核泄漏事故核素近海迁移中各因素影响分析

2020-07-27李子超周涛石顺秦雪猛

哈尔滨工程大学学报 2020年6期

李子超，周涛，石顺，秦雪猛

(1.华北电力大学核科学与工程学院，北京 102206；2.东南大学能源与环境学院，江苏南京 211096)

传统的化石燃料导致了严重的环境问题，已经不能满足可持续发展的需求，发展核电是解决这一问题的有效途径。然而核电发展也有其局限性，一旦发生核泄漏事故，将会造成极大的影响。日本福岛核电站受地震海啸影响，发生严重核泄漏事故，造成不可估量的损失[1]。目前我国核电厂全部分布在沿海地区，例如2018年10月22日正式投入商运的海阳核电站AP1000机组，紧邻半封闭海域的黄海，一旦发生核泄漏事故，放射性核素很可能通过海洋扩散污染生态环境。研究放射性核素在海洋中的迁移机制，有效应对海洋核污染已经成为一个重要议题，国内外学者对放射性核素在海洋中的迁移进行了系列研究。福岛核事故后，Buesseler等[2]分析了核电站附近海域放射性核素浓度，发现事故发生4个月后，137Cs的含量比事故前高近万倍。Nakano等[3]用全球输运模式对福岛泄漏核素在海洋中的长期迁移进行了数值模拟，分析了核素的迁移路径。王辉等[4]对福岛核泄漏物质在海洋中的运输进行了10 a的模拟和预测。Kanai等[5]指出核泄漏事故后大气中的放射性核素输运较快，几个月之内便可因快速扩散和沉降迅速减少。此外，文献[6]估计了大气中放射性核素的沉降作用，研究表明大气中87%的131I和78%的137Cs沉降到了海洋中。乔清党等[7]分析了放射性核素在海洋中迁移的数值模拟方法，给出了建立事故后果评价系统的技术路线，指出拟建立的系统只考虑了核素衰变影响，没有考虑大气沉降、悬浮物吸附沉降等因素影响。放射性核素在海洋中的迁移过程十分复杂，受到源项、对流扩散、大气沉降、自身衰变、悬浮物吸附沉降和生物富集等多种因素影响。目前对核泄漏事故后放射性核素在海洋中迁移的研究已有不少探讨，但较少考虑悬浮物吸附沉降、大气核素入海通量和生物富集等因素对核素迁移的影响。因此，本文通过分析放射性核素在海洋中的迁移机制，建立了相应模型，研究了不同因素对核素扩散的影响程度。

1 AP1000机组环境

1.1 源项

海阳核电站规划建设6台百万千瓦级压水堆机组，留有2台扩建余地，单机容量1 250 MW，热功率为3 415 MWt。首台机组2018年8月并网发电，因此，选择海阳核电站AP1000机组进行分析。根据美国反应堆安全研究报告[8]和福岛核事故放射性核素在海洋中的泄漏情况[9]，设定131I大气泄漏总量为1016Bq，137Cs的大气泄漏总量为1016Bq，10 d内均匀泄漏，泄漏率均为1.16×1010Bq/s。

1.2 大气环境

放射性核素的干沉降和湿沉降受多种环境因素影响，其中颗粒物粒径对放射性核素沉降有重要影响，切尔诺贝利核泄漏事故释放的放射性气溶胶中，50%到80%的粒径小于1.1 μm[10]。目前干沉降速率还没有确定值，因此根据德国辐射防护委员会第十七卷出版物(SSK 17号报告)内容进行选取。冲刷比例常数α值根据非稳态拉格朗日烟团模型系统CALPUFF模式选取，各情景参数值如表1所示。

表1 干、湿沉降环境参数Table 1 Parameters of dry and wet sedimentation

1.3 海洋悬浮物环境

海洋中悬浮物对核素的吸附沉降受悬浮物沉积通量、分配系数、水深和时间等多种因素影响。黄海平均水深为44 m，海底西部平坦，东部复杂多变，海阳核电站位于南黄海西部，平均水深可设定为44 m。关于中国近海岸悬浮物沉积通量已有不少研究，北黄海的沉积通量为 0.06～1.18 g/(cm2·a)[11]；渤、黄、东海沉积通量0.2 g/(cm2·a)[12]；南黄海的沉积通量为 0.033～0.76 g/(cm2·a)[13]。关于悬浮物对核素的吸附能力，铯分配系数小于500 L/kg，碘几乎不能被悬浮物吸附，分配系数很小[14]。基于以上文献条件，悬浮物吸附沉降参数设定如表2所示。

表2 悬浮物吸附沉降参数Table 2 Parameters of sorption and sedimentation by suspended solids

1.4 海洋生物环境

关于海洋生物对放射性核素的富集作用，铯的分配系数小于50 L/kg，而碘的分配系数小于103L/kg。黄海生物量密度[15]在1～103kg/km2，具体参数设定如表3所示。

表3 生物富集参数Table 3 Parameters of bioaccumulation

2 影响程度分析模型

2.1 衰变模型

放射性活度和衰变常数关系：

A=A0e-λt

(1)

式中：A0为原来活度，Bq；t为时间，s；A为经过t时间衰变后的活度，Bq；λ为衰变常数。

2.2 大气核素沉降模型

2.2.1 大气核素扩散

事故情况下，人们关心的是放射性烟云的迁移方向和沉降区域，因此计算快速的高斯烟羽模式[16]很适合应急反应。高斯烟羽模式是计算大气中气载污染物下风向浓度中应用最广泛的模式，此模式假定烟羽中污染物浓度在水平方向和垂直方向都遵循高斯分布，高斯烟羽模式：

(2)

2.2.2 干沉降

假定气载放射性物质的沉积通量密度正比于近地面处气载放射性核素浓度，则干沉降通量模型：

Wd=VdC(x,y,0)

(3)

式中：Wd为干沉积通量密度，Bq/(s·m2)；C(x,y,0)为地面处放射性核素密度，Bq/m3；Vd为沉积速度，m/s。

2.2.3 湿沉降

烟羽中的污染物浓度除干沉降外，还会因降水冲刷减小，污染物的湿沉降通量模型：

(4)

式中：Wd为湿沉积通量密度，Bq/(s·m2)；Λ表示冲洗系数，1/s；C(x0,y0,z)为(x0,y0)处高度为z的核素浓度，Bq/m3。

2.3 海洋悬浮物吸附沉降模型

海洋中悬浮物来源很广，主要来源于河流携带、大气灰尘、生物颗粒和地壳风化物等过程，不是一个静止状态，物质交换过程十分复杂。提出了悬浮物对放射性核素吸附沉降影响的箱式模型，考虑到悬浮物的更新过程，做出如下假设：

1)分析范围内核素浓度均匀一致；

2)进入水中的悬浮物和沉积的悬浮物数量相等，处于动态平衡状态；

3)悬浮物对放射性核素的吸收量很短时间内可以达到稳定状态，吸收时间忽略不计；

4)分析海域内水深为一平均值h；

5)Δt时间内水环境放射性核素浓度不变。

建立了海洋中核素动态吸附的箱式模型，悬浮物作用后水中放射核素活度计算模型：

(5)

式中：C为悬浮物吸附沉降后水中放射性活度，Bq/L；C0为悬浮物吸附沉降前水环境放射性活度，Bq/L；φ为悬浮物沉积通量，g/(cm2·a)；Δt为间隔时间，a，当Δt=0.01 a时，达到收敛精度要求；h为水深，m；Kd为分配系数L/kg。

2.4 生物富集模型

海洋中有浮游动物、浮游植物和鱼类等生物，会通过表面吸附、体内吸收等多种方式富集核素，因此生物是富集核素的一个重要因素，为建立海洋生物富集模型，做出如下假设：

1)分析范围内核素浓度均匀一致；

2)分析范围内水中生物量分布均匀；

3)海洋生物总量处于动态平衡，且吸收的核素在生物圈内循环。

生物富集后水中放射性核素浓度计算模型为：

(6)

式中：C0为生物富集前海水中放射性活度，Bq/L；C为生物富集后海水中放射性核素浓度，Bq/L；Fd为分配系数，L/kg；Wb为水中生物量，kg/L。

3 计算结果及分析

3.1 衰变影响

根据2.1节中的模型，选择半衰期为30.17 a的137Cs和半衰期为8.04 d的131I，分别计算了其放射性活度随时间衰变后的剩余份额，如图1所示。

图1 衰变后剩余份额Fig.1 Remaining share after decay

从图1可以看出，131I随时间衰变较快，一个月之内就可以衰变为原来的十分之一，因此，对于短期核素扩散，需要考虑其衰变影响。137Cs半衰期较长，对于短期核素扩散，可以忽略衰变影响。

3.2 干沉降影响

核泄漏事故发生后，气溶胶粒子、元素碘和化合物碘混合在一起，很难精确测量各组分所占比例，因此选择最小干沉降速率5×10-4m/s和最大干沉降速率4×10-3m/s进行分析。基于2.2节中的模型，计算了干沉降通量的影响，地面高度下风向核素浓度如图2所示，干沉降通量如图3所示。

图2 地面高度下风向放射性活度Fig.2 Radioactivity in wind direction at ground height

从图2和图3可以看出，地面核素浓度随下风向距离的增大而先增大后迅速减小，在下风向约300 m达到最大值。干沉降通量比地面核素浓度低3～4个数量级，但随着下风向距离的增大，作用面积增大，沉降总量会随着作用面积和作用时间的增大而增大。发生核泄漏事故后，计算海洋中放射性核素的迁移和扩散，是否考虑大气核素干沉降通量的影响，需要根据海洋核素浓度和大气沉降作用时间确定。针对核泄漏事故应急响应的短期模拟，如果泄漏到海洋中的放射性核素很多，核素浓度很大，可以忽略大气核素干沉降通量的影响；如果海洋中核素浓度较小，需要考虑核素干沉降通量的影响。长期核素扩散模拟，需考虑大气中核素干沉降影响。干沉降的核素适合以面源作为海洋核素扩散的源项。

图3 干沉降通量Fig.3 Dry sedimentation flux

3.3 湿沉降影响

基于2.2节中的模型，计算了湿沉降对海洋中核素浓度的影响。根据1.2节中的大气环境，设定冲刷比例常数Λ=1.6×10-4/s，则湿沉降通量如图4所示。

图4 湿沉降通量Fig.4 Wet sedimentation flux

从图4可以看出，湿沉降通量随着下风向距离的增大迅速减小。300 m范围内湿沉降通量比干沉降通量大很多，300 m外湿沉降通量比干沉降通量大2个数量级。计算海洋中放射性核素的迁移和扩散，是否考虑大气核素湿沉降的影响，与干沉降判断方法相同。小范围降雨情况下，降雨区内湿沉降通量适合以点源作为海洋核素扩散的源项。

3.4 悬浮物吸附沉降影响

3.4.1 分配系数影响

根据2.3节悬浮物对核素的吸附沉降模型和1.3节悬浮物的环境参数，不考虑核素的衰变等效应，只考虑悬浮物作用。设定水深为44 m，悬浮物的沉积通量0.76 g/(cm2·a)，悬浮物的分配系数为10～103L/kg，计算了不同分配系数时，海洋中核素剩余放射性活度随时间的变化，如图5所示。

图5 不同分配系数下放射性活度随时间的变化Fig.5 Radioactivity change with time under different partition coefficient

从图5可以看出，在理想的假定条件下，分配系数为10 L/kg时，核素的放射性活度基本没有变化，悬浮物对核素吸附沉降作用可忽略。分配系数为100 L/kg时，悬浮物对核素吸附沉降作用开始变得明显，30 a后剩余60%左右。分配系数为500和103L/kg时，悬浮物的作用变得很大，30 a通过吸附沉降作用清除了大部分核素，剩余10%以内。

3.4.2 沉积通量影响

设定水深为44 m，悬浮物的分配系数为500 L/kg，悬浮物的沉积通量为0～5 g/(cm2·a)，计算了在不同悬浮物沉积通量下，海洋中核素剩余放射性活度比率随时间的变化，如图6所示。

图6 不同沉积通量下放射性活度随时间的变化Fig.6 Radioactivity change with time under different sedimentation flux of suspended solids

从图6可以看出，悬浮物沉积通量越大，悬浮物吸附沉降作用越明显。当沉积通量为0.01 g/(cm2·a)时，放射性活度在30 a内基本没有变化；当沉积通量为0.1 g/(cm2·a)时，放射性活度开始降低，30 a后降低为原来的70%左右；当沉积通量为1～5 g/(cm2·a)时，放射性活度降低很快，悬浮物的影响程度较大，30 a后降低为原来的5%以下。

实际情况下悬浮物对核素有再悬浮和再解析作用，同时核素的分配系数和悬浮物的沉积通量也较小，悬浮物的作用会小很多。

3.5 生物影响

根据2.4节悬浮物对核素的富集模型和1.4节的参数，不考虑核素的衰变、悬浮物吸附沉降等效应，只考虑生物富集作用，分别计算了生物量为10-5、10-7和10-9kg/L时，核素放射性活度随分配系数的变化，如图7所示。

图7 生物吸收率随富集系数变化Fig.7 Bioaccumulation rate with partition coefficient

从图7可以看出，生物量一定时，剩余放射性活度的比率随分配系数的增加而减小，生物的富集作用越明显。当海洋生物浓度为10-7kg/L和10-9kg/L时，海洋生物的富集作用非常小，可以忽略其影响。当海洋生物浓度为10-5kg/L时，生物的富集作用开始显现，随着分配系数的增加，放射性活度逐渐降低，当分配系数达到104L/kg时，在生物富集作用下，放射性活度减小了10%左右。实际情况下，海洋中的生物量远低于10-5kg/L；平均分配系数也远小于104L/kg，海洋生物的富集作用对海水中放射性活度影响非常小，短期和长期的核素扩散模拟均可以忽略。

3.6 各因素对比分析

综合比较各因素的影响程度，研究了短期和长期核素在海洋中的扩散机制，给出了各因素的影响程度，迁移机制示意图如图8所示。

图8 核素在海洋中的迁移机制Fig.8 Radionuclide migration mechanism in the ocean

从图8可以看出，核泄漏事故开始几个月内海洋中放射性核素浓度主要受源项、对流扩散、大气沉降和半衰期较短核素衰变的影响，影响程度依次减弱。几十年后，在海洋环流作用下，核素在大洋中分布均匀，同时大气中大部分核素通过干、湿沉降均已落入海洋，131I基本全部衰变，对流扩散、大气沉降和131I衰变影响可以忽略；而半衰期较长的核素137Cs，衰变影响变大，同时悬浮物对放射性核素吸附沉降的影响程度越来越明显，生物富集效应也开始有一定影响，但影响仍很小。