孙巍，左然

（江苏大学能源与动力工程学院，江苏镇江212013）

引 言

近年来以AlN 为基础的Ⅲ族氮化物半导体材料获得了广泛关注，被普遍应用于微电子和光电子器件的制备。金属有机化学气相外延(MOCVD)是生长AlN薄膜的主要技术[1-3]，包括输运过程、气相反应和表面反应。前两者决定了气相前体，如AlCH3(简称MMAl)、NH3、Al(CH3)2NH2(简称DMAlNH2)、Al(CH3)3(简称TMAl)等，到达衬底上方的速率和浓度分布，后者决定了薄膜生长的表面形貌、杂质组分和缺陷。关于AlN 的表面反应仍存在许多争议，包括物种在表面吸附的位置和扩散途径、吸附物种如何并入晶格等[4-8]。

由于表面反应涉及分子和原子在表面的微观运动，测量难度很大，因此量子化学计算成为研究表面反应的主要方法。关于NH3在AlN 或GaN(0001)面的吸附[9-14]，一般认为，NH3可能以分子形式吸附，也可能分解吸附为NH2(ad)和H(ad)，其中NH3和H 吸附在top 位，NH2吸附在top 位或者bridge(br)位。为了解AlN(0001)的初始生长过程中H 对NH3和NH2的吸附的影响，Suzuki 等[15-16]研究了在H 覆盖的AlN(0001)表面，NH3和NH2的吸附情况，发现H覆盖对NH3吸附没有影响，而会影响NH2的最优吸附位置。当表面无H 覆盖时，NH2吸附在br位；当表面覆盖0.75 ML 的H 时，NH2吸附在top 位。Akiyama等[4]通过密度泛函理论（DFT）计算研究了Al 原子在富氮和富氢的AlN(0001)表面上的吸附，研究发现与富H 条件相比，富N 条件下Al 原子在表面更容易吸附。Jindal等[5]利用DFT 研究了Al，Ga和N 等原子在AlN 极性面与非极性面(0001)、(000)、(100)、(110)的结合能，迁移路径和扩散势垒，发现Al 原子在AlN(0001)-Al 面的扩散能垒较低，更利于其进行迁移。牛楠楠等[6]利用DFT 研究发现，在理想和NH2覆盖AlN(0001)-Al 面，MMAl 吸附在T4 位和H3 位且吸附概率相近。……