素值较低，其他组分碳同位素值整体较高，反映出陆相高等植物对平湖组有机质的影响。通过烃源岩有机质碳同位素组分分析，大部分样品呈δ13C饱和烃<δ13C非烃<δ13C芳烃<δ13C沥青质和δ13C饱和烃<δ13C非烃<δ13C沥青质<δ13C芳烃特征，不符合δ13C饱和烃<δ13C芳烃<δ13C非烃<δ13C沥青质的一般分布规律，出现“逆转”现象。借鉴前人研究[9-19]，对比有机质混源作用和生物降解作用造成的烃源岩有机质碳同位素组成的分布规律，认为研究区平湖组中段烃源岩有机质的碳同位素逆转与沉积环境及有机质来源有关，整体继承了生源母质碳同位素的组成特征，反映了其有机质生源母质的沉积环境。

图3 研究区平湖组中段有机质碳同位素特征Fig.3 Characteristics of carbon isotopes of the middle segment of Pinghu formation in the central and southern part of the study area

2.3 平湖组上段碳同位素特征

研究区平湖组上段烃源岩有机质δ13C饱和烃值的分布范围为-30.2‰～-26.4‰，平均为-28.06‰；δ13C芳烃值的分布范围为-27.67‰～-24.1‰，平均为-25.69‰；δ13C非烃值的分布范围为-27.8‰～-22.6‰，平均为-26.21‰；δ13C沥青质值的分布范围为-27.48‰～-24.5‰，平均为-25.81‰(图4)。平湖组上段烃源岩有机质碳同位素整体呈δ13C饱和烃<δ13C非烃<δ13C沥青质<δ13C芳烃分布特征，且碳同位素值偏重，整体大于-28‰。其中，饱和烃碳同位素值较低，其他组分碳同位素值整体较高，反映出陆相高等植物对研究区平湖组上段有机质贡献较大。通过有机质碳同位素组分分析，研究区平湖组上段大部分样品呈δ13C饱和烃<δ13C芳烃<δ13C沥青质<δ13C非烃和δ13C饱和烃<δ13C非烃<δ13C沥青质<δ13C芳烃以及δ13C饱和烃<δ13C非烃<δ13C芳烃<δ13C沥青质特征，不符合一般分布规律δ13C饱和烃<δ13C芳烃<δ13C非烃<δ13C沥青质，出现“逆转”现象。借鉴前人研究[9-19]，对比有机质混源作用和生物降解作用造成的烃源岩有机质碳同位素组成的分布规律，认为研究区平湖组上段有机质碳同位素逆转与沉积环境及有机质来源有关，整体继承了生源母质碳同位素的组成特征，反映了其有机质生源母质的沉积环境。

图4 研究区平湖组上段有机质碳同位素特征Fig.4 Characteristics of carbon isotopes of the upper segment of Pinghu formation in the central and southern part of the study area

通过对碳同位素组成特征进行分析，研究区平湖组烃源岩有机质饱和烃组分的同位素值最小，且较稳定。借鉴前人对有机质混源作用和热力作用以及生物降解作用影响烃源岩有机质碳同位素组成的研究[9-19]，认为研究区平湖组烃源岩有机质碳同位素逆转与沉积环境及有机质来源有关，整体继承了生源母质碳同位素的组成特征，反映了其有机质生源母质的沉积环境。

3 平湖组有机质来源和沉积环境分析

前人对渐新世前后海、陆相烃源岩有机质碳同位素进行了研究[9,12]，分析认为：渐新世之前，陆相烃源岩有机质碳同位素组成比同时代海相烃源岩有机质碳同位素组成重；渐新世之后，海相烃源岩有机质同位素组成比同时代陆相烃源岩有机质碳同位素组成重。而沉积岩中有机质碳同位素组成一般受控于其生源母质[9,19-20]。

前人根据大量实验数据[9,13]，利用饱和烃和芳烃组分的碳同位素归纳出经验公式δ13C芳烃=1.14δ13C饱和烃+5.46 来作为海、陆相生源母质界限。同时定义CV值(CV=-2.53δ13C饱和烃+2.22δ13C芳烃%-11.65)，并认为CV值小于0.47表征海相烃源岩有机质，CV值大于0.47表征陆相烃源岩有机质。在实际应用中，并非使用烃源岩有机质δ13C芳烃和δ13C饱和烃的经验公式和CV值直接划分沉积相，而是利用该方法识别烃源岩中有机质生源母质，即利用该公式来判别烃源岩有机质来自海相水生生物或陆相高等植物，进而为分析其沉积环境提供一定参考作用[9,11-13]。

如图5所示，研究区始新统平湖组下段有机质饱和烃和芳烃组分的碳同位素值主体位于陆相区，部分碳同位素值位于海相区。平湖组下段有机质碳CV值变化在-0.84～3.81之间，平均值达1.62。CV值小于0.47的样品占比27%。整体来说，平湖组下段样品有机质既有陆相有机质特征，也有海相有机质特征，体现了海陆过渡的沉积环境。

图5 研究区平湖组下段烃源岩饱和烃和芳烃组成分布Fig.5 Isotopic composition of saturated hydrocarbon and aromatic hydrocarbon of the lower segment of Pinghu formation in the study area

如图6所示，研究区始新统平湖组中段有机质饱和烃和芳烃组分的碳同位素值主体位于陆相区，少部分样品碳同位素值位于海相区。平湖组中段有机质碳CV值变化在-5.12～4.35之间，平均值达1.86，CV值小于0.47的样品占比18%。陆相有机质较平湖组下段明显发育。反映出始新统平湖组中段样品有机质既有陆相有机质特征，也有海相有机质特征，但以陆相有机质为主，体现了陆相沉积环境。

图6 研究区平湖组中段烃源岩饱和烃和芳烃组成分布Fig.6 Isotopic composition of saturated hydrocarbon and aromatic hydrocarbon of the middle segment of Pinghu formation in the study area

如图7所示，研究区始新统平湖组上段有机质饱和烃和芳烃组分的碳同位素值主体位于陆相区，少部分样品碳同位素值位于海相区。有机质碳CV值变化在1.63～7.67之间，平均值达2.30，CV值小于0.47的样品占比7%。陆相有机质在平湖组各段中最发育。反映出研究区始新统平湖组上段样品有机质以陆相为主，体现了陆相沉积环境。

图7 研究区平湖组上段烃源岩饱和烃和芳烃组成分布Fig.7 Isotopic composition of saturated hydrocarbon and aromatic hydrocarbon of the upper segment of Pinghu formation in the study area

研究区不同采样点平湖组上、中、下段有机质饱和烃和芳烃组分的碳同位素值也存在一定差异。如图8所示，研究区南部采样点1平湖组下段样品有机质饱和烃和芳烃组分的碳同位素值主体位于陆相区，但有部分样品位于海相区，而上段、中段样品有机质饱和烃和芳烃组分的碳同位素值全部位于陆相区。研究区北部采样点10平湖组中、下段有机质饱和烃和芳烃组分的碳同位素值主体位于陆相区，部分样品位于海相区，而上段样品有机质碳饱和烃和芳烃组分的碳同位素值全部位于海相区。研究区不同位置在平湖组沉积期的有机质母源存在差异。

图8 研究区不同采样点平湖组烃源岩饱和烃和芳烃组成分布Fig.8 Isotopic composition of saturated hydrocarbon and aromatic hydrocarbon of Pinghu formation from different sampling point in the study area

总的来说，平湖组下段沉积期内，研究区南部和北部主要发育陆相母质有机质。平湖组中段沉积期内，研究区南部和北部主要发育陆相母质有机质，中部以陆相母质为主，同时发育海相有机质。平湖组上段沉积期内，研究区南部发育陆相母质有机质，中部和北部以陆相母质为主，同时发育海相有机质。

研究区始新统平湖组的有机质碳CV值变化在-5.12～7.67之间，平均值达2.03，普遍高于0.47，整体较高，且由平湖组下段至上段CV值存在增大的趋势，表明样品生源母质既有陆相有机质特征，也有海相有机质特征，且陆相有机质的比重逐渐增大。此外，前人对某凹陷平湖组系海陆过渡的沉积环境争议不大。但由于研究的侧重点不同，平湖组的沉积微相存在一定的分歧[1-3]。有专家认为平湖上段和中段为半封闭—封闭的海湾环境，河流—海相三角洲沉积体系以及海湾沉积体系占主体；平湖组下段为被动大陆边缘的开放海环境，发育河流—海相三角洲沉积体系、海洋沉积体系[3]。结合研究区平湖组有机质饱和烃和芳烃组分的碳同位素值和有机质碳CV值，推测研究区始新统平湖组整体为海陆过渡相的沉积环境，并逐渐向陆相沉积环境演化。

4 结论

(1)平湖组烃源岩有机质碳同位素组分中除饱和烃碳同位素外，芳烃、非烃、沥青质碳同位素值皆大于-28‰，其中，上段烃源岩有机质碳同位素值较下段明显增大，烃源岩有机质碳CV值变化在-5.12～7.67之间。研究区始新世统平湖组烃源岩有机质碳同位素组分主要受生源母质和沉积环境影响，推测受平湖组由海陆过渡相沉积环境向陆相沉积环境的演化过程影响。

(2)研究区始新统平湖组烃源岩有机质碳同位素组分中饱和烃、非烃和芳烃以及沥青质碳同位素普遍存在不符合正常分布规律的现象，呈δ13C饱和烃<δ13C非烃<δ13C芳烃<δ13C沥青质和δ13C饱和烃<δ13C非烃<δ13C沥青质<δ13C芳烃以及δ13C饱和烃<δ13C芳烃<δ13C沥青质<δ13C非烃的“逆转”现象, 推测平湖组烃源岩有机质碳同位素组成主要受生源母质的影响，并具海相陆相混源的特点。